钟离眛在秦末参加了项梁与项羽的军队，楚汉战争时是楚军的重要将领，韩信和钟离眛是好朋友，钟离眛履次向项羽推荐韩信担任大将，但项羽均否决钟离眛的看法。

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汉高祖四年（公元前203年），楚军被汉军围困于荥阳东，项羽往救，汉军退走。项羽乘胜追击，切断了汉军粮道，刘邦被困求和，项羽不许，陈平向刘邦献计说：“项王的忠臣，只有亚父、钟离眛、龙且、周殷几个人，如果你能用万金买通说客，去离间他们的君臣关系，再出兵攻打，项王必败。”刘邦遂用此计。项羽果然对忠臣疑忌，致使忠臣纷纷离去，钟离眛也因此失去项羽的信任。垓下之战时，钟离眛逃离楚军的阵营。

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后来韩信被说要造反，有人跟韩信说，“杀了钟离眛献给皇帝，皇帝会很高兴，你就没有问题”。钟离眛告诉韩信说：“皇帝之所以不敢攻打您，是因为我们在一起，如果要逮补我而取悦皇帝，我今天会死，您也很快就会灭亡”。韩信不听劝告，钟离眛大骂韩信说：“原来您不是有德信的人。”然后就自刎而死。

刘邦后来令人将韩信擒拿，之后又赦免韩信，韩信被降为淮阴侯。