Anomalous enhancement of thermal conduction across twisted van der Waals heterointerfaces
导读
作者：Yufeng Zhanga,1, Yanzheng Dua,1, Xiao Wana, Meng Ana, Aoran Fana, Fengyi Lia, Weigang Maa,2, and Xing Zhanga,2
作者单位：清华大学工程力学系热科学与动力工程教育部重点实验室
摘要：
二维范德华异质结构因其可调谐的电子和光子特性，成为后摩尔时代集成电路的重要候选材料。然而，异质界面固有的声子不匹配通常导致较低的界面热导，成为器件热管理的瓶颈。传统观点认为，层间扭转会破坏晶格对称性，抑制声子输运。该研究通过时域热反射(TDTR)成像技术，首次实验发现，在MoS₂/WS₂ 异质双层中，层间扭转可以反常地将界面热导提升约2.5倍，从θ=0°时的12.1 MW·m⁻²·K⁻¹增至θ=38°时的30.2 MW·m⁻²·K⁻¹。结合分子动力学模拟和模态温度分析，研究揭示这一增强源于扭转诱导的非弹性声子散射增强，重构了界面处声子温度分布，激活了高频光学声子向低频声学声子的高效转换通道。该工作为通过界面微扰增强非弹性散射、提升异质界面热输运性能提供了全新范式。
正文解读
1.MoS₂/WS₂转角异质结构
MoS₂和WS₂是典型的过渡金属硫族化合物半导体，单层均为直接带隙，具有高发光效率和良好的电子迁移率。将二者垂直堆叠形成MoS₂/WS₂异质双层，可形成类型II能带对齐，促进层间激子的形成。层间扭转角度的引入进一步调制了层间耦合，形成摩尔超晶格，为调控声子输运提供了新维度。
样品制备与表征：
图 1. 扭曲双层MoS2/WS2异质结构的表征。
拉曼光谱显示，异质区域同时出现MoS₂和WS₂的特征峰，且低频剪切模和层间呼吸模的出现证实了强层间耦合。
PL光谱中，异质区域出现新的层间激子发光峰，进一步证明异质界面的形成。
HAADF-STEM图像清晰显示摩尔条纹，FFT和SAED图案确认了转角的精确值（如9.2°和28.1°），界面洁净、平整。
2. 界面热导的测量
该研究开发了基于时域热反射成像的技术，结合人工神经网络加速拟合，实现对转角异质界面热导的高通量、高精度测量。样品结构为Al/MoS₂/WS₂/SiO₂/Si，通过测量不同延迟时间下的热反射信号，反演出界面热阻分布。
图2. 扭曲双层MoS 2 /WS 2 异质结构（tBMWHs）的角度依赖界面热导率（ITC）。
对16个不同转角的样品进行成像测量，发现界面热导随转角呈非单调变化：从0°开始上升，在38°附近达到峰值（30.2 MW·m⁻²·K⁻¹），随后下降至60°恢复初始值。
分子动力学模拟结果与实验趋势高度一致，验证了实验的可靠性。
对比同质结构（如MoS₂/MoS₂），其界面热导随转角增大而下降，说明异质界面中扭转增强热导的现象具有独特性。
3. 非弹性声子输运机制
为揭示扭转增强热导的微观机制，研究进一步开展了模态温度分解和频谱热流分析：
图3. MoS2/WS2界面非平衡声子温度和非弹性声子输运。
- 模态温度分析表明，未扭转时，热侧光学模温度高于声学模；扭转后，热侧光学模温度反而低于声学模，出现“热层级反转”现象。这促使高频光学声子通过非弹性散射转化为低频声学声子，成为主要的热输运通道。
- 频谱界面热导分析显示，扭转后高频光学声子区（ZO/TO模）出现明显贡献峰，说明非弹性散射通道被激活。
- 温度依赖性实验进一步证实，扭转后界面热导在高温下持续上升，非弹性散射贡献从55%（θ=0°）提升至70%（θ=21.8°），是总热导提升的主导因素。
图4. 扭曲均匀和非均匀界面声子输运机制的比较。
总 结 与 讨 论
该研究首次实验证实，层间扭转可显著增强MoS₂/WS₂异质界面的热输运性能，颠覆了传统“扭转抑制热导”的认知。其核心机制在于扭转增强了非弹性声子散射，重构了界面声子温度分布，激活了高效的光学-声学声子转换通道。该策略具有普适性，在MoSe₂/WSe₂体系中也观察到类似增强趋势。未来，通过引入界面微扰（如滑移、褶皱等）进一步增强非弹性散射，有望为二维异质结构器件的热管理提供全新解决方案。
文献信息：
Zhang Y, Du Y, Wan X, et al. Anomalous enhancement of thermal conduction across twisted van der Waals heterointerfaces[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences, 2026, 123(9): e2531049123.
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