谌烈最新AFM：嘧啶诱导弱相互作用协同调控分子取向与界面相容性用于高效有机太阳能电池|光活性|太阳能电池|氢键|电荷|相容性|谌烈|阴极

南昌大学谌烈、嘉兴大学胡林、南昌航空大学周丹等人针对传统苝二酰亚胺（PDI）阴极界面层存在分子取向无序、界面相容性差等短板，提出一种精准的PDI湾位改性策略，通过简单偶联反应引入吡啶酯与嘧啶酯官能团，设计并制备了PDINN-PeOO与PDINN-PemOO两种新型小分子阴极界面材料。相较于吡啶修饰的PDINN-PeOO，嘧啶功能化的PDINN-PemOO具有更强的吸电子能力，可同时构建氢键与π–π堆积协同的双重弱相互作用，有效诱导分子由不利的边取向堆积转变为更利于电荷传输的面取向主导堆积模式。为揭示湾位修饰PDI材料的构效机制，本文建立“结构-界面-载流子-性能”一体化分析体系。理论模拟与实验表征结果表明，PDINN-PemOO可通过增大分子偶极矩、提升界面结合能，同步优化银电极/阴极界面层、光活性层/阴极界面层的双向界面特性。在电极界面处，嘧啶基团可有效降低银电极功函数、增强分子内电荷转移，显著提升材料自掺杂水平、电导率与电子迁移率；在光活性层界面处，多重弱相互作用可有效稳固界面结合、降低界面能，显著抑制双分子复合与陷阱辅助电荷复合，促进激子高效解离与电荷快速收集。基于上述结构优势与界面优化效果，PDINN-PemOO基三元有机太阳能电池在PM6:D18:L8-BO体系中实现了20.06%的优异光电转换效率，同时器件稳定性大幅提升，氮气氛围下T80工作寿命可达1400h，在多种严苛条件下均展现出优异的工作稳定性。该研究系统阐明了氢键与π–π堆积协同调控分子取向及界面相容性的内在机理，完善了PDI类阴极界面材料的构效关系，为构筑高效、高稳定的有机太阳能电池提供了可靠的分子设计策略与理论依据。