钙钛矿发光二极管(特别是热应力下)的运行不稳定性,仍是其商业化的主要障碍。
本文华东师范大学李艳青、苏州大学沈阳和唐建新等人结合器件表征与原位光电子能谱,阐明了混合卤化物蓝色钙钛矿发光二极管的热致降解机制,揭示了其对电子传输层的强烈依赖性。采用 TPBi 作为电子传输层的器件因界面弱的物理接触而快速失效,这导致了热脱附和严重的形貌变化。相比之下,基于 POT2T 的器件在 80°C 下仍能保持 90% 的初始效率,这归功于界面处强的化学键合和高的热稳定性。重要的是,光电子能谱揭示,Cl⁻ 离子从钙钛矿向两种电子传输层的普遍迁移是电致发光光谱发生位移的根本原因。
这些发现为界面稳定性和离子迁移的双重作用提供了新的见解,强调了工程化稳健化学界面以抑制降解途径、实现稳定钙钛矿发光二极管的迫切需求。
研究亮点:
揭示电子传输层对热稳定性的决定性作用:首次发现蓝光PeLEDs的热稳定性强烈依赖于电子传输层材料,TPBi因弱物理接触在80°C下快速失效,而POT2T通过强化学键合(P=O与未配位Pb配位)在80°C下仍保持90%初始EQE。
原位光电子能谱揭示Cl⁻离子迁移与界面退化:原位XPS直接观测到Cl⁻离子从钙钛矿向电子传输层的迁移(TPBi中Cl信号在80°C消失,POT2T中Cl持续增加),是EL光谱红移的普遍原因;UPS证实TPBi在80°C发生热脱附(6nm层厚减薄),而POT2T电子结构稳定。
区分“光谱红移”与“效率衰减”两种失效模式:Cl⁻迁移导致光谱红移是普适性问题;而效率衰减由界面接触性质决定——TPBi弱物理接触导致热脱附和形貌破坏,POT2T强化学界面维持载流子注入平衡,即使光谱红移仍保持高效率。
Y.-Y. Li, Y.-Q. Teng, Y. Shen, et al. “ Interface Contact-Dominated Thermal Degradation of Mixed-Halide Blue Perovskite LEDs.” Advanced Functional Materials (2026): e26462.
https://doi.org/10.1002/adfm.202526462
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