马万里&刘泽柯最新Angew：利用分子互变异构调控前驱体配位化学制备高效稳定PSCs|刘泽柯|前驱|配位化学|马万里

苏州大学功能纳米与软物质研究院马万里、刘泽柯、刘成与苏州科技大学李方超等人针对高性能钙钛矿光伏器件普遍存在的结晶不均匀难题开展系统研究。传统分子添加剂配位结构固定，难以精准调控前驱体演化行为，严重限制了钙钛矿薄膜的质量提升与器件性能优化。针对该瓶颈，研究团队以嘌呤为配位调控模型，提出并验证了分子互变异构可作为精准调控前驱体配位化学的全新设计策略。嘌呤独特的互变异构特性可有效重分布多氮位点电子云密度，构建异构体依赖的差异化Pb–N配位作用与氢键相互作用，实现对不同前驱体组分作用方式的灵活调控。

密度泛函理论计算结果证实，不同嘌呤互变异构体与前驱体的相互作用强度存在明显差异，为配位可调机制提供了坚实的理论支撑。基于该可调控分子作用机制，体系内PbI₂‑溶剂配位网络得到有效重塑，前驱体中间态演化过程得以精准优化，既可适度延缓过快成核、促进晶体均匀生长，又能有效抑制薄膜缺陷生成与载流子非辐射复合。最终制备的钙钛矿薄膜结晶质量显著提升，能级无序度大幅降低，整体光电性能得到明显改善。

器件性能测试表明，优化后的钙钛矿太阳能电池最高光电转换效率可达27.05%（认证效率26.51%）；面积为12.95cm²的开孔式小型模组实现21.52%的最优效率，充分验证了该策略优异的规模化制备潜力。同时，器件经1000h持续光照测试后仍可保留90%以上的初始效率，展现出优异的工作稳定性。

该研究突破了传统静态路易斯碱添加剂的改性思路，建立了基于分子互变异构的可调前驱体配位工程新方法，实现了从分子尺度精准调控前驱体配位行为与钙钛矿结晶过程，为构筑高质量钙钛矿功能薄膜、开发高效高稳定且可规模化的光伏器件提供了全新的设计思路与技术支撑。