AM：有机自由基加速准二维钙钛矿LED中的电荷载流子汇聚|带隙|电荷|载流子|辐射|量子|钛矿

准二维金属卤化物钙钛矿（MHP）因其色纯度高、带隙可调及稳定性好等内在优势，已成为发光二极管（PeLEDs）的有力候选材料。实现准二维MHP高效辐射发光的关键原理在于，载流子通过多个量子阱向低带隙晶粒发生超快、连续的电荷转移过程，即电荷载流子汇聚。然而，这一关键过程本质上受到有机间隔层的电子绝缘性质限制。

为突破此限制，本文吉林大学阿力木·阿卜杜热合曼、中国科学院大连化学物理研究所田文明、延世大学Jonghee Yang、暨南大学李闻哲、西南大学陈平等人研究了一种精心设计的稳定导电有机自由基——(5H-吡啶并[3,2-b]吲哚-2,6-二氯苯基)双(2,4,6-三氯苯基)甲基——作为MHP基体中的分子添加剂的影响。研究发现，该自由基空间离域的单占据分子轨道通过表面吸附提供了电子桥梁，加速了界面电荷转移和载流子汇聚，从而最大化辐射复合效率。结果，掺入该自由基的PeLEDs（发光峰位于≈684 nm）实现了26.8%的卓越外量子效率，工作半衰期约为340分钟，跻身迄今报道的性能最佳的深红色器件之列。

本工作表明，合理的自由基分子设计为解决准二维MHP中固有的电荷转移限制提供了一条强有力的途径，为下一代PeLEDs同时实现高效率与长期稳定性开辟了新道路。

研究亮点：

机制创新：首次利用具有离域单占据分子轨道的稳定有机自由基作为“电子桥梁”，精准解决了准二维钙钛矿中有机间隔层导致的电荷传输瓶颈，实现了对界面电荷转移与载流子汇聚过程的显著加速。
性能卓越：基于该策略制备的深红色PeLEDs实现了26.8%的外量子效率与约340分钟的工作半衰期，性能处于国际领先水平。
靶向调控：自由基分子通过强吸附能优先选择性地作用于大n值（低带隙）钙钛矿相表面，优化了能量传递路径，同时抑制了电荷积累与非辐射损失。