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研究背景

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实现碳中和目标需要在产品全生命周期内持续减少CO₂排放,涵盖原材料提取、加工、服役和废弃处置四个阶段。被动日间辐射冷却技术作为一种新兴的冷却技术,通过将热量以红外辐射形式散发至外太空,可有效降低建筑制冷能耗。然而,现有辐射冷却涂层主要关注服役阶段的节能效益,忽视了原材料提取阶段的高碳排放问题——传统填料(如TiO₂、BaSO₄等)的生产过程本身就会产生大量CO₂排放,占涂层生命周期排放的60%以上。

针对上述问题,本研究创新性地建立了LCA驱动的材料设计框架,将生命周期评估方法与材料/工艺设计深度融合,从全生命周期视角重新审视辐射冷却涂层的碳减排潜力。研究团队通过CO₂矿物封存技术,利用盐湖提锂副产物镁盐和工业烟气CO₂,规模化制备了碳负性的SDS诱导水菱镁矿填料,并将其与耐候性优异的聚偏氟乙烯树脂复合,开发出兼具高光学性能与长服役寿命的辐射冷却涂层。

这一设计不仅解决了传统涂层原材料提取阶段的高碳排放问题,还通过提升光学性能和服役稳定性,进一步增强了服役阶段的碳减排效益,为开发真正意义上的碳负性功能材料提供了新范式。

相关工作以“An LCA-assisted hierarchical design of radiative cooling coating for full life-cycle CO₂ reduction”为题发表在《Nature Communications》(JCR一区,中科院一区TOP,IF=14.7)上。

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研究内容

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本研究聚焦于辐射冷却涂层全生命周期CO₂减排的协同调控机制。研究团队首先通过LCA分析揭示了传统商业白涂层(CWC)的碳排放结构:原材料提取阶段占全生命周期排放的89.81%,其中填料贡献高达59.90%。基于此,研究创新性地提出了全生命周期碳负性涂层设计策略。

在原材料提取阶段,研究开发了CO₂矿物封存技术制备碳负性S-HM填料。利用盐湖提锂副产物镁盐(MgCl₂·6H₂O)和工业烟气CO₂作为原料,通过添加十二烷基硫酸钠调控填料形貌与粒径,制备出具有花状/巢状球形微结构、D50为3.92 μm、孔隙率约55%的S-HM填料。该过程每生产1吨S-HM可封存0.420吨CO₂,并副产1.160吨高纯度NH₄Cl,实现原材料提取阶段的CO₂负排放(-0.817 tCO₂ eq/t)。

在加工与服役阶段,研究选择PVDF作为树脂基体,其强分子振动赋予高红外发射率(≥0.96),优异的成膜性与耐候性确保长期服役稳定性。S-HM填料体积分数70%、涂层厚度300 μm时,涂层太阳反射率达96.24%,红外发射率达0.978,远超商业反射冷却涂层的85.76%和0.958。户外实测表明,在北京地区(混合湿热气候)白天峰值时段平均降温5.80℃,最大降温8.75℃,冷却功率稳定在112.50 W/m²;在西安地区(混合干热气候)平均降温9.13℃,冷却功率达114.65 W/m²。

在服役耐久性方面,涂层表现出超疏水特性(接触角151.38°),可实现自清洁;经360小时60℃人工海水浸泡后,结合力仅下降1.8%(CRCC下降15.5%);经5年等效加速老化后,太阳反射率仅从96.30%降至95.44%,接触角从151.50°降至150.36%,而CRCC则从85.70%降至81.26%。LCA分析表明,在全球19个气候区部署时,1吨S-HM基涂层相比CRCC可实现0.571~13.709吨CO₂当量减排,相当于每年种植32~762棵树。

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研究数据

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图1. 全生命周期碳负性PDRC涂层设计概念。(a) 商业白涂层(CWC)全生命周期CO₂排放,阶段I(原材料提取)占总排放89.81%,其中填料贡献高达59.90%;(b) CWC全生命周期CO₂排放随填料碳排放和服役寿命的变化;(c) CWC全生命周期CO₂排放随光学性能和服役寿命的变化;(d) S-HM基辐射冷却涂层全生命周期CO₂排放,各阶段均实现碳减排。

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图2. S-HM基辐射冷却涂层的设计、制备与光学特性。(a) S-HM基涂层设计与工作机理;(b) S-HM填料制备流程示意图;(c) 不同粒径S-HM填料的太阳光谱平均散射效率;(d) S-HM基涂层浆料具有良好的流动性;(e) 50×45 cm铝基板上S-HM基涂层照片;(f) S-HM基涂层最优反射与发射光谱(R_solar=96.24%,ε_LWR=0.978);(g,h) S-HM基涂层太阳反射率与红外发射率的广角依赖性。

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图3. S-HM基辐射冷却涂层的亚环境冷却性能。(a,b) 北京户外测试装置示意图与实物图;(c) 环境温度、CRCC和S-HM基涂层温度数据及太阳辐照度与相对湿度(2023年7月15-16日);(d) S-HM基涂层冷却功率及环境参数(2023年7月17日);(e) 涂覆不同涂层的铁容器实物图;(f) 不同容器中心温度及环境参数;(g) 不同容器温度与环境温度差值;(h) 上午08:00与下午14:00三组容器的红外热成像。

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图4. S-HM基辐射冷却涂层的服役耐久性。(a) S-HM基涂层与CRCC的自清洁能力对比;(b) 划格法附着力测试(ASTM D3359-2),两者均达到4B等级;(c) 60℃人工海水浸泡360小时前后表面形貌对比;(d) 浸泡前后结合力变化;(e) 5年等效加速老化前后太阳反射率与接触角变化;(f) 色差与光泽度保持情况。

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图5. 全生命周期分析与全球潜力。(a) S-HM基涂层相比CRCC在各阶段的CO₂减排量(以北京4A热工区为例);(b) 1吨S-HM基涂层全生命周期碳流图;(c) 1吨CRCC全生命周期碳流图;(d) 全球19个气候区部署1吨S-HM基涂层的CO₂减排潜力。

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研究结论

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本研究通过将生命周期评估与理性材料设计深度融合,成功开发了一种全生命周期碳负性的辐射冷却涂层,实现了从原材料提取到服役阶段的全链条CO₂减排。研究得出以下主要结论:

(1)LCA分析揭示了传统辐射冷却涂层的碳排放结构:原材料提取阶段占全生命周期排放的89.81%,其中填料贡献高达59.90%。这一发现为材料设计提供了明确导向——实现全生命周期碳减排必须从原材料阶段入手。

(2)通过CO₂矿物封存技术,利用盐湖提锂副产物镁盐和工业烟气CO₂,成功制备了碳负性S-HM填料(-0.817 tCO₂ eq/t)。该过程每生产1吨S-HM可封存0.420吨CO₂,并副产1.160吨高纯度NH₄Cl,为填料生产提供了可持续路径。

(3)S-HM填料经SDS诱导形成花状/巢状球形微结构(D50=3.92 μm,孔隙率~55%),与PVDF树脂复合后,涂层太阳反射率达96.24%,红外发射率达0.978,显著优于商业反射冷却涂层(85.76%,0.958)。户外实测表明,在混合湿热与混合干热气候区均实现稳定亚环境冷却(降温5.80-9.13℃,冷却功率112.50-114.65 W/m²)。

(4)S-HM/PVDF涂层表现出优异的服役耐久性:超疏水特性(151.38°)赋予自清洁能力;经360小时60℃人工海水浸泡后,结合力仅下降1.8%(CRCC下降15.5%);5年等效加速老化后,太阳反射率保持95.44%(CRCC降至81.26%),为长期服役碳减排提供了保障。

(5)LCA分析表明,在全球19个气候区部署时,1吨S-HM基涂层相比CRCC可实现0.571~13.709吨CO₂当量减排,相当于每年种植32~762棵树。经济成本分析显示,该涂层生产成本约1202美元/吨,具有市场竞争力。

本研究实现了LCA方法、材料设计与CO₂减排技术的深度融合,为开发全生命周期碳负性功能材料提供了新范式,在建筑节能、热管理和可持续材料领域展现出重要应用前景。

DOI:10.1038/s41467-026-69560-4

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