研究内容
将CO2和H2O光催化转化为长碳链产物（Cn，n≥3）为合成高价值燃料和化学品提供了一种可持续的策略。然而，在温和条件下合成长碳链产物仍然面临着巨大的挑战，这主要是由于缓慢的多电子/质子转移动力学和热力学上不利的C1-C1和C1-C2偶联过程。
安徽师范大学毛俊杰开发了由Ni单原子和Mn2双原子组成的三金属活性位点，锚定在NH2-MIL-125（Ti）（Ni1/Mn2-MIL）上，用于协同光催化生产C3H8。Ni1/Mn2-MIL催化剂在纯水中实现了高效的CO2光还原（CO2PR），产生32.2 µmol g−1 h−1的C3H8，电子选择性为81.3%，明显优于Ni1-MIL和Mn2-MIL。催化剂在50次循环中表现出卓越的稳定性，没有降解。相关工作以“Synergistic Interplay of Ni Single Atoms and Neighboring Mn2 Dual Atoms Enabling Selective Photocatalytic Reduction of CO2 to Propane”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
研究要点
要点1. 作者开发了一种协同三位点催化体系，该体系以锚定在NH2-MIL-125（Ti）纳米片（Ni1/Mn2-MIL）上的Ni单原子和Mn2双原子为特征，用于CO2PR转化为C3H8。
要点2. 得益于其独特的原子结构，Ni1/Mn2-MIL催化剂在无牺牲剂条件下表现出优异的CO2PR性能，C3H8生产率为32.2 µmol g−1 h−1，电子选择性为81.3%，长期稳定性（≥500 h）。
要点3. 表征研究表明，Ni和Mn原子分散在催化剂表面，通过Ni锚定─O2和Mn─O3配位结构，以及Mn的存在─Mn键。此外，Ni1和Mn2位点在空间上相邻。原位实验和DFT计算表明，Ni1位点主要促进CO的产生，而Mn2位点促进*COCHO偶联反应。Ni1和Mn2位点之间的空间邻近效应有效地调节了活性中心的电子结构，促进了关键中间体*CH2OCOCO的形成，并显著降低了其形成能垒，从而提高了C3H8的产量。
研究图文
图1. 材料表征。
图2. 化学性能。
图3. 材料表征。
图4.机理探究。
文献详情
Synergistic Interplay of Ni Single Atoms and Neighboring Mn2 Dual Atoms Enabling Selective Photocatalytic Reduction of CO2 to Propane
Yan Wu, Jiaxin Jiang, Qingqing Chen, Chengyang Zhu, Dongyang Yu, Ning Lu, Junjie Mao*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI:https://doi.org/10.1002/anie.202521193
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