科学通报 | 声子耦合激光晶体材料新进展: 波长拓展与调控|光子|声子|晶体|波长|科学通报|辐射

世界因激光而不同. 激光作为20世纪最伟大的发明之一, 具有高亮度、高强度、单色性和强相干性的特点, 广泛应用于光刻、通信、显示和医疗等领域, 深刻改变了人类的生产生活方式. 自1960年第一台红宝石激光器发明以来 [1] , 激光原理创新和技术进步一直是世界科技发展的重要标志, 多次获得诺贝尔奖, 包括微波激射器(1964年)、激光光谱学(1981年)、激光冷却(1997年)、玻色-爱因斯坦凝聚态(2001年)、光镊和啁啾脉冲放大(2018年)以及阿秒光脉冲(2023年)等. 激光是应用最为广泛的技术创新领域之一, 并将在量子科技、人工智能和光电互联等未来前沿领域发挥不可替代的作用.

激光晶体和非线性晶体是产生激光的核心材料, 是当今科技竞争的焦点. 激光波长和产生效率决定了光与物质相互作用效果. 根据爱因斯坦受激辐射理论 [2] , 激光波长决定于晶体材料中激活离子的电子跃迁能级差. 具有光学活性离子的电子吸收泵浦光后会自发跃迁, 表现为单频或者窄频的荧光发射. 基于此, 人们通过改变不同的晶体和掺杂激活离子, 发明了不同波段的激光晶体, 并在自发辐射的荧光区域中发明了一系列波长的激光器. 然而, 这些激光波长非常有限. 为了拓展激光波长, 目前主要借助非线性光学技术. 成熟的 1 μm 近红外激光通过多级倍频或光参量振荡技术, 可将波长拓展至可见光、紫外和中远红外波段. 我国老一辈科学家在该领域做出了杰出的贡献, 发展了阴离子基团理论 [3] 和多重准相位匹配理论 [4] , 发明了以偏硼酸钡(BBO)、三硼酸锂(LBO)和氟硼铍酸钾(KBBF)为代表的“中国牌”晶体 [ 5 ~ 7 ] 和以介电体超晶格 [8] 为代表的晶体物理研究平台, 奠定了我国在光电功能晶体, 特别是非线性光学晶体领域的领先地位. 然而, 根据布隆伯根(Bloembergen)的相位匹配理论 [9] , 高效非线性频率转换需要满足动量匹配条件. 受限于晶体折射率色散, 动量匹配主要通过双折射角度匹配和准位相匹配两种方案实现. 这两个条件限制了可实用的晶体材料种类和可实现的激光波长范围. 因此, 如何发现新的原理和机制, 满足激光晶体中电子跃迁的能级调控和动量守恒条件, 成为拓展激光波长的关键.

为此, 山东大学和南京大学组成的联合研究团队, 首次将晶格振动的能量量子(声子)作为一个新的自由度, 引入到激光产生和波长转换过程中. 从能量守恒条件出发, 提出了多声子耦合激光物理机制 [10] , 利用电子和声子之间的能量交换, 改变发光波长, 在晶体无荧光区实现可调谐激光, 突破了激光波长受限于荧光谱的传统观念和技术桎梏. 从动量守恒条件入手, 提出了声子外差动量匹配机制, 发现了电子、声子和光子三者耦合的准粒子 [11] , 实现了动态、可调、自适应的声子外差倍频激光, 突破了波长转换受限于晶体静态结构的传统观念. 这两项研究是晶体物理和激光技术领域的重大创新.

电子、声子和光子是晶体材料三种基本的能量载体. 我们首先从能级调控的角度, 研究了激光辐射过程中的电子-声子耦合物理机制. 如图1(a) 所示, 在位形坐标模型中, 当声子与电子能级发生相互作用时, 即可以在电子跃迁过程中出现电子与声子的能量传递, 这一物理过程称为电子-声子耦合效应. 20世纪50年代, 黄昆先生建立了晶格弛豫和多声子跃迁理论 [12] , 奠定了声子耦合展宽荧光发光范围的理论基础, 并催生了钛宝石和金绿宝石等宽调谐激光晶体的发明. 晶格弛豫理论指出, 荧光区域的宽度取决于电子-声子耦合作用强度, 且该相互作用强度对多声子过程会迅速衰减. 对于稀土激光晶体材料, 由于其黄昆-里斯因子 S 较小, 耦合强度弱, 通常仅有单声子或两声子过程对荧光光谱有贡献, 导致稀土激光晶体发光范围受限, 激光晶体的激光波长一直局限于晶体荧光光谱之内. 我们发现, 处于激发态的电子可以通过吸收声子的能量继续向上跃迁, 占据不同的声子耦合能级, 然后垂直跃迁至基态, 发射出光子. 随着耦合声子数的增加, 发射光子能量逐渐减小, 发光强度呈指数级下降. 但通过设计激光谐振腔, 可以激发多声子耦合效应, 提高多声子与电子相互作用强度, 拓展激光增益的边界, 突破自发辐射荧光光谱的限制, 实现多声子耦合激光(multi-phonon coupled laser) [10] . 我们优选出强耦合的Yb:YCa4O(BO3)3晶体, 设计了多级序构的激光谐振腔, 逐级放大多声子耦合发射, 成功实现了波长范围1110~ 1465 nm 的宽调谐激光, 对应声子数 n =3~7的多声子耦合过程( 图1(b) ). 最长的激光波长达到 1518 nm, 对应声子数 n =8的耦合, 这是目前报道的波长范围最宽的稀土晶体激光器件. 该方案突破了多声子耦合效应弱的限制, 在晶体荧光谱外实现了可预测、可设计的新波长激光, 为研制超宽带激光器件奠定了理论和技术基础.

图 1 声子耦合激光晶体的能量调控 [10] 与动量匹配 [11] 物理机制. (a) 多声子耦合激光的位形坐标模型; (b) Yb:YCa4O(BO3)3晶体实现突破荧光光谱的超宽带激光辐射, 耦合声子数为 n = 3~7; (c) 声子耦合激光晶体的声子外差动量匹配机制; (d) 电-光-声激元在激光和非线性过程的声子外差动量匹配机制(激光波长 570 nm, 调制周期 13.31 μm); (e) Yb:YCa4O(BO3)3晶体实现超宽带的声子外差倍频激光, 波长范围500~ 651 nm

动量守恒是决定激光非线性转换效率的重要条件. 已有的理论认为, 电子、声子和光子三者之间的动量尺度相差数个量级, 三者耦合强度极低、耦合时间极短, 导致长期未能实现三者共同耦合的相干激发态, 也未能发现三者强耦合导致的激光新效应和新功能. 针对这一问题, 我们构建了一个“电子-声子-光子”互耦合系统, 将激光和非线性过程集成到一块晶体中, 同时实现泵浦光激发电子和声子, 并在谐振腔放大作用下显著增强了电子-声子、光子-光子耦合强度. 特别重要的是, 利用声子外差使晶体由晶格振动声子转变为依赖于激光波长色散的微米级周期调制, 从而改变了声子和光子之间的动量传递过程, 为激光非线性晶体的功能调控提供了新的原理. 在该思路指引下, 我们构建了电子、声子和光子多重耦合物理模型( 图1(c) ), 通过精准制备光子晶体谐振腔, 同时实现了三者之间的能量匹配和动量匹配, 成功观察到激光过程中电子(electron)、声子(phonon)和光子(photon)三者耦合形成的激发态准粒子, 并命名为“电光声激元(EPPTON)” [11] . 利用前向和后向传播声子的外差效应, 在激光晶体中产生超晶格周期调制, 实现了基频与倍频光子动量失配的动态补偿( 图1(d) ). 我们发现在同一块晶体中, 耦合声子数2 n =6、2 n =8和2 n =10分别对应13.31、16.26和 19.06 μm 的晶格调制周期, 证明这种声子外差相位匹配机制(phonon-heterodyne-matching, PHM)是动态可调的, 具有自适应调节能力, 打破了双折射相位匹配和准相位匹配对晶体角度的苛刻要求. 基于声子外差机制, 我们选择兼具激光和倍频功能集成的Yb:YCa4O(BO3)3晶体, 成功实现了500~ 651 nm 的声子外差激光, 波长范围较传统技术拓宽100倍以上, 首次实现青、绿、黄、橙、红光谱全覆盖( 图1(e) ), 证明了声子外差对动量失配的补偿作用. 更重要的是, 在声子外差激光晶体中, 沿主平面方向的激光倍频效率达到2.47%, 相比传统非相位匹配晶体提高3个数量级, 证明PHM相位匹配是一种新型高效的相位匹配技术, 具有重要的实用价值.

我们提出的声子耦合激光物理机制是普遍适用的. 最近, 国内外相关研究组 [ 13 , 14 ] 陆续在Nd3+、Yb3+和Tm3+掺杂激光晶体中实现了声子耦合激光波长拓展, 将该机制适用范围从近红外推广至中红外波段, 并发现了声子泵浦的反常温度效应 [13] . 声子耦合机制对超快激光技术同样意义重大. 基于声子耦合拓展增益带宽, 我们成功实现了 26 fs 的 2 μm 中红外固体激光脉冲 [15] , 对应3.5个光学周期, 是目前 2 μm 波段中红外激光的最短脉冲.

综上所述, 声子耦合激光辐射是激光原理的全新机制, 这种机制带来的波长拓展是普适的, 为晶体材料在宽带高效激光方面的应用开辟了新的道路. 我们还发现了声子耦合对激光非线性晶体的调制作用, 形成了周期性超晶格, 从而为发展高效频率转换的新波长激光器件提供了新原理. 在声子耦合基础上研究激光物理, 发展新波长激光器, 为激光这一重大领域的研究提供了全新的自由度, 必将引发晶体颠覆性性能和激光变革性技术的突破, 也将更广泛地促进激光在未来光电集成器件中的应用.

参考文献

[1] Maiman T H. Stimulated optical radiation in ruby . Nature , 1960 , 187: 493 -494

[2] Einstein A. On the quantum theory of radiation. Phys Z, 1917, 18: 63–77.

[3] Chen C, Wu Y, Li R. The anionic group theory of the non-linear optical effect and its applications in the development of new high-quality NLO crystals in the borate series . Int Rev Phys Chem , 1989 , 8: 65 -91

[4] Feng J, Zhu Y, Ming N. Harmonic generations in an optical Fibonacci superlattice . Phys Rev B , 1990 , 41: 5578 -5582

[5] Chen C T, Wu B C, Jiang A D, et al. A new-type ultraviolet SHG crystal - β-BaB 2O4. Sci China B, 1985, 28: 235–243 .

[6] Chen C, Wu Y, Jiang A, et al. New nonlinear-optical crystal: LiB3O5 . J Opt Soc Am B , 1989 , 6: 616 -621

[7] Chen C, Xu Z, Deng D, et al. The vacuum ultraviolet phase-matching characteristics of nonlinear optical KBe2BO3F2 crystal . Appl Phys Lett , 1996 , 68: 2930 -2932

[8] Zhu S, Zhu Y, Ming N. Quasi-phase-matched third-harmonic generation in a quasi-periodic optical superlattice . Science , 1997 , 278: 843 -846

[9] Armstrong J A, Bloembergen N, Ducuing J, et al. Interactions between light waves in a nonlinear dielectric . Phys Rev , 1962 , 127: 1918 -1939

[10] Liang F, He C, Lu D, et al. Multiphonon-assisted lasing beyond the fluorescence spectrum . Nat Phys , 2022 , 18: 1312 -1316

[11] Liang F, He C, Yu H, et al. Electron‒phonon‒photon excitation in steady nonlinear lasing . Nat Phys , 2025 , 21: 1905 -1910

[12] Huang K, Rhys A. Theory of light absorption and non-radiative transitions in F -centres . Proc R Soc London Ser A Math Phys Sci , 1950 , 204: 406 -423

[13] Fu Y, Liang F, He C, et al. Photon-phonon collaboratively pumped laser . Nat Commun , 2023 , 14: 8110

[14] Suzuki A, Kalusniak S, Ganschow S, et al. Kerr-lens mode-locked 49-fs Tm3+:YScO3 single-crystal laser at 2.1 μm . Opt Lett , 2023 , 48: 4221

[15] Zhang N, Wang Y, Ding H, et al. Direct generation of 3.5 optical-cycle pulses from a rare-earth laser . Opt Lett , 2025 , 50: 3150 -3153

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