1、苏州大学李耀文教授团队在Science上发表研究论文
近日,苏州大学材料与化学化工学部李耀文教授团队在《科学》(Science)发表题为“Decoupled self-assembled monolayer and perovskite deposition for efficient flexible solar modules”的研究论文。论文以苏州大学为唯一通讯署名单位发表,李耀文教授和许桂英教授为通讯作者,材料与化学化工学部博士研究生伍业勇、硕士研究生张锡坤以及东南大学张天恺教授为共同第一作者。该工作在国家自然科学基金等项目资助下完成。
柔性钙钛矿光伏是新一代薄膜光伏技术的重要发展方向。该技术以塑料薄膜为基底,可反复弯折、卷曲、裁剪,能与任意异形表面共形贴合,突破了传统晶硅光伏厚重、刚性、仅适配平整表面的应用局限,在便携式能源、低空飞行器、航空航天等领域具有不可替代的战略价值。然而,器件制备面积扩大会直接导致各功能层薄膜均匀性下降,光电转换效率与稳定性随之大幅衰减,已成为制约其走出实验室、实现规模化制备与产业落地的核心挑战。
图1:自组装单分子与柔性衬底之间的锚定机制研究
针对这一国际性难题,团队首次揭示了柔性基底表面羟基脱附与自组装分子锚定之间的动态竞争机制,厘清了长期制约柔性基底界面均匀构筑的关键科学问题。在此基础上,团队提出“解耦自组装单分子层-钙钛矿共沉积”新策略,针对性设计并合成双功能解耦分子BSAI,实现了界面调控与钙钛矿结晶调控的协同统一。一方面促进自组装分子在柔性基底表面致密、均匀锚定,构筑高质量界面层。另一方面有效调控钙钛矿晶体成核与生长过程,从分子层面打通了“大面积界面均匀构筑—高质量钙钛矿成膜—高效器件制备”的关键链条,从源头解决柔性钙钛矿器件面积放大过程中的膜层不均匀问题(图1)。
图2:基于BSAI制备的柔性钙钛矿太阳能电池性能研究
基于这一原创策略,团队研制的小面积柔性钙钛矿太阳能电池光电转换效率达到26.9%,并获得国内外权威机构认证,刷新柔性钙钛矿太阳能电池光电转换效率纪录。此外,依托苏州大学与苏州尚柔新能源共建的产学研平台,团队持续推进关键技术工程化和产业化验证。所研制的商业化尺寸柔性组件光电转换效率提升至20.2%,并通过国际电工委员会(IEC)二类产品稳定性标准认证,率先应用于便携式充电板、无人机续航等场景(图2)。该工作在分子层面上对自组装分子锚定与钙钛矿结晶之间的竞争性相互作用进行了机制阐述,并为高效稳定商业级柔性组件的制备提供了有效的策略,加速柔性钙钛矿光伏的产业化进程。
文章链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.aef9745
2、Nature!大连化物所实现分子筛催化低碳烯烃羰基化新反应
近日,中国科学院大连化学物理研究所低碳催化与工程研究部(DNL12)刘中民院士、朱文良研究员团队在分子筛催化羰基化反应方面取得重要进展。团队通过分子筛空间限域调控的催化策略,首次实现了水参与的分子筛直接催化的乙烯羰基化制丙酸、丙烯羰基化制异丁酸两个新反应。
羰基化反应是将一氧化碳插入烯烃等底物分子中,生成酸、酯、醇类化合物的过程,是化学工业的重要反应类型。该反应发展至今已百余年,但工业上主流方法仍依赖铑、铱等贵金属及有机配体修饰,存在体系复杂、流程繁琐、成本较高,以及催化剂与产物分离困难等问题。分子筛是一种多孔、有序的晶体材料,具有分子级精度的孔道尺寸和筛选能力,在石油炼制、气体分离和绿色化工中发挥着重要作用,但分子筛催化羰基化的成功案例鲜有报道。
2017年,刘中民团队将分子筛应用于催化二甲醚羰基化反应,实现了无水乙醇的大规模工业化生产,表明分子筛不仅是“筛分子”的材料,也可作为羰基化反应的催化剂。基于此,团队围绕分子筛羰基化催化体系的边界拓展与反应原理开展持续探索,提出两个问题:一是分子筛能否高效催化烯烃等其他底物的羰基化反应;二是能否建立通用理论框架,阐明分子筛限域环境对不同羰基化反应的影响,并预测更多羰基化新反应。
经过近三年攻关,团队利用分子筛的限域效应,实现了水参与的两个烯烃羰基化的新反应:FER分子筛催化丙烯羰基化生成异丁酸、乙烯羰基化生成丙酸,反应过程无需金属和有机配体。在5MPa的条件下,丙酸选择性可达80%,异丁酸选择性可达95%以上。分子筛的限域作用在推动反应进行的同时,抑制了烯烃聚合副反应;作为固体催化剂,分子筛与产物分处两相,分离回收较液相体系更为简便。
实验动力学研究及理论计算表明,乙烯羰基化的活性位点为FER分子筛8元环的T2-O5位,丙烯羰基化的活性位点为FER分子筛10元环孔口附近的T1和T3位。选择不同的孔道限域位点可催化不同的反应过程,这种活性位点与底物的匹配机制实现了对底物分子的选择性识别。研究表明,分子筛孔道的几何结构可对反应路径和选择性进行调控,为羰基化反应的定向设计提供了依据。FER分子筛在750小时内对异丁酸的选择性保持在95%以上,表现出较好的稳定性与工业应用潜力。
该工作揭示了分子筛催化羰基化反应的关键:分子筛内T-O位点的空间限域效应及其局部环境对酰基阳离子的生成与稳定,是实现高活性与高选择性的关键因素,为构建可反向预测和理性设计新过程的分子筛催化羰基化通用框架提供了依据。
相关研究成果以“Zeolite-catalysed olefin carbonylation based on tuning spatial confinement”为题,于10月21日发表在《自然》(Nature)上。该工作第一作者是DNL12亓良副研究员、联合培养博士研究生盛滢嬴、张雯娜项目研究员。上述工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目的支持。
文章链接:https://www.nature.com/articles/s41586-026-11183-2
3、Science!华科大团队破解20年物理学悬案
皮球滚过地面,磁铁按理说根本偏转不了它。绝缘体中负责传递热量的声子,就如同这颗皮球,不带电荷,本应该对磁场“无动于衷”。可实验发现,在强磁场环境下,代表声子的这颗“皮球”却实实在在发生了偏转。
这一反常识的实验现象,自2005年被捕捉到蛛丝马迹起,就引发了长达20年的激烈争论:偏转究竟源于“皮球”(声子)本身,还是“路面坑洼”(样品杂质)等带来的外在干扰?华中科技大学国家脉冲强磁场科学中心团队通过系列研究,把声子热霍尔效应的来源指向材料本身的内禀机制——也就是说,偏转的根源在声子本身,为这场旷日持久的争论提供了关键判据。当地时间10月22日,成果以“蜂窝反铁磁体中声子霍尔效应的热力学起源”(Thermodynamic origin of the phonon Hall effect in a honeycomb antiferromagnet)为题发表于《科学》(Science)杂志。
我校为论文第一完成单位。国家脉冲强磁场科学中心博士生孟庆凯(已毕业)和李小康副研究员为共同第一作者;李小康、朱增伟教授、李亮教授以及法国巴黎高等物理化工学院Kamran Behnia教授为共同通讯作者。
霍尔效应,指运动的载流子在磁场中发生偏转进而形成电势差的现象,是窥探固体微观世界的一把“金钥匙”。早在量子力学诞生之前,科学家就凭借这一效应判断载流子的电荷符号、估算其浓度,并研究电子的运动规律,得以“看见”导体内部那个原本不可见的世界。
百余年探索,霍尔效应家族“群星闪耀”:量子霍尔效应、分数量子霍尔效应分别斩获1985年、1998年诺贝尔物理学奖,我国科学家薛其坤院士等发现的量子反常霍尔效应同样源自这一家族。然而,这些光环无一例外都属于带电粒子——电子。
在固体的微观世界,并非只有电子在“忙碌奔波”。声子是与电子并肩的另一大主角,它参与热量传递、电声耦合、结构相变等多种物理过程。声子并不是“摸得着”的实体颗粒。就像声音通过空气分子的振动传播一样,固体中的原子也会相互传递振动,这些晶格振动的量子化激发,就是声子。金刚石、陶瓷这类绝缘体之所以能够导热,主要靠的就是声子。值得注意的是,热量传递同样蕴藏着丰富的物理信息。当热流沿一个方向通过材料、且磁场垂直于热流时,若在同时垂直于热流和磁场的方向上出现温差,便形成了热霍尔效应。长久以来,科学界默认:声子是一种电中性玻色子,无法与磁场发生相互作用,不会产生热霍尔效应。2005年,科研人员首次观测到疑似声子热霍尔效应的实验信号,疑问随之而来:这究竟是声子本身固有的内禀行为,还是杂质、晶体缺陷等外禀散射机制在起作用?20年来,谜题始终悬而未决。
想要破解谜题,既需要合适的研究材料,更离不开极端实验条件。我校团队将目光锁定反铁磁绝缘体NiPS3。这种材料与热门的量子自旋液体候选材料一样,拥有蜂窝晶格,基态也是锯齿形反铁磁序。更重要的是,依托国家脉冲强磁场科学中心,科研人员发现它的磁序更“皮实”,在最高55特斯拉的脉冲强磁场下仍未观测到磁相变,这为开展强磁场下的精密热输运测量提供了稳定的平台。
“皮球”已经就位,只待测试它在磁场中的“路径”。团队利用自主搭建纵向、横向温差精密探测系统,对多块单晶样品开展了对照测量。这些样品的纵向热导率和比热均相差无几,相当于“路况”基本一致,从而把外在干扰压到最低。出乎意料的是,即便“路况”基本一致,五块样品的“皮球”偏转程度仍最大相差近十倍;其中偏转最大的样品,创下磁性绝缘体中声子热霍尔响应的最高纪录。更关键的是,偏转的大小与声子平均自由程并不相关,却与面内磁化各向异性紧密关联。磁化是反映材料磁性的重要热力学量,可由磁自由能随外加磁场的变化率表征。这种“热霍尔响应跟着热力学量走”的规律,暗示偏转不是杂质、缺陷“碰巧”造成的,而更可能源于材料本身的内禀属性。与此同时,NiPS3的纵向热导率在奈尔温度附近没有明显异常,0特斯拉与14特斯拉下的曲线也几乎重合。这说明磁振子,一种自旋波的量子化玻色型准粒子,对纵向热传导的贡献微乎其微,热量几乎全部由声子携带。进一步分析温度依赖后发现,横向热导率随温度呈指数衰减,特征温度约12开尔文,对应的能量尺度与磁振子和声子能带交叉点的能量间距相当。这一吻合并非偶然。机理由此浮出水面:NiPS3中磁振子能带与声子能带本就存在多处交叉,两者耦合后打开能隙,原本交叉的两条能带“混”成新的杂化模式,使电中性的声子获得了对磁场的“响应能力”,从而发生偏转。上述结果从多个角度表明,声子热霍尔效应源于材料的内禀机制,而非杂质、缺陷等外禀散射。
“基础科学的魅力,就在于不断打破固有认知。”一百多年前,霍尔效应揭示了磁场对运动电荷的偏转作用,为电输运研究提供了一把关键“标尺”。如今,科学家们借助大科学装置,看见固体内部的声子也会在磁场下拐弯。这一发现拓展了霍尔效应家族的认知版图,把声子热霍尔效应的起源指向声子本身的内禀机制,也让学界重新审视声子与磁场相互作用的理论框架,并为理解其他量子材料中的声子行为提出了新的开放问题。
国家脉冲强磁场科学中心主任李亮表示,霍尔效应是洞察微观量子态的关键探针。量子霍尔效应让我们发现了电子的新秩序(拓扑量子态);而声子霍尔效应则是在告诉我们:不只有电子,声子这些“中性粒子”也拥有一个同等精彩、甚至更神秘的量子世界。
4、东北大学、清华大学合作在《Nature》发表头戴式无线介观显微成像设备研究成果
当地时间10月19日,东北大学未来技术学院王鸣瑞副教授与清华大学团队合作完成的研究成果在线发表于国际学术期刊《Nature》,论文题为“Cortex-wide imaging in naturally behaving mice with 1-gram wireless mesoscopes”。王鸣瑞副教授为论文共同第一作者。研究团队研制出仅重1.0克(不含电池)的无线介观显微镜设备Airscope,将人工智能辅助光学设计、先进光学成像、无线传输与智能神经信号分析相结合,为自由活动动物的大范围皮层神经活动观测提供了新的技术路径。
探索大脑是如何工作的,一直是智能和脑科学领域科学家面临的重要问题。大脑如何感知周围的世界、学习新的知识、作出判断和决定?这些问题不仅关系到我们对大脑本身的认识,也能为人工智能的发展带来新的启发。事实上,大脑的工作远比我们想象的复杂。无论是探索陌生环境还是与同伴互动,看似简单的行为背后,都需要不同脑区中大量神经元共同参与。
为了弄清大脑是如何完成这些工作的,需要实时观察大脑中成千上万个神经元的变化。然而,要做到这一点并不容易。研究者既要“看得清”,能够分辨单个神经元的活动;又要“看得广”,能够同时观察多个脑区;还要让实验受体“动得自由”,尽可能不受设备的干扰。为了开展相关研究常常以小鼠为研究对象,传统的大型显微镜通常需要将小鼠的头部固定住;有线微型显微镜虽然可以戴在小鼠头上,但连接的线缆会影响它们转身、钻洞和攀爬等自然行为。如何让显微镜既能“看得清、看得广”,又能让动物“动得自由”,成为长期困扰自由行为脑成像研究的一项关键技术挑战。
针对上述难题,研究团队在光学、照明、电路和通信环节开展协同设计。Airscope利用4片非球面镜片构建紧凑光学系统,在约6毫米视场内实现约4微米的横向分辨率,并以12.5赫兹帧率采集200万像素图像;通过传感器端数据压缩与定制无线链路,大幅减轻了高通量成像对传输带宽的要求。如此轻巧的显微镜可以随小鼠一同移动,使研究者在保留自然行为自由度的同时,持续观察覆盖多个背侧皮层区域的细胞活动。
图1 佩戴Airscope的小鼠可进行攀爬、穿行管道等复杂活动
人工智能是这项研究的重要技术支撑,而不仅仅是最终数据处理的辅助工具。在光学系统设计阶段,团队采用光学设计智能体辅助生成镜头方案,帮助在有限镜片数量和空间内兼顾视场与分辨率;在神经信息处理阶段,基于DeepWonder框架构建的深度学习分析流程,从大规模荧光图像中提取神经元活动,抑制背景和离焦信号干扰。依托这些方法,Airscope在单只自由活动小鼠中检测到超过8500个神经元的钙活动信号,记录数量达到此前同类无线设备的约25倍。
图2 Airscope在小鼠单侧大脑半球记录到的大规模神经元活动及局部识别结果
当脑活动的记录规模扩展到数千个神经元,如何准确理解动物“正在做什么”同样成为关键。研究团队进一步开发基于视觉基础模型SAM2的SAM2Mice智能行为分析工具,实现对多只动物的自动分割、识别与轨迹追踪,并将其行为状态与同步获取的神经信号相对应。相关工具可适应多种实验场景,减少针对不同环境反复人工标注和训练的工作量。研究还实现了5只小鼠同时佩戴Airscope进行记录,在同一场景中共采集约21400个神经元的活动。为理解复杂行为背后的神经群体活动提供了分析手段。
在上述应用研究中,东北大学未来技术学院王鸣瑞副教授除了参与设备的研发之外,重点开展了两项具有代表性的实验工作:一项是自然化栖息环境下的自由行为中全脑神经观测,另一项是恐惧条件下大脑皮层与脊髓的同步观测。前者关注当动物进入更加复杂、接近自然的环境时,大脑如何随探索行为动态变化;后者则把观测范围从大脑皮层延伸到脊髓,尝试在同一时间尺度上分析不同神经系统部位的活动联系。这两项工作从真实行为场景和跨部位观测两个方向,进一步展示了Airscope的研究价值。
在自然化栖息地实验中,研究团队搭建了一个约2.3米×2.3米、面积超过5平方米的实验环境,设置坡道、隐蔽所、不同地形和可供挖掘的深层垫料。不同于传统实验箱内相对单一的运动,小鼠能够在其中挖洞、攀爬、穿梭和与同伴互动。实验记录了包括探索、进入洞穴和跨越地形在内的多种自然行为,并发现皮层活动模式会随小鼠所处环境区域发生系统性变化。通过将无线神经成像与智能行为追踪结合,研究人员得以分析大尺度空间行为与多个脑区神经群体活动之间的关联。
图3 研究团队搭建的2.3米×2.3米自然化栖息地,用于复杂环境中的自由行为神经成像
为了进一步揭示中枢神经系统不同部位在感觉信息处理与行为调控过程中的协同机制,王鸣瑞副教授重点开展将两台Airscope分别用于小鼠头部和背部,实现自由活动条件下大脑皮层与脊髓的同步记录。大脑与脊髓共同参与感觉和运动信息处理,但过去要在动物活动时同步观测二者十分困难。研究团队在听觉提示与足底电击构成的恐惧条件化实验中,同时获取大脑皮层数千个神经元及脊髓相关功能信号,分析不同部位的响应时间和动态关系。结果显示,在所研究的刺激和任务条件下,部分脊髓活动在时间上领先于皮层活动,为进一步研究脑—脊髓信息交互提供了新的实验线索。这项实验也展示了Airscope从单部位脑成像向跨部位神经系统同步观测拓展的潜力。
图4 Airscope实现自由活动小鼠的大脑皮层与脊髓同步成像。(a)双设备同步成像示意;(b)皮层与脊髓血管同步成像;(c)脊髓神经活动及声音提示、足底电击诱发的响应
从微型光学硬件、人工智能辅助设计,到神经活动自动解析与自然行为量化,Airscope展示了人工智能、先进计算光学成像和神经科学深度融合的研究路径。更重要的是,它使研究者能够在更接近真实生活的条件下观察大规模神经群体活动,为理解跨脑区协调、学习决策及脑—脊髓动态联系提供了新的研究平台,也为神经疾病机制研究、光学脑机接口和脑启发人工智能研究积累了新的技术与数据基础。
本论文由清华大学生命学院、IDG / 麦戈文脑科学研究院助理教授张元龙,复旦大学未来信息创新学院、中关村学院博士生李昂然,普林斯顿大学电子与计算机工程系博士生袁乐康,东北大学未来技术学院王鸣瑞副教授,解放军总医院第六医学中心赵伟豪博士担任共同第一作者;清华大学自动化系吴嘉敏副教授、解放军总医院戴朴教授、清华大学自动化系戴琼海教授为论文共同通讯作者。
论文原文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-026-11293-x
5、Nature!清华大学戚益军团队揭示信使RNA的非编码调控功能
真核生物基因组转录产生数量庞大的RNA分子,其中包括编码蛋白质的信使RNA(mRNA)和具有调控功能的非编码RNA(Non-coding RNA, ncRNA)。自分子生物学中心法则提出近七十年来,mRNA长期被视为遗传信息从基因向蛋白质传递的“信使”。已有研究主要关注mRNA编码蛋白质的经典功能,而其编码蛋白质之外的调控功能,尚缺乏系统解析。
10月15日,清华大学生命学院教授戚益军课题组在《科学》(Science)杂志发表题为“植物中与染色质结合的蛋白质编码转录本对靶基因表达的调控”(Regulation of target gene expression by chromatin-associated protein-coding transcripts in plants)的研究论文。该研究揭示,mRNA可通过结合染色质,以不依赖自身编码蛋白质的全新方式调控靶基因转录。
研究中,课题组首先系统分析了拟南芥中10,479对由mRNA介导的染色质互作,发现其中约12%发生在mRNA本身转录位点5Kb以外的基因组区域。为了探究这些mRNA可否调控与其发生互作的基因的表达,课题组选取了与靶基因CEP2和MRF4互作的BT2 mRNA作为模式进行深入研究。在bt2突变体中,CEP2和MRF4的转录水平显著上调,说明BT2抑制CEP2和MRF4的转录。已知CEP2正向调控植物主根伸长,而MRF4抑制植物开花。与CEP2和MRF4转录水平上调相一致,bt2突变体表现出主根伸长和晚花表型;进一步遗传分析表明,这两种表型分别依赖于CEP2和MRF4的去抑制。这些结果证明,BT2通过抑制CEP2和MRF4的转录,调控根生长和开花时间。
是BT2 mRNA还是其编码的蛋白质发挥上述调控功能的呢?为了回答这一问题,课题组首先通过遗传互补实验发现,在bt2突变体中异位表达的BT2虽能恢复BT2蛋白的功能(使突变体恢复对过氧化氢的耐受性),却不能恢复对CEP2和MRF4的抑制,异位产生的BT2 mRNA也无法结合靶基因。这表明BT2蛋白不参与调控CEP2和MRF4。进一步利用CRISPR/Cas9技术,构建了BT2无义和移码突变体。在这些突变体中,BT2蛋白功能完全丧失,但BT2 mRNA水平保持不变,CEP2和MRF4的表达及植株根长和开花时间均与野生型无异。这些结果表明,BT2 mRNA,而非其编码的蛋白,调控CEP2和MRF4表达。
BT2 mRNA是如何特异性结合并调控靶基因的呢?在排除了小RNA、DNA甲基化、染色质空间邻近和相分离等诸多可能性之后,课题组通过体内外实验证明,BT2 mRNA可与CEP2和MRF4的基因组DNA形成RNA-DNA三链体。利用生物信息学预测,结合电泳迁移率变动(EMSA)和微量热泳动(MST)等生化实验,发现BT2 mRNA中一段富含AG的序列(三链体形成寡核苷酸,TFO)介导三链体的形成。利用CRISPR/Cas9技术,在BT2位点敲除该TFO序列后,BT2 mRNA和蛋白表达水平不变,蛋白功能保持正常,但BT2 mRNA与靶基因的结合丧失,CEP2和MRF4表达升高,植株表现出主根伸长和晚花表型。进一步研究表明,BT2 mRNA通过与CEP2和MRF4形成RNA-DNA三链体,促进靶位点抑制性组蛋白修饰H3K9me2和H3K27me3的积累,从而抑制CEP2和MRF4的转录。
为了验证mRNA调控靶基因转录的普遍性,课题组还解析了另一个mRNA,GSL8 mRNA的调控功能。GSL8 mRNA结合包括MAT3在内的多个靶基因,并在转录水平抑制这些靶基因表达。遗传互补实验和移码突变体的分析表明,与BT2类似,GSL8对其靶基因的抑制严格依赖于其mRNA而非编码的蛋白。但与BT2 mRNA不同的是,GSL8 mRNA并不与靶DNA形成RNA-DNA三链体,而是通过限制靶位点激活性组蛋白修饰H3K4me2和H3K36me3的积累,抑制靶基因转录。这表明不同的mRNA并非依靠单一通用机制调控基因表达。
mRNA对靶基因表达的调控 BT2和GSL8 mRNA以不依赖自身编码蛋白质的全新方式调控靶基因转录。其中,BT2 mRNA可与靶基因位点形成RNA-DNA三链体结构,促进抑制性组蛋白修饰H3K9me2与H3K27me3的积累,进而沉默靶基因转录;而GSL8 mRNA通过非三链体结构的方式结合靶基因,阻碍激活型组蛋白修饰H3K4me2和H3K36me3的积累,从而下调靶基因转录水平
该研究打破了对mRNA的固有认知:mRNA不仅是把遗传信息从DNA传递到蛋白质的“信使”,其本身还可以直接参与基因表达调控。值得一提的是,在水稻、小鼠、果蝇乃至人的细胞中,也曾观察到mRNA与染色体结合的现象,提示这种调控策略可能在真核生物中广泛存在。同时,许多曾被注释为ncRNA的RNA也可与核糖体结合,并翻译产生具有重要生物学功能的多肽。这些兼具编码功能与调控功能的双功能RNA,可能是连接编码 RNA与非编码RNA体系的进化中间态分子,这为解析RNA的进化机制与功能多样性提供了全新思路。
戚益军教授为该论文的通讯作者,清华大学生命科学学院博士后韩露和博士后袁宇翔为论文的共同第一作者。2021级博士研究生刘宇杰、助理研究员李艳博士参与了研究。该研究得到了国家自然科学基金和新基石科学基金会的支持。
论文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.adz4903
来源:苏州大学、大连化物所、华中科技大学、东北大学、清华大学
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