全球淡水资源日益紧缺，从大气中捕捉水蒸气被视为一种极具潜力的可持续解决方案。据估计，大气中的水蒸气总量相当于地球上所有极地冰盖和河流水量总和的三倍。然而，如何高效地将这一庞大资源转化为可利用的淡水，一直是科学家面临的挑战。传统的吸湿聚合物凝胶虽然具有亲水性强、可溶胀等优点，但其均质网络结构存在根本性的矛盾：强氢键介导的水分子保留与渗透压驱动的水分子传输之间难以兼顾，导致吸湿与脱附效率无法同时达到最优。
针对这一难题，中南林业科技大学吴献章副教授和中科院宁波材料所陈涛研究员、肖鹏研究员合作，提出了一种创新策略，构建了一种由亲水性果胶壳和相对疏水的氧化石墨烯（GO）片层核心组成的非均质结构有机凝胶。该材料通过空间解耦设计，将水汽捕捉与内部传输功能分离，实现了快速的水分子扩散和高效的太阳能驱动释放。实验表明，这种名为HPGP的非均质结构有机凝胶在30%至90%的相对湿度范围内，吸水量可达0.83至6.57克/克；在1倍太阳光照射下，脱附速率高达2.06千克/平方米/小时，每日产水量达到2.86升水/千克吸附剂，展现出卓越的空气集水性能。相关论文以“Asymmetric hydrophilicity-driven fast water diffusion enabling heterogeneous hygroscopic gels toward high-yield atmospheric water harvest”为题，发表在Nature Communications上。
研究人员首先详细阐述了HPGP的设计与构建过程。该材料通过将GO分散液干燥形成具有多层褶皱结构的中间层，随后在两侧均匀涂覆果胶并用锌离子交联，最终浸入过量甘油中得到最终产物。扫描电镜图像清晰地展示了HPGP的非均质结构：上下两层为果胶层，中间包含四层GO层，整体厚度约为100微米。能谱分析显示碳、氧、锌元素分布均匀，表明形成了稳固的交联网络。傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱证实了锌离子与果胶的成功交联。接触角测试则表明，水滴能在30毫秒内完全铺展在材料表面，凸显了其优异的亲水性。
图1 | 异质有机凝胶中的非对称亲水性用于快速水扩散和高产率收集。 a, 多步驱动吸湿与渗透压驱动吸湿的区别。b, 利用异质结构和渗透压驱动策略增强渗透压并最大化各组分功能，实现异质有机凝胶的高吸附容量、快速吸湿和快速脱附。c, 异质有机凝胶的结构组成与功能。异质结构使水分子穿过果胶的氢键网络后，通过氧化石墨烯纳米片实现高速水扩散。d, 异质有机凝胶吸湿前后对比。
图2 | 异质有机凝胶的表征。 a, 常规均质结构中，氢键连接的无序网络通过空间位阻和分子间吸引力对水分子施加双重空间限制。b, 异质结构中水分子穿过氢键网络后，通过氧化石墨烯纳米片实现高速水扩散。c, i. 果胶在甘油置换诱导下体积减小，直径从50毫米收缩至40毫米。ii. 氧化石墨烯中间层在甘油浸泡过程中保持完整，实现果胶收缩和异质有机凝胶形成。d, 异质有机凝胶中果胶层与氧化石墨烯中间层之间的多重键交联。e, i. 异质有机凝胶异质结构的扫描电镜图像，厚度约100微米。ii. 异质结构放大图像，上下层为果胶，中间层为氧化石墨烯。iii. 异质有机凝胶表面褶皱图像。f, 果胶和氧化石墨烯中间层的傅里叶变换红外光谱。g, 未改性果胶O1s的X射线光电子能谱解卷积曲线。h, 改性果胶O1s的X射线光电子能谱解卷积曲线。
为了揭示HPGP高效吸湿的内在机制，研究人员进行了分子动力学模拟和低场核磁共振测试。模拟结果显示，在非均质结构中，水分子与四个甘油分子相互作用，形成连续的向内传输通道。当水分子进入GO层间后，首先与羟基和羧基结合形成结合水，随后持续供给的水分子迅速饱和这些位点，多余的水分子在层间空隙和褶皱中积聚为高迁移率的自由水。低场核磁共振结果证实，在90%相对湿度下，HPGP中出现了显著的、弛豫时间超过100毫秒的自由水信号，而纯果胶或纯GO则不具备此特征。分子动力学模拟进一步量化了扩散行为：非均质结构中水分子的扩散系数高达204.03，显著高于均质结构的181.16。这些证据共同表明，非均质结构有效降低了水分子与亲水基团的相互作用，激活了高速传输通道。
图3 | 异质有机凝胶连续高容量吸湿机理。 a, i. 甘油分子利用渗透压将水分子带入异质有机凝胶内部。ii. 水分子以氢键形式取代与氧化石墨烯中间层结合的甘油分子，完成水分子在氧化石墨烯中间层上的固定。b, 水分子在异质结构中的迁移。灰色箭头表示水分子运动方向。c, 水分子在均质结构中的迁移。灰色箭头表示水分子运动方向。d, 异质结构中水分子迁移的均方位移-时间曲线。e, 均质结构中水分子迁移的均方位移-时间曲线。f, 异质有机凝胶在不同水合水平下的低场核磁共振测试。
吸湿性能测试进一步验证了非均质结构的优势。在25摄氏度、90%相对湿度下，HPGP的吸湿容量比均质结构高出61.8%，达到6.57克/克。研究还系统优化了GO层数和果胶层厚度：当GO层数为四层时吸湿性能最佳，达到6.57克/克，继续增加至五层反而因阻碍水传输而降低性能；果胶层厚度为30微米时达到最优，过薄则吸湿位点不足，过厚则增加扩散阻力。X射线衍射分析表明，甘油插层后GO层间距从1.13纳米扩大至1.35纳米，水合后进一步增至1.48纳米并保持稳定，为快速扩散提供了稳定的纳米通道。根据菲克第二定律计算的水分吸湿扩散系数显示，非均质结构在30%、60%、90%相对湿度下的扩散系数分别为1.02×10⁻⁷、0.78×10⁻⁷和0.79×10⁻⁷平方厘米/秒，均高于均质结构的对应值。与已报道的高性能吸附材料相比，HPGP的吸湿能力具有明显优势。
图4 | 异质有机凝胶的高吸附容量用于高产率水收集。 a, 25°C、90%相对湿度下异质结构与均质结构吸水容量对比。误差线表示五次独立实验的平均值±标准差。b, 不同层数氧化石墨烯中间层浸渍甘油后吸湿变化趋势。误差线表示五次独立实验的平均值±标准差。c, 不同厚度果胶层对异质有机凝胶吸湿的影响。误差线表示五次独立实验的平均值±标准差。d, 异质有机凝胶吸湿量随氧化石墨烯中间层数量和果胶层厚度的变化。e, 基于吸附水质量的归一化吸附比与t¹/²的关系图，球体代表实验数据，线为菲克第二定律拟合数据。f, 不同吸附剂材料的吸湿容量比较。蓝色背景表示异质有机凝胶的吸湿性能数据，便于与其他材料比较。
在太阳能驱动的脱附性能方面，HPGP同样表现出色。紫外-可见-近红外光谱显示，HPGP和GO层在300至2500纳米波长范围内的太阳能吸收效率分别高达96.6%和96.9%，而纯果胶仅为43.9%。褶皱结构通过多次内反射增强了光捕获能力，使HPGP的吸收率显著高于平坦对照组的90.1%。在1倍太阳光照射下，HPGP表面温度在10分钟内稳定至55.3摄氏度，而纯果胶仅为37.1摄氏度。更重要的是，非均质结构采用了独特的“由内向外”加热模式：位于中心的GO层作为内热源，热能直接从内部向外部扩散，避免了均质结构中表面加热模式造成的热瓶颈和能量损失。热成像对比显示，在相同光照下，非均质结构的表面温度比均质结构高出7摄氏度，脱附性能增加0.43千克/平方米。脱附速率方面，非均质结构达到0.31克/克/分钟，是均质结构（0.098克/克/分钟）的3.2倍，且超过90%的吸附水在40分钟内即可释放。计算得到的脱附扩散系数也表明，在不同太阳光强下，非均质结构的数值均显著高于均质结构。
图5 | 异质有机凝胶的太阳能驱动水脱附性能。 a, 氧化石墨烯中间层、果胶和异质有机凝胶的紫外-可见-近红外吸收特性。黄色阴影表示以AM 1.5 G标准太阳光谱加权的太阳辐照度。b, 1倍太阳光强照射下氧化石墨烯中间层、果胶和异质有机凝胶的表面温度变化。c, 不同太阳光强照射下完全水合异质有机凝胶的表面温度变化。d, 异质结构和均质结构中传热介质的分散及传热模式。e, 1倍太阳光强照射下异质结构和均质结构的表面温度和平均质量变化。数据表示为五次独立实验的平均值±标准差。f, 不同太阳光强照射下完全水合异质有机凝胶平均质量的变化。g, 异质结构和均质结构在0.7、1.0、1.3和1.6倍太阳光强下的Dwd值。h, 1倍太阳光强下不同吸附剂材料的蒸发速率比较。
为验证实际应用潜力，研究团队搭建了集成的户外空气集水装置。该装置包含六个HPGP单元、带有两端通风口的集水容器、支撑框架、透明亚克力盖板和遮光罩。在实际户外环境下，三天内温度范围为23.2至31.5摄氏度，相对湿度在72%至82.6%之间波动，装置累计收集水8.703克。基于首日产水量计算，吸附剂实现了2.86升水/千克吸附剂/天的淡水生产率，超越了大多数已报道的先进吸附材料。离子分析表明，收集的水中钠、镁、钾、钙、铝、锌离子浓度极低，总有机碳含量小于5毫克/升，符合世界卫生组织的饮用水标准。此外，GO层在经过15个循环、45天的测试后，拉曼光谱显示其结构稳定，吸湿脱附性能无明显衰减。果胶层在土壤中可被微生物快速分解，而GO层可回收再利用，体现了材料的环境可持续性。
图6 | 异质有机凝胶用于高效高产率的户外大气水收集。 a, 基于异质有机凝胶的大气水收集装置实物图及太阳能脱附过程中装置壁上形成水滴的照片。b, 基于异质有机凝胶的大气水收集装置示意图。c, 户外水收集测试期间平均环境温度和湿度的变化。d, 户外水收集测试期间三天内水的总质量变化。e, 收集水质量与世界卫生组织标准对比。f, 同一氧化石墨烯中间层的循环稳定性测试。g, 与其他最先进吸附剂材料的水生产率比较。
这项研究通过构建非均质吸湿结构，成功破解了传统吸湿材料中吸附与脱附效率难以兼得的根本性矛盾。该设计将气-液转化界面与快速水传输通道空间解耦，不仅大幅提升了水分子扩散动力学，还实现了高效的太阳能驱动释放。这一策略挑战了传统“最大化亲水性”的设计范式，为下一代高性能、可持续的空气集水材料提供了全新的理性设计思路。
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