这时，突厥首领默啜请以女儿和亲，武则天让侄儿武延秀迎娶。张柬之劝阻，触犯了武则天，出任合、蜀二州刺史。旧例，每年派兵驻守姚州（今云南姚安县一带）。张柬之力陈其弊端，奏议不被采纳，调任荆州大都督府长史。长安年间，武则天问狄仁杰：“从何处，能得到奇士使用他？”狄仁杰说：“荆州长史张柬之虽然年老，却是宰相之才。”武则天召请张柬之任洛州司马。过了一阵子，武则天又求才，狄仁杰再次举荐张柬之，授官为司刑少卿，迁升秋官侍郎。其后，宰相姚崇出任灵武军使。即将启程，武则天诏另举荐可任宰相之人。姚崇说：“张柬之深沉稳重有谋略，能决断大事。已年老，要赶快任用。”
武后当天召见，授同凤阁鸾台平章事（相当于唐朝其他时期的同中书门下平章事），晋升凤阁侍郎（中书省的副长官，常作为宰相参政）。神龙元年（705年）正月，武则天病重。武则天的情夫、麟台监张易之和春官侍郎张昌宗兄弟居宫执政，张柬之、宰相崔玄暐与中台右丞敬晖、司刑少卿桓彦范以及相王府司马袁恕己谋划杀掉张易之和张昌宗。
张柬之找右羽林卫大将军李多祚帮忙，李多祚指天发誓，与张柬之、崔玄暐等人一同定下了铲除张易之和张昌宗的计谋。当初，张柬之接替荆州都督府长史乡人杨元琰的职务。张柬之入朝任宰相，推荐杨元琰担任右羽林将军。另外，还任用了桓彦范、敬晖以及右散骑侍郎李湛，都让他们担任左、右羽林将军，把禁军交给他们指挥。太子李显从北门入宫向武则天问安，桓彦范和敬晖前往拜见，把他们的计策告诉李显，李显同意。
二十二日，张柬之、崔玄暐、桓彦范与左威卫将军薛思行等人率领左右羽林兵来到玄武门，派李多祚、李湛及驸马都尉王同皎到东宫去迎接李显。王同皎将李显抱到马上，斩断门栓进入宫中。此时，武则天在迎仙宫。张柬之等人在迎仙宫的走廊里，将张易之和张昌宗斩首，进至武则天居住的长生殿。接下来，逮捕了张易之之弟张昌期、张同休、张昌仪等人，将他们全部处斩，并在神都天津桥的南边将上述人犯与张易之、张昌宗二人枭首示众。二十三日，武则天颁下制书，由李显代行处理国政，大赦天下。
任命袁恕己为凤阁侍郎、同平章事，派遣十位使者分别携带天子的玺书前往各州进行安抚工作。次日，武则天将帝位传给李显，即唐中宗。诛除张易之、张昌宗，迎立唐 中宗，张柬之居功之伟，提拔为天官尚书、同凤阁鸾台三品、汉阳郡王。不到半年，他以汉阳郡王加“特进”衔，免除治理政事。随后，遭武则天的侄子武三思排挤。武三思以张柬之等五大臣诬陷韦皇后为由，在李显面前中伤他们，李显下诏，免去五人的职务。
张柬之失权后，愿回家乡襄州（今湖北省襄阳市一带）养病，任为襄州刺史。启程前，李显为他赋诗祭路神，下诏群臣到定鼎门外给他饯行。到襄州后，以法纪对待下属，即使是亲朋旧故也不放纵宽免。适逢汉水暴涨侵及外城，张柬之就军营壁垒筑堤，遏制急流怒涛，全境依赖它防洪。又恳切地辞去王爵，朝廷不准。不久，遭贬，流放到泷州（今广东罗定），忧愁愤懑而死，年八十二岁。景云元年（710年），唐睿宗追赠张柬之为中书令，谥号文贞。开元六年（718年），配享中宗庙庭。唐德宗在建中年间，追赠为司徒。
为人刚直，不牵强附会，学术精深，有评议篇次的书文数十篇。在诗歌创作方面，有所作为，著作有《东飞伯劳歌》《大堤曲》等。明代著名文学家、史学家、南京刑部尚书王世贞评价说：张柬之等五位郡王，联合谋划诛杀张易之、张昌宗兄弟，将武氏势力迁出权力核心，匡正唐中宗的君位，恢复李唐社稷，这是何等雄壮的壮举啊！可惜，没过多久，妖后韦氏在宫中祸乱朝政，武氏宗族在朝外把持权柄。而这五位郡王，却从此一蹶不振，最终落得被全部屠戮的结局。千年之后，没有谁不为他们的遭遇感到痛心。
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