【铁磁体】AFM：晶圆级二维铁磁体�...|原子|居里|新型高温超导体|磁性材料|范德华|铁磁体

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1.研究背景

近年来，二维范德华磁性材料因具有原子级厚度以及高扩展性等优势，在磁随机存储器（MRAM）、磁传感器、自旋逻辑器件等新一代自旋电子学领域展现出广阔的应用前景。随着二维磁学研究不断发展，越来越多的新型二维铁磁材料被发现，为低功耗、高集成度磁电子器件的发展提供了新的材料体系。

然而，目前二维范德华铁磁材料距离实际应用仍存在一定差距。一方面，大多数材料的居里温度仍然有限，在高于室温条件下磁性稳定性不足；另一方面，磁各向异性作为决定器件工作方式的重要参数，往往难以实现灵活调控。例如，磁随机存储器通常需要较强的垂直磁各向异性（PMA）以保证信息稳定存储，而磁传感、自旋输运等器件则更倾向于采用面内磁各向异性（IMA）。因此，如何在同一种二维铁磁材料中兼顾超高居里温度与可调磁各向异性，成为当前二维磁性材料研究的重要挑战。

近日，北京航空航天大学聂天晓教授、孙志梅教授在二维范德华铁磁体Fe3GaTe2研究方面取得重要进展。研究团队提出了一种层内间隙（Intralayer Interstitial）Fe掺杂策略，在保持晶圆级高质量外延生长的基础上，实现了Fe3+xGaTe2磁性能的协同调控。通过精确调控层内间隙Fe原子的含量，材料居里温度由本征约380 K提升至约590 K，同时室温磁各向异性实现由垂直磁各向异性（PMA）向面内磁各向异性（IMA）的连续调控，为高性能二维磁性材料设计提供了新的思路。

2.研究内容

实现高性能调控的前提，是获得高质量的大面积二维磁性薄膜。研究团队采用分子束外延（MBE）技术，在蓝宝石衬底上成功制备出晶圆级Fe3GaTe2薄膜。RHEED、XRD以及高分辨透射电子显微镜（TEM）结果表明，样品具有优异的外延质量和完整的层状晶体结构，Fe、Ga和Te元素均匀分布于整个薄膜中，证明所制备薄膜具有良好的结构均匀性和结晶质量。

图1. 晶圆级Fe3GaTe2薄膜的制备及结构表征

磁学测试进一步表明，本征Fe3GaTe2薄膜具有明显的室温垂直磁各向异性，居里温度约为380 K，已经突破室温铁磁性的限制。但对于高温稳定工作的自旋电子器件而言，这一居里温度仍有进一步提升空间，因此研究团队进一步探索通过晶格调控实现磁性能增强。

图2. 晶圆级Fe3GaTe2薄膜磁学及磁输运表征

为了进一步提升材料磁性能，研究团队利用MBE原子级精确调控能力，通过调节Fe束流，在Fe3GaTe2晶格内部引入额外Fe原子，构建不同Fe组分的Fe3+xGaTe2系列样品。随着Fe含量不断增加，材料居里温度持续提升，由本征约380 K逐渐提高至440 K，并最终达到约590 K，实现了当前二维范德华铁磁材料中创纪录的居里温度。

与此同时，XRD测试发现，随着Fe含量增加，Fe3+xGaTe2（002）衍射峰逐渐向低角度移动，表明层内间隙Fe的引入导致晶格沿c轴方向发生膨胀。为了进一步确认额外Fe原子的具体位置，研究团队利用原子分辨率4D-STEM技术对样品进行了结构分析，首次直接观察到了层内间隙Fe原子的存在，清晰揭示了Fe原子占据新的层内间隙位置，为层内间隙掺杂机制提供了直接实验依据。

图3. Fe层内间隙掺杂实现Fe3+xGaTe2居里温度的显著提升

除了显著提升居里温度外，层内间隙Fe掺杂还能够实现磁各向异性的灵活调控。不同Fe组分样品的磁滞回线测试结果表明，随着Fe含量增加，Fe3+xGaTe2逐渐由典型的PMA转变为IMA，并且这种调控在室温及400 K条件下均能够保持稳定。进一步计算材料有效磁各向异性常数（Keff）发现，其数值由0.57 MJ/m3连续降低至−2.099 MJ/m3，实现了从强PMA到强IMA的连续跨越。其中，低Fe组分样品表现出优于传统CoFeB材料的室温垂直磁各向异性，而高Fe组分则具有稳定的面内磁化特性，使同一种二维材料能够满足不同自旋电子器件对于磁各向异性的需求。

为了进一步揭示磁各向异性调控机制，研究团队利用同步辐射X射线吸收谱（XAS）和X射线磁圆二色谱（XMCD）对不同Fe组分样品进行了系统研究。实验结果表明，随着层内间隙Fe含量增加，Fe元素轨道磁矩逐渐降低。根据Bruno理论，轨道磁矩减小意味着磁晶各向异性能不断降低；另一方面，随着Fe掺杂增加，材料饱和磁化强度持续提高，使形状各向异性逐渐增强。二者共同作用，使Fe3+xGaTe2最终实现由PMA向IMA的连续转变。与此同时，EELS和XANES测试进一步证实，Fe掺杂改变了Fe原子的局域配位环境及价态演化，与XMCD分析结果相互印证，为磁各向异性调控机制提供了实验支撑。

图4. Fe掺杂实现Fe3+xGaTe2磁各向异性的连续调控

为了深入理解层内间隙Fe掺杂对磁性的影响，研究团队结合第一性原理计算和Monte Carlo模拟，对Fe3+xGaTe2体系进行了理论分析。计算结果表明，层内间隙Fe不仅提供了额外磁矩，还建立了新的磁交换路径，从而显著增强了层内交换耦合作用，提高了体系居里温度。

理论计算同时发现，随着Fe含量增加，Fe2+/Fe3+比例逐渐降低，磁晶各向异性能由正值逐步降低并最终发生符号反转，与实验观察到的磁各向异性连续转变趋势高度一致。Monte Carlo模拟进一步预测的Fe掺杂后材料居里温度与实验测得约590 K的结果相吻合，充分验证了层内间隙Fe掺杂增强铁磁性的理论模型。

图5. 第一性原理计算揭示Fe掺杂增强铁磁性的理论机制。

3.总结与展望

综上，研究团队提出了一种适用于晶圆级二维范德华铁磁材料的新型层内间隙掺杂策略，在Fe3+xGaTe2体系中实现了远超室温的居里温度与可调磁各向异性的协同调控。

通过精确控制层内间隙Fe原子，不仅将材料居里温度提升至约590 K，还实现了室温磁各向异性在PMA与IMA之间的灵活调节，并结合4D-STEM、同步辐射谱学及理论计算系统揭示了其物理机制。该工作为二维磁性材料性能设计提供了新的研究思路，也为高性能磁存储、自旋逻辑及其他二维自旋电子器件的发展奠定了重要材料基础。北京航空航天大学聂天晓教授、孙志梅教授为论文通讯作者。

论文信息：

Far Beyond Room-Temperature Ferromagnetism with Flexibly Tunable Magnetic Anisotropy Enabled by Intralayer Interstitial Doping in Wafer-Scale Fe3+xGaTe2

Runyu Zhao, Fan Gao, Tong Zhao, Guodong Wei, Bin Hong, Yong Wu, Xingke Zhao, Peiyuan Yu, Shucheng Xing, Shiyang Lu, Jing Li, Zili Wang, Yun Sun, Jing Zhang, Hao Wu, Yuan Yao, Zhiyuan Zhao, Jie Zhang, Jin Zou, Zhimei Sun*, Weisheng Zhao, Tianxiao Nie*

Advanced Functional Materials

DOI: 10.1002/adfm.76956

Advanced

Functional

Materials

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