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图文摘要
成果简介
近日，中国科学院南京土壤研究所周俊研究员团队在环境领域知名期刊Environmental Science & Technology发表了题为“Soil Properties Regulate the Fate and Accumulation of Atmospherically Deposited Trace Metals in Rice across Six Major Growing Regions of China”的研究论文，研究结合我国六大稻区典型稻田土壤的置换小区实验和叶面/根部单独暴露盆栽实验，系统揭示土壤性质如何调控大气沉降Cu、As、Pb和Zn在土壤–水稻系统中的形态转化、迁移行为、吸收途径和富集效应，为稻田大气沉降污染风险的区域化防控提供了科学依据。
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大气沉降是农田生态系统中痕量金属输入的重要途径，对稻米食品安全和人体健康具有潜在影响。然而，新沉降金属进入稻田后，其在不同土壤中的形态转化、迁移过程及水稻富集效应的差异仍缺乏系统认识。本研究采集中国东北、华北、西北、华中、华南和西南六大稻区代表性水稻土各20吨，在背景区和邻近大型冶炼厂的沉降区开展土壤置换小区实验，并结合六种土壤的盆栽分离暴露实验区分叶面和根部吸收贡献，系统解析了大气沉降Cu、As、Pb和Zn在土壤–水稻系统中的环境归趋与积累特征。结果表明，土壤性质是调节沉降金属有效性和稻米累积风险的关键因素：低pH、低吸附能力的南方稻区土壤更有利于沉降Cu、Pb和Zn等阳离子型金属保持较高溶解性和生物有效性，并促进其在籽粒中累积；而较高pH、富含有机质且质地较细的北方稻区土壤则更易促进沉降As的迁移和籽粒累积。土壤溶液动态进一步显示，不同元素类型对稻田水分状态的响应存在明显差异：Cu在排水后浓度升高，而As在淹水条件下达到较高水平。叶面和根部单独暴露实验表明，叶面暴露主要促进痕量金属在叶片和稻壳中的富集，而根部暴露在部分土壤中对籽粒As的贡献更为显著。基于LA-ICP-MS的旗叶-节点连接区元素成像结果显示，两种暴露途径下金属呈现出不同的组织关联分布特征。该研究表明，土壤性质在大气沉降痕量金属进入稻米食物链的过程中发挥关键调控作用，为区域化稻田土壤管理与大气源头减排协同防控提供了科学依据。
引言
大气沉降是痕量金属进入农田生态系统的重要途径，对粮食安全和人体健康具有潜在影响。痕量金属可随大气传输并沉降至农田表层，其新沉降组分通常具有较高活性，更容易进入土壤活性库或被作物吸收。大气沉降中的痕量金属可通过根部和叶面两条途径影响水稻积累：一方面，新沉降金属可富集于表层土壤，并在土壤溶液和活性组分中进行迁移转化，从而影响根系吸收；另一方面，沉降颗粒也可滞留于叶片表面，并通过气孔、表皮孔隙或角质层等界面进入植株。土壤pH、CEC、有机质、质地和氧化还原状态等性质不仅影响新沉降金属在土壤中的形态分配和生物有效性，也可能改变叶片表面特征和植株对沉降胁迫的响应。我国既是水稻生产大国，也面临较高的大气痕量金属排放和沉降压力，而不同区域的土壤性质差异显著。尽管已有研究认识到大气沉降对农田痕量金属输入和作物积累的重要性，不同土壤性质如何调控新沉降金属的形态、迁移、叶面/根部吸收路径及其最终稻米积累仍缺乏系统认识。因此，阐明土壤性质在“大气沉降输入—水稻吸收—稻米安全风险”过程中的调控作用，有助于识别大气沉降影响下稻米安全风险较高的区域，并为制定区域化粮食安全防控策略提供科学依据。
图文导读
本研究以我国六大主要水稻种植区的代表性水稻土为对象，构建了大气沉降区和背景区对比的土壤置换实验，并结合叶面和根部单独暴露盆栽实验，系统追踪大气沉降痕量金属在土壤–水稻系统中的迁移转化和组织富集效应。六类土壤在pH、阳离子交换量、有机质和质地等方面存在显著差异，形成了从北方较高pH、高有机质、高吸附能力土壤到南方低pH、低吸附能力土壤的性质梯度，为解析土壤性质如何调控大气沉降金属的形态、迁移性及水稻积累提供了清晰的实验对比基础。
研究发现，新沉降痕量金属进入稻田土壤后，其有效性和迁移性会因土壤性质不同而发生显著分化，并进一步影响水稻吸收和籽粒积累。Cu、Pb和Zn等阳离子型金属在低pH、低吸附能力的南方来源土壤中更易保持较高溶解性和潜在生物有效性；与之相反，As作为氧阴离子型元素，在较高pH、富含有机质且质地较细的北方来源土壤中表现出更强迁移性。土壤溶液动态进一步显示，Cu在排水后浓度升高，而As在淹水条件下达到较高水平，说明元素属性、土壤性质和稻田水分状态共同影响沉降金属的生物有效性。
图2. 置换实验背景区和沉降区中不同土壤来源处理组水稻籽粒（a、c、e和g）和叶片（b、d、f和h）的Cu、As、Pb和Zn浓度
在水稻积累方面，大气沉降显著提高了水稻不同组织中的痕量金属浓度，但籽粒响应具有明显的元素和土壤依赖性。叶片和稻壳作为直接暴露界面，表现出更强的金属富集；籽粒中Cu对沉降的响应最为突出，沉降区籽粒Cu浓度较背景区增加108%–260%。总体而言，Cu、Pb和Zn的沉降诱导增量在南方低pH土壤中更高，而As的籽粒积累在北方较高pH、富含有机质土壤中更明显，表明同样的大气沉降输入会因土壤性质不同而转化为不同类型的稻米安全风险。
图3. 叶面和根部暴露下水稻Cu积累及其空间分布特征。SEM（a, b）和SEM–EDS（c）图像显示大气颗粒在叶片表面的附着及其Cu分布；不同暴露途径下籽粒（d）、叶片（e）和旗叶-第一节点连接区中Cu积累特征（f, g）
叶面和根部单独暴露实验进一步表明，大气沉降金属进入水稻食物链具有多途径特征。叶面暴露主要促进金属在叶片和稻壳中富集，而根部暴露在若干土壤中对籽粒As积累的贡献更为突出。相关性分析、PCA和piecewise SEM进一步指出，土壤pH、CEC、有机质、质地以及Fe/Mn相关性质共同塑造新沉降金属的有效性和籽粒富集效应。值得注意的是，沉降输入量虽然仅占耕层金属总库存的很小比例，却能显著放大籽粒积累和膳食风险。因此，稻米安全防控需要同时关注大气源头减排、区域土壤性质差异和稻田管理措施，实现“源头控制—土壤调控—作物安全”的协同治理。
图4. 土壤性质、活性金属组分与沉降诱导籽粒Cu和As积累之间的统计关系。PCA（a、b）和相关性（c）分析显示土壤性质梯度与金属响应变量之间的关联；piecewise SEM（d-g）解析土壤性质、活性库和籽粒金属增量之间的拟合关系
环境应用
本研究表明，大气沉降痕量金属的输入量与其生态环境影响并不成比例。虽然水稻生长季内沉降输入仅占耕层土壤金属总库存的极小部分（<0.2%），却显著促进了稻米籽粒中的金属积累，并使阳离子型金属的非致癌风险指数增加66%–196%。这一风险放大效应主要与新沉降金属的反应活性和迁移性有关：沉降金属既可通过叶面直接进入水稻，也可在低吸附能力土壤中形成较活跃的金属库，从而增强其在土壤–植物系统中的传递。因此，稻米安全风险防控应同时考虑大气源头减排和区域土壤管理。对于南方酸性稻田，可通过提高土壤pH和缓冲能力降低沉降阳离子型金属的籽粒积累；对于北方As风险较高的稻田，可通过避免长期还原条件的水分管理措施抑制As迁移和籽粒累积。源头减排与区域化农艺管理相结合，是保障不同稻区稻米安全的重要途径。成果为我国稻田重金属类污染物的源头管控与分区治理提供了重要理论支撑，也为全球大气沉降污染风险评估提供了方法参考。
(生态修复网)
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