随着柔性电子、电子皮肤和可穿戴传感技术的快速发展，高性能柔性导电材料的需求持续攀升。固态离子导电弹性体（SICEs）凭借全固态结构和优异的环境耐受性，被视为下一代柔性电子的理想候选材料。然而，其实际应用长期受困于一个核心矛盾：高机械强度、高效自愈与高离子导电性往往相互制约。高导电和快速自愈需要低交联密度与高链段迁移性，而这通常会牺牲力学性能。此外，多数已报道的SICEs依赖石油基单体和复杂合成，可持续性差；现有传感系统也多依赖物理接触或被动环境刺激，难以满足远程控制和危险环境作业的需求。如何同时兼顾力学鲁棒性、自愈能力、离子导电性与可持续性，成为该领域亟待突破的难题。
针对这一挑战，西南大学曾建兵教授、华中科技大学的黄才利教授合作，开发出一种基于天然橡胶的动态三维互连网络SICEs。该材料以氧化天然橡胶为基质，通过氢键驱动的自组装，将羧化纤维素纳米纤维（CCNF）与聚多巴胺（PDA）纳米颗粒构建成隔离填料网络，再引入双三氟甲磺酰亚胺锂（LiTFSI）作为导电来源。密集的界面氢键与锂键赋予材料坚固的界面和完整的整体结构，最终实现了拉伸强度6.23 MPa、室温自愈效率98%、离子导电率4.15 × 10⁻³ S·m⁻¹的优异综合性能，全面超越现有生物基同类材料。PDA的引入还赋予材料光热转换能力，使其不仅能够通过近红外（NIR）激光实现远程触发的快速自愈，还可用于NIR介导的非接触传感。该研究为可持续、可远程控制的生物基SICEs平台开辟了新路径。相关论文以“ Mechanically Robust and Self-Healing Sustainable Solid-State Ion-Conductive Elastomer for Near-Infrared-Driven Noncontact Sensing”为题，发表在Advanced Materials上。
动态网络设计：氢键与锂键的协同
研究团队以天然橡胶胶乳为基体，经高锰酸钾氧化引入羟基，再与CCNF和PDA共混。CCNF表面丰富的羟基和羧基与橡胶粒子形成广泛氢键，促使其优先定位在橡胶粒子周围，形成连续填料网络；PDA纳米颗粒则在CCNF网络引导下均匀分布，共同构建微尺度三维互连动态框架（图1a）。透射电镜图像清晰显示了这一互连结构（图1b）。温度依赖性红外光谱和二维相关分析证实，体系中多重氢键在30°C–90°C内发生显著解离与重组（图2a–d），这是材料优异自愈能力的分子基础。分子动力学模拟进一步揭示，LiTFSI的引入虽因Li⁺与氧的强配位而减少了氢键数量（图2e），但各组分对LiTFSI均表现出强结合亲和力（−16.89至−27.84 kcal·mol⁻¹），其中CCNF结合能最高（图2g），有效促进了自由离子的解离与迁移。NCPL4中Li⁺的扩散系数高达1.43 × 10⁻¹¹ m²·s⁻¹（图2i），为高离子导电性提供了保障。
图1通过自下而上自组装方法设计的具有动态三维互连框架的SICEs。（a）SICEs内动态三维互连结构的制备过程和非共价相互作用示意图。（b）透射电子显微镜图像，显示SICEs（NCPL4）的三维互连结构。（c）SICEs先进性能示意图，展示远程触发的快速自愈和近红外光热刺激介导的非接触传感。
图2动态三维互连框架和离子导电性的表征。（a）NCPL4在10°C至180°C加热过程中3480–3200 cm⁻¹范围内的温度依赖性傅里叶变换红外光谱。NCPL4在3480至3200 cm⁻¹范围内的同步（b）和异步（c）广义二维相关谱。（d）NCPL4在3480至3200 cm⁻¹范围内的扰动相关移动窗口二维相关谱。（e）NCP和NCPL4体系中氢键的数量。（f）SICEs离子导电性随LiTFSI负载量的变化。（g）ONR/LiTFSI、CCNF/LiTFSI和PDA/LiTFSI分子结构的结合能。（h）NCPL4中Li⁺的径向分布函数（RDF）。（i）NCPL4中Li⁺的均方位移（MSD）。
力学性能与可持续回收
NCPL4样品可承受拉伸、折叠、卷曲和扭曲等大幅变形（图3a）。随着LiTFSI含量从2 phr增至8 phr，断裂应力从7.36 MPa降至4.53 MPa，应变略有提升（图3b、3c）；NCPL4在6.23 MPa应力和872%应变下实现了强度与导电性的最佳平衡。循环拉伸测试表明，材料在变形中通过链段滑移、界面滑移和非共价键断裂耗散大量能量（图3d）。同步辐射广角X射线衍射揭示，NCPL4在较低应变下即引发应变诱导结晶，且结晶度随应变单调增加（图3e、3f），这是其高拉伸强度的关键机制。此外，利用LiTFSI的高水溶性，研究团队通过水相加工路线实现了约76%的LiTFSI回收（图3g），回收后弹性体拉伸应力反而提升至13.6 MPa（图3h），为离子导体的可持续循环设计提供了可行方案。
图3SICEs的力学性能和LiTFSI回收过程。（a）NCPL4样品经历拉伸、折叠、卷曲和扭曲的数字照片。（b）不同LiTFSI含量SICEs的代表性应力–应变曲线。（c）不同LiTFSI含量SICEs的相应应力和应变。（d）NCPL4样品的连续加载–卸载循环（插图：NCPL4样品拉伸断裂面形貌的SEM图像）。（e）NCPL4在200%、400%、600%和800%应变下的二维广角X射线衍射图案。（f）NCPL4和ONR在不同应变下的结晶度指数，由一维广角X射线衍射图案积分得出。（g）通过利用其高水溶性的水相加工路线回收NCPL4样品中LiTFSI的过程。（h）LiTFSI回收前后NCPL4的应力–应变曲线。
自愈与光热转换
得益于天然橡胶链段的相互扩散和非共价相互作用的动态重组，NCPL4在室温下展现出卓越的自愈能力。切割后的样品愈合后仍可承受1 kg重物（图4a），90分钟愈合后拉伸恢复力接近原始值，自愈效率达98.8%（图4c）；愈合5小时后应力自愈效率超过95%（图4d、4e）。PDA的光热效应使NCPL4在0.27 W·cm⁻²的NIR激光下表面温度升至约59°C（图4g），光热转换效率达75.3%。利用这一特性，研究人员实现了NIR激光局部加热驱动的快速自愈（图4h）：照射30分钟后，NCPL4在0.27和0.40 W·cm⁻²功率下应力分别恢复至3.56和5.81 MPa（图4i），远快于室温自愈。
图4SICEs的自愈性能和光热转换。（a）愈合后的NCPL4样品被拉伸并提起1 kg重物而不破裂的照片。（b）超深度三维显微镜中切割和愈合的NCPL4样品图像。（c）原始和不同愈合时间自愈NCPL4的力–位移曲线。（d）原始和不同愈合时间愈合NCPL4样品的应力–应变曲线。（e）不同LiTFSI含量SICEs在室温愈合5小时后基于应力的自愈效率。（f）NCPL4的应力和自愈效率与先前报道SICEs的比较。（g）不同NIR激光功率下NCPL4样品的表面温度–时间曲线。（h）通过局部NIR激光加热快速自愈的示意图。（i）在不同场景下愈合30分钟后NCPL4样品的应力–应变曲线。
柔性传感与非接触检测
NCPL4基应变传感器在0%–150%、150%–350%和350%–500%应变范围内的量规因子分别为0.57、2.17和4.14（图5a），响应/恢复时间仅248和289 ms，在900次循环中信号稳定（图5c）。该传感器可准确监测点头、张嘴、手腕弯曲及肘膝关节运动（图5d），即使在−20°C低温下仍能清晰检测手指弯曲（图5e、5f）。更重要的是，利用PDA的光热效应，传感器电阻可通过NIR激光远程调控（图5g），在30°C–100°C范围内波动率达48.5%（图5h），温度敏感性在30°C–50°C区间达1.186%/°C。在多次加热–冷却循环中，温度与电信号同步变化且稳定可重复（图5i），响应时间约6秒（图5j）。研究人员进一步将传感器集成到LED电路和蓝牙数字万用表系统中，通过NIR激光远程调节电阻，实现了非接触式信号输出与无线移动监测（图5k）。
图5柔性应变和NIR光基非接触传感性能。（a）NCPL4基应变传感器的灵敏度测试结果。（b）在0.5%–80%范围内不同应变水平下的相对电阻变化。（c）传感器在900次连续40%应变循环中的相对电阻变化。（d）传感器监测人体不同部位运动的相对电阻变化。（e）NCPL4样品在−20°C下弯曲、扭曲和拉伸时的热成像照片。（f）SICEs基传感器在−20°C下检测手指运动的相对电阻变化。（g）NIR光基非接触传感示意图。（h）NIR光基非接触传感器在30°C–100°C温度范围内的响应曲线。（i）在NIR激光功率密度0.23和0.32 W·cm⁻²（分别对应50°C和70°C）下多次加热–冷却循环中的温度和相对电阻变化曲线。（j）传感器在30°C和70°C之间快速温度切换期间的响应时间。（k）NIR暴露下从30°C到100°C的LED亮度变化照片及相应热图像。
总结与展望
该研究通过构建氢键与锂键协同的动态三维互连网络，成功打破了SICEs在机械强度、自愈能力和离子导电性之间的固有矛盾，同时实现了LiTFSI的高效回收和NIR光热功能集成。所开发的生物基SICEs兼具高强、自愈、高导电、可回收和远程非接触传感等特性，为运动检测、远程开关和报警系统等柔性电子应用提供了可持续且多功能的平台，尤其在危险或难以接近的环境中展现出广阔前景。
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