《Nano Letters》研究人员开发了测量半导体电子动力学的创新工具

美国加州大学研究研究人员开发了测量半导体电子动力学的创新工具，相关研究成果以“Ultrafast Optical Nanoscopy of Carrier Dynamics in Silicon Nanowires”为题发表在《Nano Letters》上。

每一部手机、笔记本电脑和自动驾驶汽车的核心都是一个微小的半导体，它的性质和最终的性能都是由自由电子决定的。现在，加州大学研究人员开发了一种新的方法来测量这些电子，这可能会开发出更节能的半导体材料和电子产品。

在过去的半个世纪里，半导体技术促进了微电子学的指数级发展。硅互补金属氧化物半导体集成电路构成了现代技术的支柱。除了在电子器件中的普遍应用外，硅纳米结构在光子学中也被广泛应用，用于光传播、检测和调制的通用控制。最近，新兴的低维材料，特别是硅纳米线(SiNWs)，也为电子、光子学、光电和光电化学的广泛应用开辟了新的可能性。

时间分辨太赫兹光谱已被广泛用于揭示体和纳米结构半导体中的载流子动力学。此外，还开发了泵-探针显微镜来探测位点特异性载流子传输和重组。然而，这种微观方法的空间分辨率受到光学衍射的限制。或者，基于尖端的散射式扫描近场光学显微镜（s-SNOM）能够以纳米级分辨率绘制半导体纳米结构中的自由载流子分布。空间分辨率由尖端顶点的半径定义。超快红外太赫兹纳米光谱通过集成s-SNOM和泵浦探针光学器件得到进一步发展。然而，鉴于光子能量有限，这些努力主要集中在研究窄带隙半导体中的载流子动力学，例如InAs和Hg1–xCdxTe或石墨烯等离激元。

图示：光学纳米显微镜使用激光束打击自由电子，散射光，并提供半导体材料内电子分布和动态。

据报道，研究人员展示了一种新型的可见光-近红外光谱区域的泵浦探针光学纳米显微镜，可以测量半导体中的电子动力学，随着对更小更快集成电路的需求增长，这项任务变得更具挑战性。随着许多日常电子设备的组件已经达到纳米级，需要新的工具来测量高分辨率的电子。

研究人员利用新型的可见光-近红外光谱区域的泵浦探针光学纳米显微镜，测量硅中的载流子动力学，硅是当前半导体技术中最普遍的材料之一。研究人员的泵浦光束波长为400 nm（3.1 eV），足以激发普通光电半导体中的载流子，包括硅（带隙为1.12 eV）和GaAs（带隙为1.42 eV）。通过结合超快纳米尺度测量和理论建模，研究人员揭示了硅纳米线(SiNWs)中的局部光载流子复合动力学。

图1：硅纳米线（SiNW）的时间分辨近场成像。（A）泵浦-探针光学纳米显微镜设置示意图。泵浦和探头光束的波长分别为 400 和 800 nm。（B） SiNW的AFM形貌。（C 至 G）SiNW的时间分辨s-SNOM成像，泵浦探针延迟时间为（C）−3 ps，（D）25 ps，（E）100 ps，（F）400 ps和（G）700 ps。（I） 瞬态s-SNOM信号作为在SiNW测量的延迟时间的函数（由（B）中的点标记）。插图显示了SiNW的SEM图像。（J） SiNW 上不同泵浦探头延迟时间 （D 至 G） 的 s-SNOM 线剖面。比例尺：（B 至 G） 1 μm，（I）插图：2 μm。

图2：Point-dipole建模。（A）Point-dipole模型示意图。a、z和 ε 分别是 AFM 尖端半径、尖端-样品距离和样品的介电常数。（B）将s-SNOM强度建模为SiNW中载流子密度的函数。（C）实验瞬态s-SNOM信号，Point-dipole模型的拟合曲线，以及SiNW中提取的载流子密度作为泵浦-探头延迟时间的函数。（D）不同泵激励功率下的实验瞬态s-SNOM扫描和拟合曲线。

研究人员应用泵浦探针s-SNOM来研究具有不同几何形状的单个SiNW中的载流子动力学。图3A显示了在不同宽度的不同纳米线中测量的瞬态s-SNOM信号。相应的扫描电子显微镜（SEM）图像如图3B所示。所有实验曲线都与Point-dipole模型很好地拟合，衰减时间总结在图3C中。载流子寿命随着SiNWs尺寸的增加呈线性增加，表明表面复合在半导体纳米线中占主导地位。

图3：尺寸相关的载流子动力学。(A)不同宽度(i)至(vi) SiNWs实测的瞬态s-SNOM实验扫描。灰色虚线曲线为Point-dipol模型拟合结果。(B) (A)中SiNWs对应的SEM图像。(C)尺寸相关的平均衰减时间和线性拟合。比例尺:(B) 1 μm。

研究人员进一步探索了近场超快纳米显微镜以纳米级分辨率探测空间分辨率载流子动力学的能力，这是传统泵浦探针显微镜无法获得的。选择非均匀硅纳米线作为测试样品(图4A)。在不同位置测量的瞬态s-SNOM信号(图4A中的P1-P4)表现出明显的时间演化(图4B)，对应载流子分别为460.3、379.9、294.6和338.0 ps。时间分辨的近场图像也显示了纳米结构的空间不均匀动态。图4C显示了沿着纳米线的时间分辨s-SNOM映射(图4A中的虚线)。从时空映射中提取的载流子寿命与地形有很强的相关性，从定性相似的剖面可以看出(图4D)。载流子寿命的不均匀性是由硅纳米结构的空间异质性介导的。在35 nm的空间分辨率下展示了载流子动力学的映射。这些结果进一步表明，研究人员的近场超快纳米显微镜可以探测半导体材料和器件中纳米尺度的局部掺杂和缺陷。

图4：在纳米尺度上探测空间分辨载流子动力学。(A)非均匀硅纳米线结构的AFM形貌。(B)实验瞬态s-SNOM扫描和在不同位置测量的拟合曲线，如(A)所示。(C)时间分辨s-SNOM沿(A)虚线映射。(D)相应的衰减时间和高度分布，空间分辨率为35 nm。比例尺:(A) 2 μm。

总之，研究人员已经证明了可见-近红外泵浦探针近场纳米显微镜作为一种非侵入性工具来检测硅纳米结构中的载流子动力学。超快光学和近场成像的结合使得载流子动力学的研究具有高时间(皮秒)和空间(50 nm以下)分辨率。除了硅之外，使用可见泵浦光可以研究广泛的半导体材料中的光载流子动力学，这些材料通常用于实际应用，包括锗和III-V材料。这种性能对功能性光电子器件的表征和优化具有重要意义。虽然这项研究分析了SiNW中的载流子动力学作为演示，但所提出的泵浦探针近场纳米镜可以作为研究纳米材料的通用光学诊断平台，包括二维材料和量子点。它也为研究纳米材料系统中的其他非平衡热力学现象提供了一个有前景的工具，包括相变，能量和电荷转移以及声子传播。这项研究代表着进一步优化基于半导体的电子设备(如手机、LED、工业太阳能电池和传感器)节能的重要一步。

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c04790