1918年5月，留日学生因抗议中日军事秘密协定举行集会，遭到日本的镇压。留学生为示反抗，罢课回国，其中的代表李达、龚德柏到北大讲述了事件经过，激起学界的极大愤慨。北大、高师、高工等校二千多人到总统府请愿，并从各校中推出八名代表与政府对话，其中的北大代表就有许德珩和易克嶷、段锡朋。但这次活动在递交请愿书后，便无声无息。不过，这毕竟是“中国学生第一次的游行请愿运动”（许德珩《五四运动六十周年》），可说为一年后的五四运动作了铺垫，积累了经验，培养了组织者——一年后的同一批学生领袖就显得成熟许多。

请愿后不久，许德珩与易克嶷代表北京的学生救国会，利用暑假南下联络，一路经天津、济南、武汉、九江、南京，最后到达上海，在这里除了会见各校学生代表，还拜会了同情学生运动的孙中山、廖仲恺——由此看来，文革中的串联实在不能算是创举。费了一个多月的时间，组织起近乎全国性的学生团体——学生救国会。各地成员两百多人每人出大洋五元为基金，最后居然筹得一千多元，这在当时可是一个不小的数目。这样，会刊《国民杂志》得以在1919年1月顺利出版——刚好与《新潮》同日问世。李大钊被聘为导师，邵飘萍被聘为顾问。这些初步显示了年仅23岁的许德珩的过人的社会活动能力。

北大学生参加五四运动的组织和领导者，主要来自国民杂志社、平民教育讲演团和少年中国学会、新潮社，许德珩同时是前两个组织里的活跃分子。5月2日，许德珩从蔡元培那里听到了和会上中国外交大失败“这个晴天霹雳的消息”，便约集参加了国民杂志社的各校学生代表，当天下午在北大西斋饭厅召开了一个紧急会议，讨论办法。会议决定5月3日晚7时在北河沿北大法科（后来的北大三院）大礼堂召开全体学生大会。北京13个中等以上学校的学生代表参加了这次大会，会上推定北大法科四年纪学生廖书仓为临时会议主席（一说为易克嶷），推许德珩起草宣言。在学生中有“大炮”之称的许德珩也作了演讲。这个一千多人的大会，因谢绍敏的啮指血书“还我青岛”而呈现慷慨悲壮的氛围。最后，大会通过了包括次日“举行一次巨大的示威游行”在内的四项决议。

五四游行演变为殴打驻日公使章宗祥、火烧赵家楼曹汝霖住宅后，大批军警赶到现场，开始用武力驱散群众。少数想维持秩序、整队而行的学生因来不及撤退而被捕。许德珩与易克嶷被抓后，军警为了侮辱他们，故意把他们捆在拉猪的手推板车上，拉到步军统领衙门（前门内公安街，当年叫户部街）。在板车上，湖南硬汉易克嶷还说：“二十年后又是一条英雄好汉。”（《五四运动六十周年》）这时已是下午五时，陆续被便衣侦缉队和警察拘捕到监狱的共有32名学生。他们都被囚禁在步军统领衙门的一间监房里，极其拥挤肮脏，只有一个大炕，东西两边各摆着一只大尿桶，臭气满屋。每半小时还要听看守的命令抬一下头，翻一个身，以证明还活着。到中午放风的时候才能大便，呼吸一点新鲜空气。看守的人每天提一桶开水，每人发一个大窝头。当晚，极为愤怒的许德珩“口占了两首诗以表心意”：

为雪心头恨，今日作楚囚。被拘三十二，无一怕杀头。

痛殴卖国贼，火烧赵家楼。锄奸不惜死，来把中国救。

山东我国土，寸草何能让？工农兵学商，人民四万万。

为何寡欺众，散沙无力量；团结今日始，一往无前干。

（《五四运动六十周年》）

参照其他人的回忆，一些细节如关押地点和牢房情形等，与上面出自许德珩1979年著文的描述不尽一致。更多的回忆说他们被押送到六条胡同的侦缉队本部，然后又被押解至警察总厅，集中囚禁在一间屋子里，不准彼此交谈。当年一同被捕的北师大学生陈荩民（原名陈宏勋），在同样事隔60年后，这样描述被捕后的情形：

我们被关进牢房后，被严加监视，不许交谈，不许走动，不给饭吃，不给水喝。直到当晚半夜，又把我们押解到警察厅。第二天（五月五日），又经过分别传讯，追查指使人，强迫我们承认打人放火是犯罪行为。我们异口同声、义正词严地回答：“我们外争国权，内惩国贼，这是正义的爱国行为，你们能说我们爱国有罪吗？！”……当时，被捕的人分几间房间关押。我和高师同学向大光及其他学校学生共七人关在一间牢房内，共用一盆洗脸水，待遇虽十分恶劣，但大家精神抖擞，毫不畏惧。

（《回忆我在五四运动的战斗行列里》）

这就出现了有趣事：陈、许二人在同一年撰文，回忆当年二人同时经历的同一件事，意出现了让后人疑惑的细节出入。毕竟隔了60年的漫长岁月，记忆与自述都难免与曾经发生的真实有些误差。在这些回忆文字中，许德珩说五四时胡适正在老家“丁忧”；又说梁漱溟考北大未被录取，反而被蔡元培聘为教师。其实这两条如同他的牢狱生活记述一样都与事实不尽相符。

在社会各界的强大压力下，被捕的32人于7日上午11时许，由警察总监吴炳湘宣布获释。北大的20名学生，由校庶务主任接回。据许德珩说，汉花园红楼北面的广场（后来以民主广场著称）上放着五张方桌，“我们被捕的北大同学大约十二三人，都站在方桌上和同学们见面。蔡校长也在场。大家的情绪都万分激动，被捕同学没有一人说话，蔡元培校长讲了几句安慰并勉励的话，大家激动得热泪交流。……接着就参加《五七周刊》的发行工作去了”（《五四运动六十周年》）。

当年站在迎接人群中的北大学生范云，这样描述“过了三十七年还深深地印在我的脑海中”的情景：“蔡元培校长、许多教师和同学都在沙滩红楼大门外等候。汽车来了，同学们回来了，大家悲喜交集，拥上前，亲切慰问。在高呼口号声中，许多人都流出了眼泪。”（《五四那天》）

释放学生后，运动并没有结束。许德珩没有像陈独秀所说的“出了研究室就入监狱，出了监狱就入研究室”，而是立刻投入出版并上街出售《五七周刊》以及北京学联的其他活动。为寻求声援以扩大运动声势，许德珩和黄日葵受学联委派，化装离开北京，再次踏上天津、济南、南京等城市的串联之路，一路演讲宣传北京的运动，最后到达上海。在5月31日为北大学生郭钦光举行的追悼大会上，许向上海各界约10万人作了激动人心的讲演。随后，北京发生“六三”大捕学生事件，上海各界联合起来，组织起一个工、商、报界与学生的永久性联合机构“全国各界联合会”，形成规模和影响极大的罢课、罢工、罢市行动。许德珩这门“大炮”对促进“三罢”可说起到了很大作用。

在这些运动大获成功的基础上，6月16日，来自京、津、宁、沪、杭等地的全国30多名学生代表在上海先施公司东亚酒楼礼堂，成立了中华民国学生联合会，这就是全国学联。许德珩是北京学联的代表，会后选举北大段锡朋和复旦何葆仁为正副会长。

1919年12月，这位“自一九一八年春留日学生归国、直到五四运动告一段落，从事救国运动”（《五四运动六十周年》），学业荒芜近两年的卓越活动家，在上海搭上了开往马赛的法国邮轮，踏上勤工俭学的旅途。

30年代，已是名教授的许德珩积极投身到抗日救亡运动，他和马叙伦、白鹏飞、尚仲衣等作为北大代表参加了“北平文化界抗日救国会”，可说本色不改。为此，他又一次入了监狱。

以发起、组织和领导九三学社而为今人熟知的许德珩，大概一生的道路早已由五四运动而决定。在1979年中国社会科学院举行的“五四时期老同志座谈会”上，当年与许德珩一起被捕的32人之一的初大告，讲到学社的一段逸闻：“许老一九四五年约我发起九三学社，原定为民主科学社，一九四五年九月三日日本签字投降，才定为九三学社。”其原初动机仍是基于他奋斗不息的五四精神——民主与科学。