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柔性导电水凝胶常面临非绿色制备工艺、性能权衡及添加剂依赖性功能化等难题。本文提出了一种“绿色制备–结构协同–多功能集成”的三重策略:以木醋液、深共晶溶剂、聚乙烯醇、壳聚糖和四乙氧基硅烷为原料,通过一锅法合成目标水凝胶,无需使用有毒辅助试剂。由刚性无机位点与柔性聚合物链构成的互穿网络赋予该材料优异的低温耐受性(可降至−20 °C)、高达38.1 mS·cm⁻¹的高离子电导率以及稳健的机械性能。当其作为对称超级电容器的凝胶电解质时,器件可实现7.49 Wh·kg⁻¹的能量密度,并在超过10 000次循环中保持稳定性能。作为柔性应变传感器,它能捕捉细微的物理运动,用于辅助深度学习进行精确的摩尔斯电码识别。通过将超级电容器与水凝胶传感器垂直堆叠,可构建自供电传感系统,该系统能根据不同形变输出 distinct 电流信号。在阵列传感、加密通信及机械臂控制方面的初步探索进一步验证了该水凝胶构建“材料–器件–系统”集成平台的巨大潜力,为开发环保、集成化且智能化的柔性电子器件提供了可行策略。

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图1:(a)制备工艺示意图;(b)凝胶化机理;(c)基于DFT计算的结合能与分子间相互作用;(d)室温及−20 °C下的凝胶化时间;(e)具有不同形状的水凝胶的数字图像。

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图2 (a)水凝胶的热可逆溶胶-凝胶转变。(b)SEM图像及元素分布图。(c) FTIR 谱图。(d) SAXS 谱图。(e) XPS 全谱图。(f)Si 2p的高分辨率 XPS 谱图。(g) TGA 曲线。(h)拉伸应力-应变曲线。(i)拉伸强度与断裂伸长率。(j)在100%应变下进行50次循环的拉伸曲线。(k)在50%应变下的压缩应力-应变曲线。(l)DES/PVA/CS和(m)DES/PVA/CS/TEOS2水凝胶在不同应变下进行10次循环的压缩曲线。

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图3 (a)含ChCl:尿素和ChCl:EG的水凝胶的奈奎斯特图;(b)离子电导率;(c)DFT计算的Cl⁻与EG及尿素的结合能;(d)离子传导机制示意图;(e)不含 TEOS 与含 TEOS 的水凝胶的分子动力学模拟结果:(f) MSD 曲线;(g)RDF曲线;(h)氢键数量;(i)DFT计算的相关组分的结合能及静电势(ESP);(j)HOMO— LUMO 能级。

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图4:(a)拉曼光谱;(b)强/弱吸收比;(c)DSC曲线;(d)冻结与非冻结含水量;(e)水凝胶在不同温度下溶胀前的Nyquist图;(f)水凝胶在不同温度下溶胀后的Nyquist图;(g)温度依赖性离子电导率;(h)阿伦尼乌斯图及拟合得到的Ea值;(i)展示室温与低温下柔韧性以及其作为导电线应用的照片;(j)通过DFT计算得出的水–水、胆碱⁺–水、Cl⁻–水及Cl⁻–(H₂O)₃的结合能。

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图5:(a)电双层结构示意图;(b)水凝胶在溶胀前后的数字照片;(c)基于水凝胶的超级电容器在溶胀前后的LSV曲线;(d)CV曲线;(e) GCD 曲线;(f)二维CV曲线;(g)根据 GCD 曲线计算出的比电容;(h)超级电容器的Ragone图;(i)原始水凝胶和(j)溶胀后水凝胶在10,000次循环中的长期循环稳定性;(k)超级电容器的倍率性能;(l,m)l)串联和并联连接的超级电容器以及m)不同形变下的超级电容器的CV和 GCD 曲线。

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图6:(a)导电机制示意图;(b)相对电阻变化与应变关系曲线;(c)响应及恢复时间;(d)在不同应变条件下进行5次循环拉伸-释放过程中,相对电阻的变化曲线;(e)在不同拉伸-释放速率下,相对电阻的变化曲线;(f)用于检测人体运动(手指、腕部、膝关节)的实时电阻信号;(g)在100%应变条件下进行100次循环后的多循环响应曲线;(h)心电图(ECG)与肌电图(EMG)信号检测结果。

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图7:(a)莫尔斯电码点与划的示意图;(b)手指弯曲信号与莫尔斯电码之间的对应关系;(c–f)通过手指弯曲获取的“SOS”、“BFU”、“GOOD”及“DEAR”对应的莫尔斯电码信号;(g)26个字母对应的莫尔斯电码信号;(h)用于莫尔斯电码识别的CNN模型示意图;(i)10个字母的混淆矩阵;(j)经过50个训练周期后的准确率与损失曲线;(k)针对7个运动维度的PCA分析结果;(l)训练与测试准确率;(m)患者通信应用场景示意图。

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图8 自供电SC-水凝胶应变传感器。(a) VHB 封装的SC示意图及实物照片;(b)不同测试参数下的CV曲线与(c) GCD 曲线;(d–f)独立SC、带100 Ω电阻的SC以及SC-水凝胶电路的开路I-t放电曲线,均采用单指数/双指数拟合;(g)拟合得到的弛豫时间;(h)计算得出的电流衰减率;(i)独立器件的结构及响应信号;(j)垂直堆叠集成器件的示意图;(k,l)不同形变下的电流信号;(m)五次间歇性手指弯曲测试(交替进行测试与静止);(n)50秒连续手指弯曲曲线。

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图9:(a) 3×3水凝胶传感器阵列与机器人手驱动系统的示意图;(b) 由不同物体按压的3×3传感器阵列的光学照片及其对应的响应热图;(c) 展示机器人手模拟多种人类手势的照片。

期刊:Advanced Functional Materials

题目:Interchain Spacing Expansion Effect Mediated by Green Solvent System:A Conductive Hydrogel With Multifunctional Energy Storage and Sensing Integration for Flexible Electronics

作者:Zeyu Chang, Rong Dong, Xiaofeng Sun, Yang Song, Pengfei Li, Shijing Li, Kun Wang, Jianxin Jiang

接受日期:First published: 22 July 2026

原文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.77265