随着现代电子产品向小型化、集成化方向发展，功率密度的持续攀升使得界面处的热管理成为制约器件可靠性的关键瓶颈。传统热界面材料在稳态热条件下尚能胜任，但面对高功率航空航天系统中的瞬态热冲击和电动汽车中的复杂机械振动时，往往会发生界面分层和材料疲劳，导致导热性能急剧下降，甚至引发器件失效。尽管已有研究通过引入一维或二维填料来提升热导率，或在三维碳泡沫骨架中浸渍相变材料以增强热缓冲能力，但这些策略通常会使复合材料刚性化，难以在连续振动下适应界面微形变，从而导致接触热阻激增和疲劳开裂。如何在单一材料中同时实现高热导率、热冲击缓冲和振动适应性，成为该领域亟待解决的科学难题。
针对这一挑战，浙江大学高超教授、刘英军研究员、庞凯研究员和中国空间技术研究院航天器系统工程研究所Li Wenjun合作，报道了一种名为J-CF/PW的Janus结构热界面材料。该材料由弹性且高导热的碳泡沫上层与浸渍了高熵石蜡的碳泡沫下层无缝键合而成，以仅7.7 wt%的碳泡沫含量保留了纯石蜡的高潜热，同时在垂直和水平方向上分别实现了2363%和15742%的导热增强。该材料在30%应变下经过10,000次压缩循环后仍保持优异的回弹性，并且在高达50 Hz的机械振动条件下维持稳定的热接触，为动态热管理应用中的协同热-力优化建立了全新的设计范式。相关论文以“Janus-Structured Thermal Interface Materials with Superb Vibration Adaptability for Dynamic Thermal Management”为题，发表在ACS Nano上。
研究人员通过水塑发泡、化学还原和高温石墨化工艺制备了具有三维圆顶孔结构的碳泡沫，随后通过真空浸渍将熔融石蜡填充到部分碳泡沫中形成均相复合材料，最后在80℃下通过热压将纯碳泡沫层与浸渍石蜡的碳泡沫层结合，得到了具有非对称结构的J-CF/PW复合材料。扫描电镜图像清晰地展示了这一Janus结构的独特形貌：上层为连续的各向异性三维圆顶状碳网络，作为弹性的机械顺应层；下层则为石蜡完全浸润的碳泡沫复合材料；界面区域显示上层碳泡沫被下层石蜡部分润湿，形成了连续的无缝层间键合结构，这对于最小化界面热阻和确保动态载荷下的结构完整性至关重要。该材料可以轻松切割成各种形状以适应不同器件，展现出良好的加工性。
图1： (a) J-CF/PW制备流程示意图。 (b) J-CF/PW的截面SEM图像。 (c) 上层碳泡沫的SEM图像。 (d) 充满石蜡的碳泡沫的SEM图像。 (e) 上层与下层之间结合界面的SEM图像。 (f) J-CF/PW的光学照片。 (g) J-CF/PW显示出良好的可弯曲性。
热性能表征结果表明，J-CF/PW复合材料的热导率随碳泡沫含量增加而显著提升。当碳泡沫含量为7.7 wt%时，垂直方向热导率达到4.68 W/m·K，水平方向高达30.1 W/m·K。这一各向异性的热行为源于三维圆顶状碳泡沫网络的本征结构——高温石墨化处理产生了高度有序、无缺陷的石墨烯晶格，最大限度地减少了声子散射并延长了平均自由程，而拱形孔壁有效地将单层石墨烯片的高面内热导率转化为互联的三维架构，为长程声子输运提供了不间断的路径。值得注意的是，该材料在极低填料含量下实现了超越大多数已报道填料增强相变复合材料的热导率，同时保留了纯石蜡90.54%的熔融焓。差示扫描量热分析还显示，经过100次熔化-凝固循环后，J-CF/PW-7.70仍保留了91.2%的熔融焓，展现出优异的循环稳定性。此外，在80℃热台上，纯石蜡迅速失去结构完整性并不可控地铺展，而J-CF/PW则保持原始形状，无任何熔融石蜡泄漏，这得益于自支撑的三维连续网络通过强毛细管力将熔融石蜡有效限制在其微孔内。
图2： (a) 纯石蜡和J-CF/PW的DSC曲线。 (b) J-CF/PW的熔化/凝固焓。 (c) 不同碳泡沫含量的J-CF/PW的熔化和凝固温度。 (d) J-CF/PW-7.70经过热循环后的ΔHm保持率（插图为J-CF/PW-7.70在多达100次热循环后的DSC曲线）。 (e) 纯石蜡和J-CF/PW在80°C热台上的光学照片。
力学性能测试进一步验证了该材料的卓越稳定性。原位压缩观测显示，J-CF/PW在30%应变下发生垂直于加载方向的均匀折叠变形，应力释放后完全弹性恢复，未产生裂纹或结构损伤。经过10,000次30%应变的循环压缩后，材料仍保持稳定的弹性行为，塑性变形仅为0.3%，应力保持率高达94.72%。相比之下，完全浸渍石蜡的均相复合材料即使在10%的低应变下也会发生永久塑性变形。在动态可靠性评估中，均相复合材料在1 Hz、10%应变幅度的周期性振动下最大应力从2.5 MPa降至0.75 MPa，伴随结构塌陷；当频率增至10 Hz时，其应力迅速降至近乎0 MPa。而J-CF/PW在1 Hz、10 Hz乃至50 Hz的高频振动条件下，经过3000次循环后均未观察到明显的应力衰减，展现出卓越的振动适应性。这一动态稳定性归因于其Janus结构——弹性碳泡沫层作为机械阻尼器，有效吸收动态能量并抑制复合材料的结构失效。
图3： (a) J-CF/PW在30%应变压缩循环过程中的原位SEM观察。 (b) J-CF/PW在压缩循环中的微观结构演变。 (c) J-CF/PW在30%压缩应变下经历10,000次循环的应力-应变曲线。 (d) 压缩循环过程中的应力保持率、塑性变形和能量损耗系数。 (e) J-CF/PW在24小时压缩过程中的应力保持率。 (f) H-CF/PW在1 Hz频率、10%应变幅度下，应力随振动循环次数的变化。 (g) J-CF/PW在50 Hz频率、10%、20%和30%应变幅度下，应力随振动循环次数的变化。
图4： (a) 不同碳泡沫含量下的垂直和水平导热系数(K)。 (b) 不同碳泡沫含量下的垂直和水平导热系数增强(TCE)。 (c) J-CF/PW与文献报道的相变材料的垂直K值比较。 (d) J-CF/PW与其他报道的低填料含量（≤10 wt%）相变材料的垂直TCE比较。 (e) J-CF/PW的垂直TCE和ΔHm保持率（复合材料熔化焓与纯相变基体之比）与其他报道的低填料含量相变材料的比较。 (f) 基于ASTM D5470方法，不同压力下H-CF/PW和J-CF/PW的总界面热阻(Rtotal)。
在实际应用场景模拟中，研究人员构建了芯片散热实验装置。在10 W/cm²的低功率条件下，采用J-CF/PW的芯片表面稳态温度仅为54.7℃，比纯碳泡沫和均相复合材料分别降低了19℃和7℃。这得益于J-CF/PW中上层碳泡沫的弹性和下层复合结构的协同效应，在压力下实现了优异的界面顺应性，显著降低了总热阻。在循环热冲击测试中，采用J-CF/PW的芯片温度波动仅0.2℃，展现出良好的热冲击稳定性。当功率密度提升至30 W/cm²时，纯碳泡沫因低比热容和空气填充空隙造成的高热阻而迅速升温至138℃；而J-CF/PW在石蜡熔点附近约70℃处出现温度平台，表明相变材料通过吸收潜热有效延缓了系统温升，最终稳态温度仅为93.3℃，远低于均相复合材料的124.7℃。界面热阻测试表明，J-CF/PW在不同压力下的总热阻均低于均相复合材料，且在50 Hz振动循环后仅增加2.8%并保持稳定，进一步证实了其在实际振动条件下结构完整性和高效传热性能的保持。
图5： (a) 模拟热界面材料实际应用场景的系统示意图。 (b, c) 陶瓷加热器在功率为10 W/cm²时的温度演变。 (d) 循环热冲击测试过程中陶瓷加热器的温度演变。 (e, f) 陶瓷加热器在功率为30 W/cm²时的温度演变。
本研究提出的Janus结构设计策略，通过对碳泡沫骨架和相变材料的非对称功能化，成功构建了兼具热冲击缓冲能力和振动适应性的热界面材料。该材料在极低填料含量下实现了导热性能的显著提升，同时保留了相变材料的高潜热；在高频振动和长期循环压缩下表现出卓越的力学稳定性，能够在动态环境中同时缓解瞬态热流和机械振动，实现了传统材料难以企及的综合性能。这一工作不仅为面向振动敏感应用的热界面材料设计提供了新的结构范式，也拓展了相变复合材料在严苛热管理应用中的潜力，对于下一代高功率电子器件、电动汽车和航空航天系统的热管理具有重要的指导意义。
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