在软体机器人、智能织物和假肢器件等前沿领域，能够模拟骨骼肌定向收缩与舒张功能的人工肌肉具有革命性应用前景。在各类驱动系统中，形状记忆聚合物因轻质、易加工且无需外部动力源而备受关注。然而，将高驱动性能与温和激活条件集于一身，一直是该领域的核心挑战。介电弹性体虽能提供高力输出和快速响应，却需高工作电压，存在安全隐患；液晶弹性体虽可实现大形变，但其热致相变温度通常较高且收缩应力有限；而基于纤维捻曲的人工肌肉则往往需要在超过100°C的高温下才能有效工作。因此，如何在接近人体安全的温和条件下实现高强度、大应变驱动，成为亟待突破的关键难题。
针对上述挑战，东华大学武培怡教授、侯磊副研究员团队通过层级结构工程，设计了一种基于双重响应形状记忆聚合物网络的人工肌肉。该材料通过将双尾季铵盐表面活性剂与聚丙烯酸进行离子复合，构建了具有纳米相分离结构的网络。其中，双尾表面活性剂在约42°C发生相转变，实现了温和热触发驱动。该人工肌肉在等长条件下驱动应力高达6.4 MPa，在无负载条件下驱动应变达79%，同时具备自可逆、无需外力的循环驱动能力，综合性能超越了现有大部分驱动器（图1b）。相关论文以“Gentle yet powerful artificial muscles enabled by hierarchical structure engineering”为题，发表在Nature Communications上。
图1 | 人工肌肉的分子设计与驱动机制。a PAA/DODMAC复合纤维的可逆驱动过程。b 人工肌肉的关键优势。c 水辅助热致驱动机制。在水和热刺激下，人工肌肉表现出无需外力的可逆驱动。富含DODMAC的相在疏水微区内实现低温诱导的相转变，为形状编程和恢复提供了温和的热途径。
水响应行为的结构基础
研究团队首先制备了聚丙烯酸与双十八烷基二甲基氯化铵的复合体系。在干态下，该材料表现为高强度、高模量的刚性塑料；而完全水合后，则转变为柔软、高弹且坚韧的水凝胶（图2a）。循环加载测试表明，水凝胶在不同应变水平下能量耗散比均保持在70%以上（图2b、c），证实了物理相互作用可逆解离与重组的高效耗能机制。红外光谱分析揭示了DODMAC使PAA链上的羧基质子化并形成离子复合物（图2d）。时间分辨红外光谱进一步表明，水响应行为主要由PAA链的水合/脱水过程主导（图2e）。低场核磁共振分析则显示，水合过程中质子从强受限状态转变为弱受限状态（图2f、g、h），与材料力学状态密切关联。小角/广角X射线散射结果表明，脱水主要导致松散PAA簇的塌缩，同时多层片层结构轻微致密化（图2i），从而从微观结构上解释了水致柔韧性的来源。
图2 | PAA/DODMAC水响应行为的结构基础。a PAA/DODMAC复合物水合前后的应力-应变曲线及对应照片。标尺为1 cm。b 连续加载-卸载拉伸曲线（无间隔）和c 完全水合PAA/DODMAC复合物在100-500%不同应变下的总能量、耗散能和耗散比。d PAA、DODMAC和PAA/DODMAC复合物的FTIR光谱。e 完全水合PAA/DODMAC复合物在空气干燥过程中的时间分辨FTIR光谱。f 干态和完全水合态PAA/DODMAC复合物的1D LF ¹H NMR谱及2D LF ¹H NMR T₁/T₂谱（g, h）。i 干态和完全水合态PAA/DODMAC复合物的SAXS-WAXS曲线。
热响应行为的分子机制
DODMAC的双长烷基链结构赋予材料显著的热响应特性。在20°C时，复合物因疏水结晶微域形成刚性物理网络，表现出798 MPa的高杨氏模量和14 MPa的拉伸强度；加热至60°C后，模量骤降至约62 MPa（图3a），呈现明显的刚柔转变。动态热机械分析确认了储能模量在40°C以上急剧下降（图3b），差示扫描量热法分别在42°C附近出现吸热峰、20°C附近出现放热峰（图3c），证实了可逆相变。变温红外光谱和二维相关光谱分析表明，烷基链在36°C附近发生有序-无序转变（图3d、e、f），且无序的CH₂基团对温度变化更为敏感，而离子复合物在此过程中保持稳定，为高强度驱动提供了结构支撑。同步辐射SAXS-WAXS进一步显示，加热至50°C以上时，烷基链堆积相关的尖锐散射峰几乎消失（图3g），证实了结晶熔融与层间距扩张的协同结构演化。
图3 | 干态PAA/DODMAC复合物热响应行为的结构基础。a PAA/DODMAC复合物在20和60°C下的拉伸应力-应变曲线。b DMA曲线显示PAA/DODMAC复合物在20至60°C加热过程中的储能模量（E'）和损耗模量（E''）。c PAA/DODMAC复合物在0至60°C之间的DSC加热和冷却曲线。d 温度依赖的FTIR光谱。e PCMW同步和异步谱。f 2D异步相关谱。g 温度依赖的SAXS-WAXS曲线。
人工肌肉的制备与可编程驱动性能
研究者将PAA/DODMAC复合水凝胶通过空气干燥法制备成纤维状人工肌肉（图4a）。该纤维在干态下呈现各向同性，但经水合拉伸后可实现高度取向（图4b），并在干燥后固定临时形状（图4c）。当加热至相变温度附近时，纤维迅速收缩，驱动应变和速率取决于预编程形变：当预拉伸比从200%增至1000%时，最大驱动应变达79%，瞬时驱动速率高达107% s⁻¹（图4d）。热驱动过程的连续照片清晰记录了纤维的快速收缩（图4e）。显微观察显示加热时纤维表面出现褶皱（图4f），直接反映了结晶域熔融和链重排引起的宏观形变。在等长约束下，纤维产生的驱动应力随编程比增加而升高，1000%编程的纤维可产生6.4 MPa的驱动应力（图4g），约为天然骨骼肌的17倍。该应力来源于拉伸过程中分子链和结晶微域的取向与储能，在加热熔融时熵弹性恢复与相转变协同产生显著收缩力。
图4 | PAA/DODMAC复合纤维的制备与驱动性能。a PAA/DODMAC复合纤维水辅助拉伸取向及干燥固定的制备过程示意图。b 复合纤维的SEM图像。c 复合纤维在20和60°C下的应力-应变曲线。d 不同编程应变下复合纤维的时间依赖驱动应变。e 复合纤维热驱动过程的照片。f 加热前后复合纤维表面的光学显微镜图像。g 不同编程应变下复合纤维的驱动应力。
工作效率、循环稳定性与可逆驱动行为
该人工肌肉采用刺激解耦机制：水合实现大幅预拉伸编程，脱水赋予高模量网络以输出高应力，热触发释放存储的熵能完成驱动。在提重实验中，预拉伸纤维加热后迅速收缩并提升重物（图5a），展示了热能向机械功的高效转换。在恒定应力下，驱动应变随外载增加而减小，但单位质量功密度在约1.5 MPa应力下达到峰值181 J kg⁻¹，约为天然肌肉的四倍（图5b）。频率响应测试显示，在0.02至5 Hz范围内应变幅度随频率升高逐渐衰减（图5c）。尤为突出的是，该纤维可在水与热协同作用下轻松重编程：水合后拉伸、干燥固定、再加热收缩，实现应力控制的可逆驱动（图5d、e）。十次循环测试表明驱动与恢复应变高度一致（图5f），动态物理网络在反复相变和熵恢复中展现出优异的抗疲劳性。在等长条件下，纤维经50次以上周期加热仍能稳定产生可逆收缩应力，无性能衰减（图5g），模拟了生物肌肉的等长收缩功能，为微夹持器和自适应减震器等应用提供了新可能。
图5 | PAA/DODMAC复合纤维的高效性能与可逆驱动。a 纤维承重驱动过程的照片。b 不同施加应力下纤维的驱动应变和功密度。c 恒定负载下热循环频率对收缩应变和功率密度的影响。d 应力控制的可逆形状记忆过程照片。e 不同编程应力下的驱动应变。f 十次循环驱动-恢复应变。g 等长条件下50次循环的可逆收缩应力。
总结与展望
本研究成功开发了一种相分离的PAA/DODMAC复合体系，通过层级结构工程巧妙整合热响应双尾表面活性剂与水响应亲水网络，实现了刺激解耦的驱动性能：干态下强离子交联提供高驱动应力，水合态下优异延展性赋予大驱动应变。约42°C的热触发温度接近体温，确保了安全实用的操作条件。动态物理网络保证了强大的抗疲劳性和多次循环中无需外力的自可逆驱动。所得纤维在功密度（约4倍于天然肌肉）和应力输出（约18倍于天然肌肉）等指标上超越现有多数系统。该工作提供了一个可扩展的材料平台，兼具低温驱动、双向可逆性和简易重编程性，为高性能软驱动器的设计开辟了通用策略。
热门跟贴