不用磁性针尖,也能测自旋:螺旋隧穿实现二维d波交错磁体原子尺度传感
自旋是电子的一种内在属性,可以理解为电子自带的小磁针。如何操控自旋,是自旋电子学和量子信息处理的核心问题之一。传统上,让电子自旋“分家”主要有两条路:一条依赖材料缺乏反演对称时的相对论自旋-轨道耦合;另一条依赖铁磁体中的交换分裂。近年来,交错磁体成为新热点:它像反铁磁体一样净磁化为零,却能让不同动量的电子出现相反的自旋极化,形成动量依赖的自旋分裂。但这类材料中磁结构是否确定、是否存在多畴、晶格畸变和应变等,都会让实验判断变得困难,因此特别需要能在原子尺度同时看清实空间和动量空间自旋行为的手段。
在这项工作中,中国科学技术大学物理学院陈仙辉教授、王震宇教授、向斌教授和香港科技大学刘军伟教授等合作,把高阶拓扑绝缘体α-Bi₄Br₄的螺旋边缘模式变成一种自旋选择性扫描隧道显微镜探针,并用它探测KV₂Se₂O表面层的二维d波交错磁序。实空间成像揭示了V亚晶格与密度波调制之间的关系,以及与棋盘反铁磁序一致的图案;场依赖谱发现,沿两个正交晶轴延伸的单向准粒子激发会出现相反的能量移动,并主要表现为面外磁响应;动量空间的自旋敏感准粒子干涉成像则显示,X和Y谷之间的d波各向异性会随偏压反转。这些结果共同支持KV₂Se₂O表面存在二维d波交错磁性,也说明螺旋边缘模式隧穿可以成为量子材料原子尺度自旋传感的新路线。相关论文以“Atomic-scale spin sensing of a 2D d-wave altermagnetvia helical tunneling”为题,发表在Nature上。
二维d波交错磁体的实空间晶格具有交替自旋密度(图1a),k空间费米面在对称相关动量处呈现相反自旋极化(图1b)。两个相反自旋亚晶格由晶体对称C联系,形成C配对自旋-动量锁定。使用螺旋边缘模式针尖时,时间反演对称性配对的自旋-动量锁定使沿相反方向流动的电子携带相反自旋,从而产生隧穿方向依赖的自旋对比,并可通过反转样品偏压极性控制(图1c-e)。通俗地说,电子在边缘“单行道”上往哪边走,就带着哪种自旋;改变偏压,就相当于切换针尖更愿意接收哪种自旋的电子。
图1 | d波交错磁性与螺旋边缘模式自旋传感示意图。
为确认针尖的自旋选择能力,研究者在Fe₁.₀₂Te上进行了基准测量。α-Bi₄Br₄晶体结构和单层台阶边缘形貌(图2a)、块体态和边缘态的典型dI/dV谱(图2b)、针尖电镜照片及边缘模式示意(图2c)共同刻画了针尖的电子特征。在Au(111)上,螺旋边缘模式针尖的谱特征与块体晶体测量相似,仅多出与Au(111)表面态相关的约 -0.5 eV(-480 mV)附近峰(图2d)。在Fe₁.₀₂Te上,针尖形貌和傅里叶变换显示Bragg与AFM矢量(图2e),同一视场中±50 mV的dI/dV图线剖面出现相反偏压间对比反转(图2f)。这说明针尖确实能随隧穿方向切换自旋灵敏度。
图2 | 螺旋边缘模式针尖特性。
随后,研究转向KV₂Se₂O的晶体对称与密度波调制。形貌图显示表面K原子呈√2×√2重构(图3a),dI/dV谱显示明显空间变化(图3b),能隙图标记V位缺陷位置(图3c)。四类箭头形缺陷揭示Vx和Vy两个亚晶格各有两个不等价位点(图3d),这些位点沿对角线交替分布,形成长程√2×√2密度波超胞(图3e-g),并保留一个M₁₁₀镜面。这建立了与二维d波交错磁序相关的密度波调制晶体环境。
图3 | KV₂Se₂O中的晶体对称和密度波调制。
在缺陷附近,准粒子干涉和带隙内激发呈现出方向依赖的自旋响应。30 mV的dI/dV图标记Vx和Vy缺陷(图4a),傅里叶变换显示qx¹和qy¹两个主要准一维散射通道(图4b),计算费米面将其指认为带内散射(图4c),提取的能量色散与理论计算吻合,密度波能带折叠在谱中打开约20 meV能隙(图4d)。缺陷可诱导沿y或x延伸的带隙内激发(图4e、g);在±7 T磁场下,这些态能量移动约1.1 meV,对应有效局域矩约1.36 μB,且沿x和y方向的激发一致表现相反能量移动(图4f、h)。同一缺陷同时承载两个方向激发时也出现相反场致移动(图4i、j);矢量场谱表明Bz响应远大于Bx和By(图4k),说明主要面外磁响应。这些结果支持两个晶格方向具有相反自旋极化,与交错磁能带预期一致。
图4 | QPI和自旋极化带隙内激发。
自旋敏感QPI测量进一步将这种方向依赖的自旋选择可视化。PtIr针尖的QPI对比图显示qx¹和qy¹差异可忽略(图5b、c);螺旋隧穿则主要选择不同自旋极化态(图5d),计算的自旋分辨联合态密度(JDOS)给出理论预期(图5e)。用Bi₄Br₄针尖在10 mV和-15 mV获得的QPI图像显示qx¹和qy¹强度各向异性反转(图5f、h),线切和实空间调制表明正偏压主要沿x、负偏压主要沿y(图5g、i),有效极化比约为±12%(图5j),对比图符号也在相反偏压反转(图5k、l)。对照实验显示PtIr针尖无此行为,非磁Sr₂RuO₄中无显著各向异性或偏压反转,FeGe自旋翻转和Fe₁₊ₓTe等结果支持自旋选择性响应;围绕AFM波矢的反傅里叶重建与棋盘反铁磁序一致。换句话说,正负偏压像切换“自旋滤镜”,让x方向和y方向的信号强弱发生反转,这正是d波交错磁序的关键特征之一。
图5 | d波交错磁序的可视化。
该研究通过实空间和动量依赖自旋特征,提供了KV₂Se₂O表面层二维d波交错磁序的汇聚证据。对于块体KV₂Se₂O,理论计算提示C型或G型反铁磁序能量近简并,中子衍射支持G型;由于电子结构高度二维,C型堆叠保留相同动量依赖自旋织构并支持块体d波交错磁性,而G型配置层间自旋织构反转、磁周期沿c加倍,但表面自旋群分析仍预测(001)表面谱函数存在d波自旋极化图案,因此观测兼容G型和C型堆叠,尚不能区分。螺旋边缘模式针尖具有相对稳定、无净磁化、对几特斯拉外场不敏感等优势,可支持大视场可靠自旋分辨QPI测量,大块绝缘能隙也为更高温度自旋敏感测量提供前景。该技术有望用于探测复杂二维磁体和莫尔材料的原子尺度自旋织构,并扩展原子尺度谱学和成像能力。
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