中科大朱彦武、叶传仁ACS Nano：新型层状复合材料！垂直石墨烯与相变材料联手实现高效散热|acsnano|叶传仁|层状复合材料|改性|朱彦武|涂覆|热阻|石墨烯

随着晶体管集成度不断提高、芯片尺寸持续微型化，单位面积输出功率大幅上升，芯片工作温度的控制成为影响其可靠性的关键因素。热界面材料（TIMs）用于填充芯片与散热器之间的空隙，以降低空气极低导热系数导致的传热障碍。然而，现有TIMs往往难以同时实现高垂直导热系数和低接触热阻，且常伴随机械柔顺性不足、易泄漏等问题，成为高性能散热技术发展中的主要挑战。

近日，中国科学技术大学朱彦武教授、叶传仁特任副研究员合作，提出了一种基于垂直石墨烯与改性石蜡的层状复合材料，通过逐层辊压组装工艺制备，成功实现了高热导率与优异柔顺性的统一。该材料在60 psi压力下接触热阻仅为17 K·mm²·W⁻¹，在55°C时整体导热系数高达789 W·m⁻¹·K⁻¹，且在模拟芯片30 W·cm⁻²的热流密度下，温升显著低于商用TIM垫片，展现出卓越的散热性能与应用潜力。相关论文以“Lamellar Composites of Vertical Graphene and Phase-Change Materials for Highly Efficient Heat Dissipation”为题，发表在

ACS Nano

上。

研究团队首先通过将石墨烯薄膜与改性石蜡（POS）逐层涂覆并辊压成致密圆柱体，再切割成片状样品，成功构建了称为GPOS的层状复合结构。图1展示了该材料的制备流程：先对石蜡进行聚合物改性以防止泄漏，再将其均匀涂覆于石墨烯薄膜表面，经辊压与切割得到最终样品。结构表征显示（图2），GPOS具有均匀的“斑马纹”层状结构，无孔隙或团聚，且随着POS体积分数从44.5%增至80.5%，其POS层厚度逐步增加。泄漏测试表明，即使经过300次熔融-凝固循环，GPOS样品质量损失极低，显示出良好的形状稳定性和抗泄漏能力。压缩实验进一步说明，在相变温度范围内，材料柔顺性显著提升，GPOS3在10 psi下压缩应变可达9.3%，有利于实现紧密的界面接触。

图1. GPOS制备过程示意图。

图2. GPOS的结构与机械性能表征。（a）辊压前POS涂覆的VG层压复合材料厚度及GPOS中POS体积比。插图为POS和GPOS的照片。（b）GF、POS和GPOS2的拉曼光谱。GPOS1的（c）整体和（d-f）局部放大三维X射线断层扫描图像。比例尺：100 μm。（g）GPOS在300次熔融/凝固循环中的泄漏质量。（h）GPOS在22°C和55°C下的压缩应变-应力曲线。

热物理性能测试结果（图3）表明，GPOS的相变温度范围覆盖32–69°C，与常见芯片工作温度匹配。GPOS2在55°C时导热系数达到789 W·m⁻¹·K⁻¹，接触热阻在60 psi下仅为17 K·mm²·W⁻¹，优于多数已报道的TIMs。红外监测显示，GPOS在加热过程中表面温度普遍高于铜基板，仅在相变吸热阶段出现短暂温降，说明其具备快速传热与温度调节的双重能力。

图3. GPOS样品的热物理性质表征。（a）PW、POS和GPOS的DSC曲线。（b）熔化焓及GPOS中POS的计算质量比。（c）GPOS在22、55和80°C下的垂直导热系数κ⊥。（d）GPOS在压缩应力下的接触热阻。（e）GPOS2在55°C下测得的κ⊥和Rc与以往报道及商用TIMs的对比。（f）GPOS与铜之间的表面温差随加热时间的变化。插图为加热200秒后GPOS与铜的红外图像。

为揭示其强化传热的机理，研究团队通过热桥实验与数值模拟进行分析（图4）。结果显示，在加热初期，POS作为储热层吸收大量热量，并在相变过程中形成额外的温度梯度，进而推动热量向高导热的石墨烯层快速传递。石墨烯作为“热传导高速公路”，将热量高效导出，从而实现整体散热性能的协同提升。

图4. GPOS的传热机制。（a）带红外温度监测的热桥装置示意图。（b）GPOS层状片材的POS侧与裸露GF在2、5、9秒后的温差记录。（c）GF和GPOS2-POS-UP在0到10秒内的温度。（d）GPOS2在加热功率施加60 μs后的温度演化的数值模拟。（e）GPOS2中的热通量分布与传热方向。（f）石墨烯和POS的累积散热与热交换功率。（g）GPOS的传热机制示意图。

在实际性能测试中（图5），GPOS在30 W·cm⁻²热流下，模拟芯片的温升比商用碳纤维导热垫低约42°C，散热系数提升59–130%。经过3600次热循环后，材料仍保持稳定的散热性能，显示出良好的长期可靠性。