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研究背景
全球水资源短缺是本世纪最紧迫的挑战之一。尽管地表水是主要的淡水来源，但其储量有限且分布不均。海水淡化虽然提供了另一种途径，但其高昂的能耗构成了普遍获取清洁水的重大障碍。在此背景下，地球大气层作为一个几乎取之不尽的水库进入了人们的视野。大气中蕴藏着约13,000立方千米的水蒸气，其总量是全球河流总水量的六倍。因此，从空气中收集水（Atmospheric Water Harvesting, AWH）的技术，为将经济发展与水资源限制脱钩、促进实现联合国可持续发展目标6.1（为所有人提供水和环境卫生）提供了一条极具前景的新途径。
在多种AWH技术中，基于吸附原理的大气水收集（SAWH）因其能够在更宽的湿度范围内工作而受到关注。其核心优势在于吸附-解吸动力学快，且易于获得较大的吸附容量，从而实现更高的产水率。目前的研究聚焦于开发各类吸附剂，包括固体吸附剂（如金属有机框架MOFs）、聚合物吸附剂（如水凝胶）和液体吸附剂（如吸湿盐溶液）。为了提升性能，近期研究致力于在吸附剂内部构建分级通道以扩大水传输路径和比表面积。然而，对于单一的固态、液态或聚合物吸附剂而言，快速的水收集动力学和理想的吸附容量往往难以兼得，形成了一种性能上的“权衡”。
为了突破这一限制，将不同吸附剂优势结合的“杂化”策略应运而生，例如将吸湿盐负载于多孔水凝胶中。这类复合材料虽然在一定程度上整合了盐的高吸湿性和凝胶的多孔结构，但也带来了盐分泄漏、设备腐蚀以及长期性能衰减等不容忽视的问题。为了解决这些问题，一条路径是使用聚电解质复合水凝胶，利用其“盐入”效应和溶胀特性来增强与吸湿盐及水分子的相互作用；另一条根本性的路径则是完全避免使用吸湿盐，这有赖于对聚合物骨架与水分子相互作用的深刻理解，从聚合物设计本身入手提升性能。
从原理上讲，氢键被普遍认为是决定水分子与吸附剂骨架亲和力、在骨架中的存储形式以及从骨架解吸能力的关键。本质上，氢键源于空间局部电荷之间的静电相互作用。在水分子被吸附位点捕获之前，它们必须首先克服随机布朗运动，接近吸附剂表面，这一“接近过程”及其背后的水-聚合物相互作用显著影响着AWH的整体动力学。以往研究较多关注水分子与表面结合后的状态，而对于气态水分子如何被“引导”并“稳定”在材料表面附近这一前置关键步骤的理解尚不充分。特别是，水分子作为偶极子，其与带有不同电荷的聚合物表面的初始相互作用机制，是决定后续高效氢键形成和快速吸附动力学的先决条件。因此，深入探究水分子在接近表面过程中的偶极重排行为，以及表面电荷如何调控这一过程，对于设计本征快速AWH材料至关重要。本研究正是基于这一科学问题，旨在揭示表面电荷密度如何通过影响水分子的接近与取向，从而决定聚电解质复合水凝胶的AWH动力学，为设计无需吸湿盐的高性能快速吸湿材料提供新的分子层面的见解和策略。
相关工作以“Surface Charge Modulated Hydrogel for Faster Atmospheric Water Harvesting”为题，发布在《Water Research》期刊上。（中科院一区TOP，JCR一区，IF=11.4）
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相关数据
图1： WHG的制备与表征
(a) WHG的制备流程。(b) 羧甲基壳聚糖（CMCS）和季铵化壳聚糖（QCS）的分子结构。(c) 通过定向冷冻得到的WHG垂直排列多孔结构的俯视图和侧视图SEM图像。(d) QCS、CMCS和WHG的FTIR光谱。(e) WHG–33和WHG–60的XPS谱图。(i) WHG–33的C1s谱。(ii) WHG–60的C1s谱。(iii) WHG–33的N1s谱。(iv) WHG–60的N1s谱。
图2. 表面电荷对大气集水性能的影响
(a) 用于监测吸附与脱附过程中相对湿度、温度和重量变化的自制系统示意图。(b) AWH测试期间自制容器内部的温度和湿度。(c) WHG-x的表面电势与其组成之间的关系。(d) WHG内部、WHG表面以及容器顶部空间对应的温度。(e) WHG内部、表面温度与自制容器顶部空间温度的方差分析。(f) 2小时内大气集水容量与表面Zeta电位之间的关系。(g) 不同厚度WHG-25的集水性能（RH 90%，25.0 °C）。(h) 分为三个过程的QCM-D原理示意图。(i) 显示WHG-33和WHG-60吸附动力学的QCM-D结果。
图3. 揭示大气集水动力学机制的分子动力学模拟
(a) 不同比例的CMCS和QCS凝胶化形成的不同电荷密度示意图。(b) 近中性、带正电和带负电表面的水分子累积速率。(c) 水分子在近中性、带正电和带负电表面的结合能。(d) 水分子接近带正电表面时的取向和能量变化。(e) 水分子接近近中性表面时的取向和能量变化。(f) （由DFT计算得出的）氢键供体数N_donor与界面水分子vO-H拉曼位移之间的关系。(g) 近中性表面上羧基、季铵基团和水分子的空间分布。
图4. WHG–25的集水性能
(a) 不同相对湿度下2小时内的集水性能。(b) 不同温度下2小时内的集水性能（RH ~73%）。(c) 通过改变相对湿度引发的吸附与脱附过程。(d) AWH后WHG的水净化潜力。(e) WHG–25的吸附-脱附循环。(f) 2小时内集水容量的对比。
图5. WHG-25的户外大气集水性能
(a) 户外大气集水示意图。(b) 户外实验中吸附实验的实景照片。(c) 阳光下水分脱附与收集的实景照片。(d) 户外集水实验9小时内的温度与相对湿度。(e) 户外收集的水质情况。
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研究结论
大气水收集（AWH）正作为一种去中心化规模解决全球水资源短缺的有力替代方案而兴起，水凝胶材料因其高吸附能力和灵活的结构-性能关系而备受关注。实现理想的AWH性能通常需要结合多孔水凝胶和吸湿材料，这是一种广泛采用的策略，但由于吸附动力学有限，需要对水分子与聚合物骨架相互作用有深入理解。调节聚电解质复合水凝胶的内在AWH性能对于丰富其在淡水和能源收集中的实际应用具有重要意义。本研究揭示，近中性带电的表面有助于水分子接近并增强其稳定性。我们发现更多水分子可以到达表面形成氢键，从而加速聚电解质复合水凝胶的固有吸附动力学。本研究揭示了水分子与表面化学之间的相互作用，深化了对AWH动力学的理解，并有助于设计高性能吸附剂，加速实现SDG-6.1，确保普及安全饮用水的普及。
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10.1016/j.watres.2026.125330
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