Nat. Mater. ：27.2%叠层效率+户外八个月稳定！牛津大学Snaith团队“晶面工程”破局全真空沉积钙钛矿|光谱|卤化物|叠层|晶面工程|牛津大学|钙钛矿

基于真空的沉积是一种可扩展、无溶剂的工业化方法，非常适合在复杂基底上制备均匀涂层。然而，由于薄膜质量挑战，通过热蒸发制备的全真空沉积钙钛矿太阳能电池在效率和稳定性方面落后于溶液法器件，这需要技术进步和更深入的理解。

本文牛津大学林彦宏和Henry J. Snaith等人报道了一种共蒸发路线，通过引入 PbCl₂ 共源来优化薄膜质量，制备了 1.67 eV 宽带隙钙钛矿。我们促进了具有显著 (100) 面“朝上”取向的钙钛矿形成，并为 0.25 cm² 器件（1 cm² 电池效率为 18.5%）交付了认证效率为 18.35%（实验室效率 19.3%）的全真空沉积太阳能电池。这些电池在 ISOS-L2 协议下经过 1080 小时后仍保持 80% 的峰值效率。利用 operando 高光谱成像，我们提供了对卤化物偏析和陷阱介导复合的时空光谱洞察，将微观发光特征与宏观器件性能相关联，同时区分辐射复合和非理想复合通道。

进一步展示了效率为 27.2% 的 1 cm² 蒸发钙钛矿/硅叠层电池，以及全真空沉积叠层电池在意大利的户外稳定性，在八个月后仍保持约 80% 的初始性能。

研究亮点：

晶面工程突破真空沉积瓶颈：通过引入 5 mol% PbCl₂ 共源，实现种子层-free 共蒸发，诱导 (100) 面择优取向（面外方向强度是面内方向的 3.6 倍），(100) 峰半高宽减半，PbI₂ 相完全消除，结晶质量和取向性远超传统真空沉积薄膜。
效率与稳定性双突破：0.25 cm² 器件认证效率 18.35%（实验室 19.3%），1 cm² 器件效率 18.5%；在 ISOS-L2 苛刻老化条件下（75±5°C，0.76 太阳，50-60% RH）1080 小时后仍保持 80% 初始效率，与最先进溶液法器件相当；1 cm² 叠层电池效率达 27.2%，户外实测八个月后仍保持~80% 初始性能。
operando 高光谱成像揭示稳定性根源：首次在老化过程中实时追踪 PL 光谱演化，发现蒸发薄膜的卤化物偏析更均匀，电荷提取效率下降缓慢；而溶液法薄膜出现双峰 PL 分布和亮斑缺陷，导致电荷提取效率下降 28%，解释了其快速衰减的根源。