2025年8月5日，伊朗总统佩泽希齐扬签署任命，让阿里·拉里贾尼担任最高国家安全委员会秘书。这个位置之前由别人负责，任命之后拉里贾尼就开始处理国家安全方面的具体事务。没过几天，8月13日他就飞到贝鲁特，跟黎巴嫩总统和议会领导人见了面，讨论了双边关系和地区稳定的事项，还公开提到伊朗不干涉黎巴嫩内部事务，同时支持当地抵抗力量的立场。那次访问是伊朗高级官员在黎巴嫩政府通过解除武装计划后第一次去，双方谈了怎么保持联系。
进入2026年1月初，国内出现大规模抗议活动，美国那边军事威胁的声音也越来越大。最高领袖哈梅内伊在这个时候把更多国家事务的协调工作交给拉里贾尼。从1月初开始，拉里贾尼就实际负责起很多关键领域的执行，包括安全力量的部署和行动协调。美国后来对拉里贾尼实施制裁，理由就是他在1月抗议处理中的角色。拉里贾尼当时通过协调革命卫队和情报部门，维持了秩序。1月30日，他在社交平台上发帖回应欧洲联盟把革命卫队列为恐怖组织的事，说伊朗会把参与这个决定的欧洲国家军队也定为类似性质，会有相应后果。
同一天，拉里贾尼去莫斯科见了俄罗斯总统普京。会谈没有提前公布，结束后双方提到讨论了双边合作、地区局势和国际问题。伊朗驻俄大使后来补充，说重点是经济联系和重要事务的协商。这次莫斯科行让拉里贾尼的对外活动记录明显增加。
从1月初到2月下旬这段时间，拉里贾尼的公开露面和事务处理频率大幅上升。报道显示他飞去中东多个地方，跟当地领导人面对面谈了合作，还直接参与了跟美国核相关问题的接触环节。他接受了伊朗本地和国外媒体的长时间电视采访，内容围绕国家准备情况。在社交媒体上，他发了几张跟普通民众合影的照片，还有去宗教场所和从飞机门挥手的画面。这些活动让他的曝光度在短短一个月内超过总统佩泽希齐扬。
2月初，拉里贾尼去了阿曼。阿曼是当时伊朗和美国间接谈判的地点，他跟阿曼外交部长见了面，讨论了最新地区发展和双边合作。访问结束后，他转去卡塔尔，在多哈公开表示伊朗过去七八个月已经找出弱点并做了调整，国家实力比以前强，不想主动开战，但如果被迫就会回应。这番话是在跟美国威胁升级的背景下说的。
拉里贾尼现在负责的范围包括跟俄罗斯、卡塔尔和阿曼的联络，管理核谈判的推进，还有应对可能军事行动的准备工作。他协调了安全系统的日常运作，确保在外部压力下内部稳定。总统佩泽希齐扬在一次内阁会议上明确提到，如果美国中东特使通过外交部长想联系，就直接去找拉里贾尼授权。另一次场合，佩泽希齐扬还建议拉里贾尼考虑调整互联网限制，因为影响到电子商务运转。佩泽希齐扬多次公开说自己是医生出身，不该被期待解决所有宏观问题，这些话出现在拉里贾尼事务增多之后。
2025年6月伊朗和以色列发生12天冲突停火后，哈梅内伊就任命拉里贾尼担任这个安全委员会秘书，同时设立了新的国防委员会，由另一个人负责军事事务的战时管理。进入2026年，哈梅内伊进一步指示拉里贾尼和少数核心人员，负责确保国家在遭受攻击或领导层受影响时能继续运作，包括准备多层接替安排和通信中断时的决策机制。拉里贾尼被放在危机管理名单的重要位置。
这些安排让拉里贾尼在安全和外交执行上承担了更多直接责任。总统佩泽希齐扬的活动更多集中在国内常规事务上，公开记录相对减少。拉里贾尼1月30日莫斯科行之后，继续推进地区联络，2月阿曼和卡塔尔之行就是延续。核谈判方面，他参与了通过第三方地点的接触，确保伊朗立场得到传达。
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