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“一石二鸟” 构筑2H-MoSe₂@HCS 隔膜实现高性能锂硫电池

题目：2H-Phase Molybdenum Diselenide/Hollow Carbon Sphere-Based Separator With “One-Stone-Two-Birds” Effect Boosting High-Performance Lithium-Sulfur Batteries

作者：Zhijiang Su, Chunwei Dong, Zhihua Han, Tong Yang, Nannan Zhang, Guanghong Pan, Yang Dong, Xiaojie Sun, Xiangfei Meng, Xiaodong Jian, Dongjie Shi, Jiaye Ye, Qing Jiang

DOI：10.1002/cnl2.70198

链接：https://doi.org/10.1002/cnl2.70198

第一作者：苏志江

通讯作者：董春伟、石冬婕、叶家业、蒋青

单位：国家能源集团北京低碳清洁能源研究院、昆士兰科技大学、国家超级计算天津中心、吉林大学

研究背景

在碳中和背景下，新能源储能技术迅猛发展。锂硫电池（LSBs）因具有极高的理论容量（1675 mAh g−1）、超高的理论能量密度（2600 Wh kg−1）、硫资源丰富且成本低廉等优势，被认为是下一代大规模储能系统的理想选择。然而，在充放电过程中，可溶性多硫化锂（LiPSs）溶解于电解液并迁移至锂负极，引发严重的"穿梭效应"，导致活性物质损失、容量快速衰减和循环寿命缩短，极大制约了其实际应用。

为应对上述挑战，研究人员发展了多种策略，包括构筑纳米结构硫宿主复合材料、优化电解液配方以及设计功能化隔膜/中间层等。其中，功能化隔膜因能有效阻挡LiPSs跨膜迁移，同时促进硫氧化还原反应动力学，已成为提升锂硫电池性能的重要途径。近年来，非极性碳材料被证实对LiPSs具有良好的物理吸附能力，而二硒化钼（MoSe2）则表现出优异的催化转化活性。将二者的优势相结合，有望实现对LiPSs“物理限域-化学吸附-催化转化”的多重调控。基于此，国家能源集团低碳院董春伟研究员联合昆士兰科技大学叶家业、国家超级计算天津中心石冬婕、吉林大学蒋青教授等，通过水热法在空心碳球（HCS）表面原位生长2H-MoSe2纳米片，并采用抽滤涂覆工艺在聚丙烯（PP）隔膜表面构建均匀涂层，成功制备了2H-MoSe2@HCS/PP多功能隔膜，实现了"一石二鸟"的协同增效。

成果介绍

国家能源集团低碳院董春伟研究员团队联合昆士兰科技大学、国家超级计算天津中心、吉林大学等单位，通过水热法结合抽滤涂覆工艺，在聚丙烯隔膜表面构建了2H-MoSe2功能化空心碳球（2H-MoSe2@HCS）涂层。实验表征与密度泛函理论（DFT）计算相结合，系统证明了该多功能隔膜集成了物理阻隔、化学吸附和催化转化三重功能：空心碳球提供多孔物理屏障并吸附LiPSs；2H-MoSe2通过强化学作用锚定LiPSs，显著降低Li2S分解能垒并催化其快速氧化还原转化；DFT计算证实该复合结构对LiPSs的吸附能高达−1.08 eV，且具有极低的锂离子扩散势垒。基于此隔膜的锂硫电池在1.0 C下循环1500次后仍保持800 mAh g−1的高可逆容量，平均库伦效率接近100%。该成果以"2H‐Phase Molybdenum Diselenide/Hollow Carbon Sphere‐Based Separator With 'One‐Stone‐Two‐Birds' Effect Boosting High‐Performance Lithium‐Sulfur Batteries"为题发表在高水平期刊Carbon Neutralization上。

本文亮点

1、2H-MoSe2@HCS/PP多功能隔膜实现"一石二鸟"效应：空心碳球物理限域与2H-MoSe2化学吸附催化协同作用，同步抑制穿梭效应并提升硫利用率。

2、2H-MoSe2与LiPSs具有强相互作用，DFT计算吸附能达−1.08 eV；Li2S分解能垒降至1.27 eV，显著加速氧化还原动力学。

3、空心碳球有效锚定2H-MoSe2纳米片，防止循环过程中的脱落与团聚，保障涂层结构稳定性与长寿命。

4、电池在1.0 C高倍率下循环1500次后容量保持800 mAh g−1，平均库伦效率近100%，倍率性能与循环稳定性俱佳。

本文要点

要点一

多功能隔膜的结构设计与制备

图1：前驱体XRD图及锂化晶体结构转化示意图。

图1a展示了2H-MoSe2@HCS复合材料的制备流程：通过水热法在空心碳球（HCS）表面原位生长2H-MoSe2纳米片，随后将分散均匀的浆料通过抽滤涂覆于PP隔膜表面，经真空干燥得到改性隔膜。图1b对比了原始PP与2H-MoSe2@HCS/PP隔膜的工作机制：原始PP隔膜孔径较大，无法有效阻挡LiPSs穿梭；而改性隔膜通过"强捕获"与"快转化"的协同作用，将活性硫局域在正极侧。SEM显示原始PP具有明显的大孔结构（图1d），而改性后表面被2H-MoSe2@HCS均匀覆盖（图1e）。截面SEM及EDS线扫描证实涂层厚度约5.8 μm，且未显著堵塞膜孔（图1f-h），有利于电解液渗透和锂离子传输。

要点二

材料微观结构与物相表征

图2：2H-MoSe2@HCS的形貌与化学结构表征。

图2a-b的SEM和TEM显示2H-MoSe2纳米片均匀分散于HCS内外表面，HCS平均直径约400 nm，中空结构清晰可见。HRTEM测得晶面间距0.286 nm，对应2H-MoSe2的(100)晶面（图2c,d）。SAED衍射环对应(100)、(103)、(110)晶面，证实2H-MoSe2的成功合成（图2e）。截面EDS mapping显示Mo和Se元素均匀分布于HCS壳层（图2f）。XRD进一步确认了2H-MoSe2的晶体结构（图2g）；Raman光谱中D/G带及2H-MoSe2的特征峰（A1g和E2g）证实了复合材料的成功制备（图2h）。TGA测得2H-MoSe2含量为76.8 wt%（图2i），XPS分析了元素的化学态（图2j-l）。

要点三

电化学性能全面评估

图3：不同隔膜组装锂硫电池的电化学性能。

CV曲线显示，2H-MoSe2@HCS/PP隔膜具有最低的极化电压（ΔE = 0.185 V）和最大的峰电流（图3a），表明其显著加速了LiPSs氧化还原动力学。在1.0 C下，该隔膜电池初始放电比容量高达1659.4 mAh g−1，远高于PP隔膜（700.9 mAh g−1）和2H-MoSe2/PP隔膜（1029.8 mAh g−1）（图3b）。循环性能测试表明，在0.1 C下循环100次后，2H-MoSe2@HCS/PP隔膜电池仍保持1015.4 mAh g−1的高容量（图3c）。倍率性能测试中，该电池在0.1、0.2、0.5、1、2、3 C下分别实现1178.9、1002.1、933.9、819.1、706.2、632.5 mAh g−1的可逆容量，且返回0.1 C后容量恢复至1002.8 mAh g−1（图3d）。长循环测试显示，在1.0 C下经过1500次循环后，容量仍达800 mAh g−1，平均库伦效率接近100%（图3e），显著优于对比样品。

要点四

多硫化物吸附与离子传输动力学

图4：吸附实验与动力学对比分析。

UV-Vis光谱显示，2H-MoSe2@HCS对Li2S6溶液具有最强的吸附能力，6小时后溶液接近无色（图4a）。DFT计算表明，2H-MoSe2@HCS对Li2S6的吸附能（−1.08 eV）远高于纯2H-MoSe2（−0.17 eV）（图4b,c），证实HCS与2H-MoSe2的协同作用显著增强了化学吸附。GITT测试显示，2H-MoSe2@HCS/PP隔膜电池在Li2S成核和活化阶段的内阻更低（图4d-f），极化更小。基于不同扫速CV的Randles-Sevcik方程计算表明，该隔膜电池的Li+扩散系数在Peak A、B、C处分别为1.09×10−12、1.98×10−12、7.35×10−12 cm2 s−1（图4g-i），显著优于PP隔膜。Tafel斜率分析进一步证实2H-MoSe2@HCS/PP具有最优的电荷转移效率（图4j-l）。

要点五

原位光谱揭示穿梭抑制机制

图5：原位Raman监测与Li2S成核实验。

通过原位Raman光谱实时监测LiPSs的穿梭行为：使用PP隔膜时，放电过程中可检测到Li2S8（148、212、470 cm−1）、Li2S6（395 cm−1）、Li2S4（449 cm−1）等特征峰，表明LiPSs严重穿透隔膜（图5b,d,f）；而2H-MoSe2@HCS/PP隔膜在整个放电过程中几乎检测不到LiPSs信号（图5c,e,g），证明穿梭效应被有效抑制。Li2S成核实验显示，2H-MoSe2@HCS/PP隔膜具有最快的电流响应（峰值时间680 s）和最高的沉积容量（317.72 mAh g−1），且成核模式趋向于3D渐进生长，有利于优化固液转化动力学（图5h,i）。

要点六

DFT理论计算阐释催化机理

图6：DFT计算揭示吸附与催化机制。

差分电荷密度显示2H-MoSe2/Graphene与LiPSs之间存在显著的电荷转移（图6a,b）。结合能计算表明，2H-MoSe2/Graphene对各种硫物种（S8、Li2S8、Li2S6、Li2S4、Li2S2、Li2S）的吸附能均优于纯2H-MoSe2（图6c）。自由能图显示2H-MoSe2/Graphene在各反应阶段具有更负的ΔG，尤其在Li2S2→Li2S的决速步中，能垒仅为0.1 eV（图6d）。Li2S分解能垒为1.27 eV（图6e），低于对比材料。DOS分析表明，2H-MoSe2/Graphene异质结构在费米能级附近出现离域态，消除了带隙，显著提升了电子转移效率（图6f）。

本文小结

该工作通过水热法结合抽滤涂覆工艺，在PP隔膜表面构建了2H-MoSe2@HCS多功能涂层，实现了"一石二鸟"的协同效应。空心碳球提供物理屏障和高导电网络，有效锚定2H-MoSe2纳米片并防止其循环脱落；2H-MoSe2通过强化学吸附和催化作用促进LiPSs的快速氧化还原转化。实验与DFT计算相结合，系统揭示了该隔膜在抑制穿梭效应、降低内阻、加速离子扩散和电荷转移方面的多重优势。所组装的锂硫电池在1.0 C下循环1500次后仍保持800 mAh g−1的高可逆容量，展现出优异的循环稳定性和倍率性能。该研究为开发高能量密度、长寿命锂硫电池的功能化隔膜提供了有效策略，具有重要的理论意义和应用前景。

作者介绍

通讯作者

董春伟

国家能源集团科研总院（低碳院）先进材料研究中心工程师。2021年于吉林大学材料科学与工程学院材料学专业获得工学博士学位。长期专注于高能量密度电池材料研发，研究方向涵盖煤基锂/钠负极、固态电池及锂硫电池体系等。先后参加国家能源集团项目4项、低碳院项目2项，以第一作者或通讯作者身份在Advanced Functional Materials、Carbon Energy、Journal of Energy Chemistry、Journal of Materials Science & Technology、Energy Materials、Journal of Materials Chemistry A、iScience等期刊发表SCI论文18篇，申请发明专利13项。现从事先进电池材料设计、作用机理分析及产业化应用开发相关研究。

通讯作者

石冬婕

毕业于南开大学化学学院，师从中国科学院院士陈军教授，现为国家超级计算天津中心工程师。长期聚焦高比能电池材料的第一性原理计算，研究方向涵盖有机/无机电池正极材料、固态电池体系的理论模拟与机制解析。先后参加国家科技重大专项2项，国家自然科学基金重大研究计划1项，天津市科研项目1项，天津市制造业高质量发展专项1项。目前，已在Angewandte Chemie International Edition 、Advanced Functional Materials、The Journal of Physical Chemistry C、Small、International Journal of Quantum Chemistry、eScience等期刊发表SCI论文12篇，申请发明专利5项，软著1项。当前主要从事电池材料大规模高通量计算、数据库平台建设、人工智能预测及场景化应用等前沿方向的研究工作。

通讯作者

叶家业

澳大利亚昆士兰科技大学研究员，博士生导师，澳大利亚DECRA Fellow。长期致力于设计构建新型隔膜/电极在液流电池、Na/Zn离子电池器件中的研究。在Nat. Rev. Mater.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.等期刊发表论文，撰写英文著作2章节。目前主持澳大利亚研究理事会、澳大利亚教育部等的多个研究项目；兼任Journal of Energy Chemistry、Nano-Micro Letters、Materials Futures的助理编辑、（青年）编委等。主要研究领域：液流电池、Na/Zn离子电池等。欢迎邮件联系（jiaye.ye@qut.edu.au）。

通讯作者

蒋青

教授，现任职于吉林大学材料科学与工程学院。国家级杰出青年人才，国家级领军人才，欧盟科学院院士，亚太材料科学院院士，英国皇家物理学会会士。先后承担国家973课题和国家自然科学基金杰出青年、重点、面上项目多项，从事纳米材料的相变、界面、吸附与催化的热/动力学以及能隙调控热力学研究。发表SCI杂志800余篇，文章被Web of Science引用37000余次，H因子98。

期刊介绍

发展历程

2022年7月17日

期刊首刊发布仪式

2023年3月10日

期刊编委会在中国国际钠离子电池前沿技术与产业发展论坛期间举办

2023年3月11日

高级编委聘任仪式在中国国际钠离子电池前沿技术与产业发展论坛上举行

2023年5月

被国际知名学术期刊数据库DOAJ收录

2024年3月10日

助力第二届中国国际钠离子电池前沿技术与产业发展论坛

2024年4月16日

被ESCI数据库收录

2024年9月20日

助力2024纳米材料与器件创新发展大会

2024年11月16日

助力2024世界青年科学家峰会新能源技术论坛

2025年6月18日

获得首个影响因子=12

2025年7月18日

被EI数据库收录

2025年8月16日

被Scopus数据库收录

2025年8月21日

助力2025全省特种电池材料与技术重点实验室正式启动

2025年11月26日

2026年3月24日

入选新锐分区

2026年6月17日

2025影响因子=21.5

2026年7月25日

期刊编委会在2026年碳中和—能量存储与转化学术研讨会期间举办

Carbon Neutralization（《碳中和研究》期刊）是温州大学与Wiley共同出版的国际性跨学科开放获取期刊，立志成为综合性旗舰期刊。期刊于2022年创刊，名誉主编由澳大利亚新南威尔士大学Rose Amal院士担任，主编由温州大学校长赵敏教授和温州大学碳中和技术创新研究院院长侴术雷教授担任，编委会由来自11个国家和地区的28名国际知名专家学者组成，其中编委会19位编委入选2025年度全球“高被引科学家”。且期刊已被ESCI、Scopus、EI、CAS、DOAJ数据库收录，入选为中国科技期刊卓越行动计划二期高起点新刊、新锐分区、JCR分区Q1，并获得2025影响因子21.5。

Carbon Neutralization（《碳中和研究》期刊）重点关注碳利用、碳减排、清洁能源相关的基础研究及实际应用，旨在邀请各个领域的专家学者发表高质量、前瞻性的重要著作，为促进各领域科学家之间的合作提供一个独特的平台。