水作为溶剂在调节液相氢化活性和选择性方面所起的作用对于现代有机合成具有重要意义，但要明确其具体的作用仍然颇具挑战性。
基于此，中国科学技术大学/安徽师范大学熊宇杰教授、华东师范大学王雪璐教授、昆士兰科技大学Xin Mao（共同通讯作者）等人报道了一种通过简单方法合成的碳包覆钴纳米粒子催化剂，其具有大量的官能团。通过使用琥珀酸（SA）作为配体，并通过简单的溶剂热和还原热解工艺，轻松合成了一种由高度分散的、碳包覆的钴纳米颗粒组成、具有大量官能团的催化剂。
使用水和乙醇的混合溶剂显著提高了QL向THQL的选择性氢化反应，即使在0.5 MPa H2和100 °C的极其温和条件下，也能实现100%的转化率和超过99%的选择性。此外，该催化剂对广泛的N-杂环（14个例子，超过96%的产率）都表现出通用的水促进氢化性能。先进的质谱分析、核磁共振（NMR）光谱学和密度泛函理论（DFT）计算不仅清楚地表明水直接参与了N-杂环的氢化反应，而且还精确地确定了水参与的位点。
此外，在催化剂表面发生了一条有利的水介导的1-4-2-3氢化途径，从而导致了出色的氢化性能。协同溶剂效应表明，乙醇能够促进QL和THQL在溶液中的扩散。本研究加深了对水在液相氢化过程中的作用的理解，并为设计用于工业应用的非贵金属催化剂提供了一种实用且可持续的方法。
Elucidating the Critical Role of Water in Selective Hydrogenation of N-heterocycles on a Cobalt Catalyst. Angew. Chem. Int. Ed.,2025, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202514038.
（来源：网络版权属原作者 谨致谢意）
热门跟贴