【成果掠影 & 研究背景】
反向水煤气变换（RWGS）反应是二氧化碳转化制一氧化碳的关键过程，在化工和能源领域具有广泛应用。然而，铜基催化剂在高温或光热条件下易发生不可逆烧结，导致活性下降，这限制了其实际应用。近年来，光热催化技术通过利用光能降低反应活化能，为RWGS反应提供了新思路，但催化剂的长期稳定性仍是挑战。
本研究开发了一种基于CuNiMgAl层状双氢氧化物（LDH）前驱体的羟基工程催化剂，通过热还原制备出羟基锚定的超细CuNi双金属纳米颗粒。该催化剂在光热RWGS反应中表现出卓越性能：CO产率高达339.8 mmol g⁻¹ h⁻¹，选择性达98%，且稳定性优异，在280小时连续测试和30天启停循环中保持99%以上的初始活性。相比热催化，光热性能提升3.5倍。这项工作通过耦合动态羟基调控与等离子体激活机制，为设计抗烧结光热催化剂提供了新范式。
【创新点 & 图文摘要】
创新点：
采用LDH前驱体热还原策略，构建羟基富集的载体，实现CuNi纳米颗粒的均匀锚定，有效防止烧结。
引入亲氧性Ni掺杂剂，增强CuNi双金属的羟基亲和力，促进羟基配位Cu²⁺–Ni²⁺物种的形成，区别于传统合金化方法。
Ni掺杂优化Cu的电子结构，提升局域表面等离子体共振（LSPR）效应，增强光生热载流子生成，驱动H₂溢出过程。
光热条件下实现动态羟基再生，通过H₂溢出机制维持表面羟基覆盖，确保催化活性位点的长期稳定。
结合原位光谱和理论计算，阐明羧酸盐路径为反应主导机制，Ni的引入降低CO₂加氢能垒至1.23 eV。
催化剂在自然光照射下仍保持高效性能，展示了与实际可再生能源系统集成的潜力。
Fig. 6: 基于DFT计算的催化机制分析
【总结 & 原文链接】
本研究成功设计了一种羟基工程修饰的CuNi双金属纳米催化剂，通过Ni掺杂增强羟基锚定效应和等离子体激活，实现了光热RWGS反应的高效稳定运行。催化剂在长时间测试中展现出近乎零衰减的活性，解决了Cu基材料烧结失活的难题。该工作为光热催化系统的理性设计提供了新视角，强调动态表面调控与光热协同的重要性，有望推动CO₂转化技术的实际应用。
原文链接: https://doi.org/10.1038/s41467-025-65537-x
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