阐明混合卤化物钙钛矿中光致相分离的机制,对于充分发挥其在稳定、高性能光电器件中的应用潜力至关重要。
西湖大学朱一舟和彭斯颖等人揭示了残余局域应变作为光致相分离关键驱动力的作用机制。通过结合原位透射电子显微镜与光致发光光谱,我们观察了相分离过程中及再混合后的结构演化和光生载流子行为。尽管卤化物偏聚在成分上是可逆的,但钙钛矿晶格中保留了残余局域应变,这是先前偏聚卤化物区域的“记忆”,并且随着每个相分离周期在时空上演化。残余局域应变随后通过捕获光生载流子作为连续相分离的驱动因素,并充当富碘域的成核位点。
该发现确定了局域应变作为一种内在的、不断演化的相分离驱动力,这为通过应变管理和成分工程提高卤化物钙钛矿的长期稳定性提供了新范式。
文章亮点:
首次发现“应变记忆”效应:通过原位TEM与PL光谱联用,首次实验证实光致相分离后钙钛矿晶格中残留的局域应变会“记住”先前富碘/富溴域的位置,且该应变随相分离周期累积演化,颠覆了传统认为相分离完全可逆的认知。
揭示应变梯度驱动相分离新机制:发现残余应变梯度通过捕获光生载流子,成为后续相分离中富碘域的优先成核位点;应变梯度越大,相分离速率越快、富碘相碘含量越高,建立了应变-载流子-离子迁移的耦合模型。
证实生长应变同样加剧相分离:在具有生长诱导应变的原始样品中,应变集中区域相分离程度显著高于无应变区域;裂纹释放应变后,相分离得到有效抑制,为通过应变工程提升钙钛矿稳定性提供了直接实验证据。
Zhenqin Li et al. ,In situ TEM unveils the role of residual local strain on light-induced phase segregation in halide perovskites.Sci. Adv.12,eaeb3559(2026).
DOI:10.1126/sciadv.aeb3559
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.aeb3559
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