据悉，德国基尔大学开发了纳米和量子材料的新分析方法，相关研究以“Phase-locked photon–electron interaction without a laser”为题发表在《Nature Physics》上。

体育电视频道播放的慢动作影片以百分之一秒的时间显示过程。相比之下，纳米尺度上的过程发生在所谓的飞秒范围内:例如，一个电子绕氢原子运行只需要十亿分之一秒。

世界各地的物理学家正在使用特殊仪器在胶片中捕捉这种超快纳米过程。德国基尔大学(CAU)的研究人员开发了一种基于不同物理概念的薄膜新方法，因此可以进一步和更精确的研究新分析方法。

在研究人员的设置中，电子束激发了一个纳米结构的电子驱动光子源(EDPHS)，它产生了良好的准直光子脉冲(图1a,b)，如角度分辨阴极发光(CL)模式所示(图1c)。EDPHS由一组纳米孔组成，这些纳米孔位于40纳米金膜上，沉积在聚焦离子束铣削形成的Si3N4膜上，孔洞半径从25纳米(内缘的孔洞)逐渐变化到150纳米(外缘的孔洞)。这可产生宽带光子辐射(图1d)。

图1:电子束光谱干涉法。

研究人员将电子显微镜与纳米结构的金属薄膜结合起来，产生非常短的光脉冲。在第一次实验中，研究人员能够在薄膜上记录半导体中光和电子的相干相互作用。

新方法更简单，成本效益更高

到目前为止，展示超快纳米过程通常是使用高功率激光结合电子显微镜制作的。但只有少数研究小组能够负担得起这种大型而复杂的设备。CAU实验物理学教授Nahid Talebi说:“研究人员的概念不需要昂贵而复杂的激光设备，而且很容易复制。”

电子显微镜将电子束成一束，对其进行加速并将其引导到材料样品上。电子如何通过样品或如何被反射，可以得出关于材料性质和内部过程的结论。

“电子显微镜具有比光学显微镜更好的空间分辨率，并首先使纳米范围内的研究成为可能，”本文通讯作者Talebi说。她开发的特殊组件使得提高电子显微镜的时间分辨率并相对容易将其转换为超快版本。通过这种纳米尺度的过程，现在也可以在飞秒时间尺度上不需要激光的超快薄膜中捕获。

在她的新出版物中，不仅证明了她的方法是有效的。还为半导体中光子和电子的相干相互作用提供了实验证据，这在以前只在理论上描述过。用于此研究的量子材料二硒化钨WSe2起源于基尔大学KiNSIS(基尔纳米，表面和界面科学)优先研究领域。

纳米结构金属产生短光脉冲

Talebi概念的核心组成部分是一种特殊的纳米结构，看起来类似于厨房的筛子。它可以被插入电子显微镜，它的功能就像一个光源，被称为“EDPHS”(电子驱动光子源)。当电子束击中这种金属结构时，空穴模式会产生有针对性的短光脉冲，可用于制作快速薄膜。

图2:经过滤波的波长λ = 800 nm处的角度分辨CL映射与EDPHS和样品之间的延迟τ的关系。

图3:模拟实验观测到的k空间干涉条纹。

为了制造这种特殊结构，研究人员在薄金箔上钻了25到200纳米的小孔。Talebi精确地计算出了大小和距离，因为光脉冲只发生在特定的孔洞模式下。“纳米筛”是与斯图加特大学Harald Giessen教授研究小组的Mario Hentschel博士合作研究的。

Talebi和来自阿姆斯特丹的研究人员一起对之前电子显微镜进行了改进，使其能够检测阴极发光。这些光信号是在快速电子撞击金属时产生的。

图4:光谱干涉条纹。

图5:EDPHS和电子束激发的相对振幅和相位的动量-波长图。

电子和光子之间的相互作用记录在胶片中

在本实验中，从筛状纳米结构的短光脉冲以光速击中半导体样品。它们激发激子，即所谓的准粒子。

这些电子从原子中分离出来，仍然与它们创造的空穴耦合(“电子空穴对”)。如果短时间后较慢的电子束也击中半导体样品，研究人员可以从电子的反应中看到激子在此期间的行为。

由此产生的阴极发光信号来自电子束和光脉冲的叠加，显示了电子和光子之间的相干相互作用。

为了能够在胶片中捕捉这些过程，研究人员还将压电晶体集成到显微镜装置中。这使研究人员能够精确地改变光源和样品之间的空间距离，并通过这也改变了入射光脉冲和电子之间的时间距离。“通过这种方式，图像可以在不同阶段过程中拍摄，并组合成一部电影，”Talebi总结道。

因此，基于EDPHS的相关光子-电子能谱通过改善到达样品的光子和电子之间的相互相干性来实现相位稳定的光谱干涉测量。目前的结果表明样品和EDPHS辐射之间具有高度的相互相干性。进一步考虑改进该技术包括设计和实现以倾斜角度辐射的EDPHS结构，这样EDPHS辐射就不会直接与样品相互作用，从而仅为光谱干涉测量提供参考光束。此外，为了获取EDPHS辐射本身的相位，可以考虑用已知相位分布的转变辐射干扰EDPHS辐射。先进的纳米制造技术可以用于设计具有定制光子发射特性的EDPHS结构。通过控制横向和纵向的多散射和缺陷中心，可以产生涡旋光，甚至是时间形状的光脉冲。因此，这种方法为理解极化声子材料和相关电子系统中的动量-谱相关性开辟了新的方向。将这种方法与先进的全息技术相结合，可以最终以阿秒时间分辨率解开有关电荷和能量转移动力学的各种信息。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41567-023-01954-3