滑移铁电滑出新厚度|导体|层间|晶格|滑移铁电|电荷

1.引子

图波列夫不会想到，图16被中国引进后，历经六十余年改进型号、开枝散叶，从6A至6N，至今仍能作为重器出现在阅兵式上。亨利∙奥古斯特∙罗兰也不会想到，他的高徒看到“霍尔效应”后，百年来又涌现出了量子霍尔效应、分数量子霍尔效应、量子自旋霍尔效应、反常量子霍尔效应等。这些成果，已斩获包括2个诺奖+ 2个巴克利奖的众多奖项。这些历史印记，既是历历在目，亦属意料内外，组成了各自所在领域熠熠生辉的进程。

即便是不温不火的铁电领域，也可找到很多精彩纷呈之处。现在，铁电也有了整数和分数量子铁电。这整数、分数，并不是说有类似的量子化平台，而是离子位移达整数/ 分数倍晶格。如果用现代极化理论去处理，会得出“量子化”的铁电极化值。对于后者，徐长松、向红军老师已在《》一文有详细介绍。而笔者自2013年预测在石墨醇质子导体中可能有(整数) 量子化铁电之后，便不甘作此寂寂，遭遇了此后相关投稿次次被编辑和审稿人痛击的经验 [1-3]。此类概念，虽不能说完全没有实验证据支撑，比如2024年几种质子导体都测出了高达几万μC/cm2的电极化 [4, 5]，但总体上仍未得到同行广泛认可。徒唤奈何，亦有不甘。对此，以后如有机会，笔者将再写另一篇细说。

图 1. 对滑移 / 莫尔铁电潜在应用优势和与二维材料各种物性可能耦合的展望。

相比之下，笔者在2017年预测[6]、并于2021年命名的“滑移铁电(sliding ferroelectricity)”[6][7]，虽然翻转机制也很“不正经”，极化还弱小得多，却有幸在各种不同体系中得到大规模实验验证。自MIT的Pablo Jarrillo-Herrero和以色列Tel Aviv University的Moshe Shalom 两个团队在BN双层测出滑移铁电效应之后(见拙文《》)，在“滑移电子学(slidetronics)”名号之下，过去五年来已涌现十多篇NS正刊和五十多篇NS子刊论文，不亦乐乎。

犹记得，前些年笔者还在综述里用图1 画大饼[7]：(1) 这种滑移机制，势垒极低、高速低耗，且不会像传统铁电那样存在氧空位迁移聚集之类所带来的铁电疲劳；(2) 二维材料的各种丰富物性，如磁、光、谷、拓扑、超导等，也容易和滑移铁电耦合，使得非易失电控这些效应和物性成为可能。

现在回头去看，那时的信口一说，如今还真有实验报道，实现了用滑移铁电调控超导[8]、激子[9]、拓扑[10] 等性质。至于高速、低电压、抗疲劳的纪录，也在MIT的Jarrillo-Herrero、电子科大刘富才、南方科大/ 香港城市大学王峻岭、中科大李晓光、天津大学耿德超等课题组的实验中得到不断推进[11-14]。而在北大刘开辉、中科院物理所白冬雪、南京大学王欣然等团队所开发的各种材料生长绝技加持下，晶圆级滑移铁电单晶已不是梦想[15, 16]。Moshe Shalom老兄甚至还拿到风投支持，成立了做滑移铁电器件的公司“SlideTro”。且祝他早日盈利、发财。

2.要不要金盆洗手？

在“滑移铁电”的概念和理论得到实验验证后，Ising老师曾建议笔者金盆洗手，去捣鼓点别的新东西。的确，去看看这两年在PRL上出现的20多篇滑移铁电理论计算文章，读者能感受到高阶拓扑、量子几何、群论分析、含时激发态、机器学习的各种高端方法在漫天飞舞。这些个绝技，哪个是敝组能搞定的？不能这么跟着卷进去，是该金盆洗手，虽然事实是“人在江湖、身不由己”。

而后，不幸的是，在数度去死磕有争议的“离子导体铁电”、数度投出去的文章被拒得连滚带爬、数次收到审稿人“连PRB也别发”的评语之后，伴随而来的，是学生不能毕业而叫苦连天。我很快就意识到：人是不能不“恰”饭的。只要有草吃，哪怕吃回头草也行。

在吃回头草的过程中，不知道算不算幸运，我还是找到了一条“很窄”“很薄”的赛道，升级了几个滑移铁电的衍生新型号。这些小的进展，算不算“青胜于蓝”，还请列位读者点评。

3.跨层滑移铁电

虽说大多数二维材料能靠堆叠打破对称性，可有些体系，如石墨烯双层，再怎么滑，其中心反演对称都难被打破。然而，MIT那位以魔角石墨烯闻名的Pablo Jarrillo-Herrero团队，不光在双层BN测出了滑移铁电[17]，几乎同时也在双层石墨烯体系测出了铁电[18]。后者一时难以用滑移模型解释，毕竟这个石墨烯是个单一原子组成的体系。他们在论文中，暂将其归因于石墨烯和表面覆盖的hBN之间有一微小转角，诱发莫尔平带产生电子关联，或许引起了垂直方向的铁电极化。

随后，北大的路建明老师在该体系中却发现了一些不太符合该模型的迹象[19]。其中之一，就是这种铁电在200 K的高温下都不会消失。莫尔平带的效应，不太可能这么强。而这种稳定性，对滑移铁电来说却是司空见惯。目前实验报导的滑移铁电，哪个不是室温稳定的啊？！

图 2. (a) 被BN覆盖双层石墨烯。跨层堆叠构型(1-3和2-4层分别为AA和AB) 导致的对称破缺产生垂直极化，通过上面两层滑移转换跨层堆叠构型(1-3和2-4层分别变为AB和AA)，实现翻转。(b) 该4层体系的电荷分布：中间两层石墨烯电荷分布明显不一样。(c) 4层石墨烯(每层用了不同颜色标注) ABAC堆叠，注意到1-3和2-4层跨层堆叠构型不一样，通过层间滑移转换成CABA或 CBAB，等价于做了镜面反演操作，可实现其极化翻转。(d) 6层石墨烯的8种堆叠构型，左表中其能量差别不超过0.6 meV，但右表中极化值却相差很大。

笔者绞尽脑汁，又想了半年，终于想出个“跨层滑移铁电”升级版模型[20]，似乎可以解释通了：如图2(a)所示，双层石墨烯被hBN覆盖。在上下两层BN平行的基态下，4层结构中任意近邻的两层总是AB堆叠，但跨层堆叠构型却不一样：第一层和第三层相对是AA堆叠，第二层和第四层相对却是AB堆叠。这样一来，垂直方向整体还是打破了对称性，理应产生极化，而其翻转也仍旧靠层间滑移。

虽说这样隔山打牛，相互作用会减弱，但算出来的极化值仍有0.05 μC/cm2，跟实验值相当接近。从图2(b)电荷分布，也能看出两层石墨烯的不同。

即使把BN替换掉，4层纯石墨烯这样的纯碳体系，也能形成类似跨层滑移铁电[21]。例如，图2(c)中4层石墨烯呈现ABAC构型。同理，第一层和第三层相对是AA堆叠，第二层和第四层相对却是AB堆叠。即使只看近邻两层堆叠总是对称的，跨层构型产生的不对称性仍能产生可观的电极化。通过层间滑移，转换成CABA或 CBAB，即可实现铁电极化的面外翻转。而层数更多的石墨烯，就有更多能量相近但不同极化的各种态。比如图2(d)中，6层石墨烯的8个堆叠态能量都十分相近，却有5个拥有大小不同的垂直极化。它们相互之间，都可以靠层间滑移转化。

而近来的几个实验，也陆续验证了4层石墨烯的确有铁电性。这些作者包括，诺奖大佬K. S. Novoselov和他的两个师弟Moshe Shalom、Shuigang Xu [22-24]。南京航空航天大学的郭万林、刘衍朋老师团队，还利用BN中的双层石墨烯铁电，实现了千余个可调控状态的类神经器件[25, 26]。他们也以跨层滑移机制，来解释其极化起源。毕竟，这样的滑移，在室温下工作，毫无问题，故而这一解释合情合理。

不过，路建明团队最近又提出了另外一种可能[27]：他们发现hBN并不纯，会夹杂3R态。他们认为这个滑移铁电相，才是铁电信号的来源。看来，对这种异质体系的铁电起源，相关争议仍将持续。

4.超滑铁电

滑移铁电之meV级势垒，比传统铁电的翻转势垒要低1-2个量级，但比起”结构超滑”还是小巫见大巫。笔者三年前在郑泉水教授举办的超滑会议上，第一次接触到这个概念：非公度界面中，由于原子受力方向不同而大部分相互抵消，滑移势垒可降至μeV级，摩擦系数甚至可接近于0。

力学专家解释结构超滑，经常用两个蛋盒类比两个相同的晶格表面：

如图 3(a)中，当两蛋盒取向一致时，容易卡住，因为上面蛋盒的突起恰好嵌入下面蛋盒的凹陷之中。要把两个蛋盒沿侧向拉开，需要花费很大力气，且容易拉坏。这种情形，被称为 “公度” 接触，对应晶格界面来讲就是摩擦力很大、很容易造成磨损。如果将上面的蛋盒旋转一个角度之后，再放到下面的蛋盒上，两个蛋盒就无法卡住了，只需要很小的力就能拉动上面的蛋盒。这种上下表面不匹配的情形，称为 “非公度” 接触，对应晶格界面来讲就是摩擦力很小、滑移磨损几乎为零。

图 3. (a) 结构超滑机制形象比喻：两蛋盒取向一致容易卡住，就像公度界面；但有个大转角后就不会卡住了，很容易被拉动，就像非公度界面。(b) 典型双层滑移铁电模型(上)，滑起来就像卡住的两个蛋盒，原子受力方向都一致。如果中间再插入一层晶格很不一样的二维材料，原子受力方向不一致相互抵消，近邻滑动就容易多了。而其跨层堆叠构型不变，依旧能打破对称形成垂直极化。(c) 双层MoS2之间插入石墨烯或BN单层，就会形成这种超滑铁电，仍旧通过滑移翻转极化，但势垒在近邻层非公度界面剧减。蓝色箭头代表极化方向。

笔者马上就开始琢磨：是否可以利用“结构超滑”进一步降低滑移铁电势垒？想得很美，但挑战在于非公度界面很难产生可翻转极化。但是，有了“跨层滑移铁电”的探索经验，我们终于设计出了如图3(b)所示的三明治结构[28]：在滑移铁电双层中，插入一层晶格结构不同的二维材料，近邻就都变成了非公度界面。而跨层堆叠构型，仍然保持公度、仍可打破对称产生垂直极化。例如，图3(c)显示，在典型的滑移铁电双层MoS2之间，插入石墨烯单层，滑移势垒几乎下降两个量级。但代价是，垂直极化也降了约一个量级。而插入的如果是BN单层，则极化基本没有被减弱，但滑移势垒仍可降低一个量级。此类结果，令人着迷！

对于meV级势垒滑移铁电，王峻岭教授他们已实现亚纳秒翻转[13]，Ramamoorthy Ramesh、Jie Yao教授等还把翻转电压降到了0.3 V [29]。如此，那μeV级势垒的超滑铁电岂不要飞天了？对此，中科院物理所孟胜老师、南京大学吴迪 / 杨玉荣老师、米国阿肯色大学L. Bellaiche教授他们，都预测过强激光驱动滑移铁电翻转[30-32]。如果这里的能垒，真的能降到μeV级，驱动翻转的激光，应该不用很强的光吧。

图 4. (a) 二维材料两个区域分别以N (黄色) 和P (蓝色) 型掺杂表示。PN界线上以非公度转角放置一中性(白色) 二维滑块。滑块与N型堆叠的部分极化朝下，跟P型堆叠的部分极化朝上。加上垂直朝下的电场，将使其向左滑动使得前者比例增大。绿色箭头代表极化方向。(b) 要是下面改成周期性的PN掺杂区域，沿每个PN界线施加交变电场，有可能让滑块多次加速和长距离滑移。

本以为前路可行了，却不曾想，这一美梦还有变数！

去年，西湖大学刘仕、东南大学董帅、中科大钟志诚等老师不约而同地发现[33-35]，畴壁运动才是“滑移铁电”能高速翻转的主要原因，显示似乎没有畴壁根本翻转不了铁电极化。如果畴壁是主因，降低本征势垒当然仍有助于高速低耗，但效果肯定是要打折扣的。不过，徐长松、向红军他们提了个好办法，就是加个微小面内电场，打破三重旋转对称。如此，不用畴壁也能快速滑移，势垒降低更变得更为容易。

另一个更疯狂的想法，则不依靠跨层堆叠而是基于二维PN结，如图4(a)所示。如果二维PN界线上以非公度转角放置一中性(白色) 二维滑块，滑块可与PN结形成结构超滑、并分为两部分：在P区域(蓝色)堆叠部分，极化朝上；在N区域(黄色)堆叠部分，极化朝下。施加一个垂直向上的电场，体系理应趋向让净极化顺着电场方向向上，那就得向P区域滑移以增大前者比例。施加向下电场，则相反。

注意到，这个滑移尺度、即滑块的长度，可比滑移铁电的“步长”长多了，故而应该不适合高速数据存储。但是，如此滑动过程，每个态都是稳态，倒可能用于多态的类神经器件。而“结构超滑”器件，目前基本是靠机械驱动(比如用针尖拖)。靠施加很小的垂直电压，就能驱动介观尺度的滑移，无疑将极大拓展“结构超滑”等器件的潜在应用。如果像图4(b)下面所示那样，改成周期性的PN掺杂区域，则沿PN界线施加交变电场，还有可能一直让滑块加速。指不定，滑移距离甚至可能到宏观量级。

5.离子滑移铁电

除了这些“滑移”、“超滑”等“匪夷所思”之外，笔者曾提出，如果在二维材料层间引入Cu、Ni等3d离子插层[36, 37]，会有很有趣的性质。这些离子，喜欢形成空间四面体构型，因而破坏中心反演对称、形成铁电。其中，CuCrX2等体系的铁电性很快就被不少实验证实 [38-40]。不过，大多数离子，如碱金属，更倾向于对称的6配位构型。毕竟，离子键无方向性，使其更容易形成非极性结构，如此应该很难得到铁电性。

但是，对称性不一定要由离子插层来破坏。如果滑移铁电双层插入的不是二维材料，而是离子插层，如图5(a)所示[41]，原来的层间堆叠构型不但仍可破坏对称性、形成垂直极化，甚至极化还可得到极大增强。毕竟，离子键，比范德华作用要强得多。而且，这样又多了一个插层自由度，使得滑移铁电不仅限于范德华体系，也可能广泛存在于多种层状离子导体。

比如，著名的离子电池正极材料LiCoO2，基态结构如图5(b)所示。其中，CoO2平行堆叠成O3相，反平行堆叠成O2相。在电池专家的眼中，这是不受欢迎的杂质相，但后者提供了铁电所需的不对称性。从电荷分析看得出来，两层O原子所带电荷，有显著差别，使得垂直极化比双层MoS2滑移铁电高出一个量级。要让这个极化能够翻转，也要靠水平滑移，但可能路径有很多，如图5(c)所示。鉴于这个体系面内呈现三重旋转对称，每个晶胞含2层Li和2层CoO2。每一层都有3个对等方向可以滑，即使一层不动，其它3层各种可能路径组合，可归为Path-I到Path-IV，其势垒最低的是Path-I、其次是Path-II。后者的面内极化将会同步改变，而前者的极化则抵消为零。

果若如此，体系肯定是势垒稍低的Path-I主导，其铁电只存在垂直方向、无面内分量。真是如此吗？未必！

对于这种层状离子导体，笔者之前提过一个“歪理邪说”[42]：注意到，体系中离子跨越分数/ 整数倍晶胞的位移，具有相同的势垒。外加其晶体对称性，体系似乎允许有很多种不同方向和长度的离子位移模式。但最终选择哪一个，还是由边界决定。在很多位移模式下，边界会变得高度不稳定，实际上是被禁止的。坚实的诺依曼定理，之所以在这种分数/ 整数量子铁电体系会失效，是因为这个定理不考虑边界。而边界，很容易打破晶体本身的某些对称性。比如，闪锌矿薄膜的边界，就会打破本身Td对称性并赋予其极性。这个有关边界的“歪理邪说”，就是当年被斥责“连PRB也别发”的那篇文章的观点之一。

到目前为止，似乎只有东方理工的魏苏淮老师的一篇文章，赞同这个观点[43]。

如果这个邪说成立，那么，到底是Path-I主导、还是Path-II主导，当然也取决于边界。而后者在面内高对称点之间的位移，将产生分数量子铁电。这一结果，和在CuCrS2中测得的面内铁电类似，都违反了诺依曼定理[38]。这些铁电，本应被这些晶格的三重旋转对称性所禁止。

图 5. (a) 离子滑移铁电模型：离子插层(绿色)不但不影响二维材料堆叠构型打破对称性，还进一步增强电荷转移和极化值。(b) LiCoO2的O3相中CoO2平行堆叠是非极性的，但O2相中CoO2反平行堆叠是极性的。这一差别，从不同层O原子上的电荷差异可以看出来。(c) O2相的各种可能的铁电翻转路径。每层Li和CoO2，都有3个对等方向可以滑。各种组合可归类成Path-I到Path-IV，其中Path-I和Path-II需要克服的势垒最低。紫色粗箭头代表极化方向，绿、橙、蓝细箭头分别代表2层Li和CoO2的可能滑移方向。

6.感怀

总之，笔者之前多次下定决心金盆洗手、不再做滑移铁电，但总是因各种机缘而不得不食言。比如，碰到“结构超滑”等概念，就会灵机一动。考虑到许多期刊总是倾向于“锦上添花”的文章，有鉴于此，笔者迫于生计不得不妥协，意料之外也好、意料之中也罢，总之是机缘巧合，拓展了一些“滑移电子学slidetronics”的物理。基于这些物理，至少降低势垒和提升极化的成效很是显著，相关性能都有量级上的提升。

当然，生子当如仲谋！这滑铁，衍生出来是仲谋、子恒，还是阿斗？只能看今后实验的造化了。

这一次，笔者关于滑移铁电的各种“奇谈怪论”，大概真的说得差不多了。不巧，国内外有一些期刊，如《npj Quantum Materials》[Sliding Regimes in van der Waals Polytypes, https://www.nature.com/collections/bihgcdiebj] 和《Science China Physics, Mechanics & Astronomy》，最近都要办一期“滑移铁电”的专刊。笔者作为客座编辑，却实在无稿可投。如果列位读者有意，还欢迎多多赐稿。

最后指出，本文描述可能多有夸张、不周之处，敬请读者谅解。本文涉及部分大咖的研究成果。感兴趣的读者，可有针对性地御览“参考文献”栏目中列举的论文，也可点击文尾的“阅读原文”访问《npj QM》的滑移物理专辑征稿网页。

7.参考文献

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七律·春野

吾携柳浪入清诗，自引风流拨一枝

梢杪点芽欣挂绿，河池系影淑沦漪

浮云画漏江东墨，冀野填盈砚北攲

片刻凝神寻绝色，无心有意只行畸