本期分享发表ACS Nano杂志上题目为Tailoring Ionization of Hyper-Cross-Linked Hydrogels for Solar-Driven Crystallization of Ultrahigh-Salinity Brines的研究文章。
Part 1 文章简介
海水淡化技术不可避免地会产生浓盐水,而浓盐水的处理仍然是实现零液体排放系统的主要瓶颈。蒸发结晶法可以直接完全回收盐分,但其本身能耗较高,且在高盐度下由于蒸发驱动力减弱而效率显著降低。光热界面蒸发法可以提高太阳能的利用率,但盐分在蒸发界面处的积累和结晶不可避免地会降低高盐度系统的运行稳定性。本文提出了一种基于氢键增强交联点电离(HIC)策略的超交联水凝胶膜,用于将结晶界面与光热蒸发界面解耦。该HIC凝胶膜由羧甲基纤维素钠和羟乙基纤维素构成,包含密集的氢键微腔,且微腔间的交联距离可控。这些微腔内的协同电离作用诱导反离子凝聚,并产生自限性离子阻挡效应,同时保持水分子通过氢键网络的快速传输。这种选择性离子调控抑制了蒸发表面的盐结晶,从而实现了饱和盐水的连续太阳能驱动结晶。采用HIC凝胶膜的结晶器在自然户外环境下无需再生或维护即可稳定运行10天以上,平均日产盐量为2.8 kg m⁻²。HIC设计实现了结晶与蒸发的分离,为超高盐度盐水结晶的持久太阳能驱动终端盐水处理提供了一种途径。
Part 2 主要图表
图1是高盐度盐水中固液完全分离的示意图。(a) 通过蒸发结晶实现工业含盐废水固液完全分离的路径示意图。(b) 超高盐度盐水中界面解耦实现固液分离的机理示意图。羧甲基纤维素钠和羟乙基纤维素共交联形成致密的纤维素网络,从而实现快速的水传输,并在葡萄糖吡喃糖单元之间形成具有可调交联距离的氢键微腔。在溶剂化作用下,协同电离诱导反离子凝聚,使有效离子浓度低于饱和浓度。结晶在膜内和蒸发界面受到抑制,仅发生在受限的过饱和溶液中,从而实现了蒸发和结晶的解耦。
图2是HIC水凝胶的形貌和结构表征。(a) HIC水凝胶在平放和弯曲状态下的数码照片(插图)。(b, c) 完全溶胀的HIC水凝胶在不同放大倍数下的横截面扫描电镜图像。(d) HIC水凝胶、CMC和HEC的FTIR-可见光谱。(e) 完全溶胀状态下HIC水凝胶的流变行为。(f) 单独交联的CMC、HEC和完全溶胀后的HIC水凝胶的应力-应变曲线。
图3是HIC水凝胶的离子调控行为。(a) 不同交联密度HIC水凝胶的饱和含水量。(b) 不同交联密度HIC水凝胶的DSC曲线。(c) HIC水凝胶与纯水的汽化焓。(d) HIC-3水凝胶的界面盐结晶行为,包括晶体照片和示意图。(e) HIC-4水凝胶的界面盐结晶行为,包括晶体照片和示意图。
图4是HIC水凝胶中离子调控的机理研究。(a) 不同交联密度的HIC水凝胶在纯水和饱和NaCl溶液中完全溶胀后的离子电导率。(b) 干HIC-4水凝胶和预先在水中溶胀的HIC-4水凝胶浸入饱和NaCl溶液中随时间变化的含水量。(c) 干HIC-4水凝胶和完全溶胀的HIC-4水凝胶在饱和KCl、NaCl和纯水中浸泡24小时后的含水量。(d) 水凝胶蒸发过程中稳态离子分布和内建电场的示意图。(e) 不同蒸发速率(reva)下HIC-4水凝胶在稳态蒸发过程中产生的电场强度。(f) 不同蒸发速率下HIC-4水凝胶在稳态蒸发过程中相应的表观离子浓度。
图5是盐生产性能。(a) 使用模拟饱和工业盐水的盐生产测试装置示意图。(b) 不同条件下的盐结晶速率:晴天(1个太阳光照强度)、有风(2 m s⁻¹)、晴天(1个太阳光照强度)+有风(2 m s⁻¹)、阴天无风。(c) 四种条件下 p-HIC-4 膜与传统蒸发结晶池的盐产量比较。(d) HIC 系统在户外实际条件下运行的照片。(e) 连续 10 天户外测试的盐产量。
原文链接:https://doi.org/10.1021/acsnano.6c05708
引用:Gao, Hao, et al. "Tailoring Ionization of Hyper-Cross-Linked Hydrogels for Solar-Driven Crystallization of Ultrahigh-Salinity Brines." ACS Nano (2026).
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