1965年2月19日，时任地质部部长的李四光在北京医院进行身体检查时，意外发现左下腹有一搏动性肿块，后经专家确诊为左髂骨总动脉瘤。当时李四光已经76岁，他坚决不同意动手术，还说：“我不愿意动这样的手术。即使手术成功了，我可以多活几年，但如果变成了残废，不能为人民工作，成了人民的累赘，那我宁可少活几年，趁现在抓紧时间多做些工作。”
医生们请示了周恩来后，决定采取保守疗法，此后病重的李四光仍然夜以继日地工作。
1966年3月8日凌晨，河北省邢台市隆尧县一带发生6.8级地震。李四光在地震当天立刻召集地质部、中国科学院等单位，组织了一支由中科院地球物理所副所长顾功叙带队、共32人的地震地质考察队，连夜赶赴震区，他本人则留在北京，日夜守在办公室里监视震情演变。
3月22日，邢台再次发生7.2级强震，这一次李四光坐不住了，他向国务院递交报告，请求亲赴灾区。医生和家人反复劝李四光不要去，他却说：“不要再阻拦我了，我是做这个工作的，怎么能贪生怕死呢？”最终国务院同意李四光前往震区，但限定他只能停留一天。
李四光在邢台经过实地调研后，认为邢台地震是新华夏系构造带活动的结果。4月10日，李四光在周恩来召集的震情研讨会上明确提出：“深县、沧州、河间这些地区发生地震的可能性是不能忽视的。”他还判断，整个华北平原的“震源带有可能向东北方向发展”。1967年3月，河间地区果然发生6.3级地震，验证了李四光的这一推断。
邢台地震后，李四光把主要精力转向了一个更庞大的命题：地震到底能不能预报。他在多个场合明确表态：“地震是可以预报的，不过我们得做艰苦细致的工作。”为了验证这一点，1967年冬天，78岁的李四光冒着严寒，亲自前往北京房山，做“地应力解除”试验。试验成功后，李四光对用人工地应力测量预测地震的信心更足了。
地热开发是另一件李四光放不下的事。1970年10月，李四光得知天津打出了地热水，不顾81岁高龄，亲自前往天津视察，推动当地开展地热综合利用会战。李四光从天津回来后，对女儿李林说：“要是把地热充分利用起来，我们可以节省多少燃料，可以给人民造很大的福啊！”
这一年，李四光还到延庆、密云一带观察地下水位，调查断裂带和微量位移观测站的工作，并完成了著作《天文、地质、古生物资料摘要（初稿）》。这本书把天体、地球、生物三者视为一个相互制约、相互联系的整体，研究地壳乃至地球的演化，是李四光晚年学术思想的集大成之作。
1971年4月24日，李四光突然发烧到38℃，被送进北京医院。4月28日下午，北京医院请来阜外医院的心血管专家为李四光会诊，他拉着医生的手问道：“请你们坦率地告诉我，究竟我还有多少时间？让我好安排一下工作……”当天晚上，李四光对秘书说：“明天早晨把全国大地图带来，我还有些事情要讲。只要再给我半年时间，我有信心去组织人力攻克地震预报这个难关。”
4月29日上午8时30分，李四光身上的动脉瘤突然破裂，上午11时，他不幸去世，享年82岁。
李四光去世后，“四人帮”竟然不准为他开追悼会，不准给他致悼词。5月2日，周恩来亲自来到八宝山革命公墓为李四光送行，当他知道遗体告别仪式没有准备悼词时，非常生气，严厉批评了相关负责人。周恩来说：“中国有几个李四光？世界又有几个李四光？他名震中外，为地质学作出了重大贡献，为什么在追悼会上不给他致悼词？”
随后周恩来对参加遗体告别仪式的人说：“我们国务院的工作没有做好，没有给李四光同志写悼词。早上我收到李四光女儿的一封信，刚才和一些同志商量了一下，决定就用这封信作为悼词。”他从口袋里拿出信，十分沉痛地念了起来，这封信记述了李四光逝世前一天的遗言，记述了近几年他经常思考的地震预报、地热利用以及海洋地质等方面的问题。
周恩来念完信后，走到李四光的夫人许淑彬面前，握着她的手说：“许姐，你要节哀，要保重身体。”周恩来还叮嘱李四光的秘书：“一定要把李四光同志的遗著整理出来。”
第二天，邓颖超受周恩来的委托来到李四光家进行慰问，并再次转达了周恩来一定要把李四光遗著整理出来的意见。后来在周恩来的关心下，李四光的遗著《地质力学概论》等陆续整理出版。
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