近日，国际顶级期刊《Nature Materials》在线发表了南京工业大学金万勤教授团队题为“Eliminating lattice defects in metal-organic framework molecular-sieving membranes”的研究论文。刘国振博士后为第一作者、刘公平教授和金万勤教授为共同通讯作者，参与单位有苏州实验室、南京大学和沙特阿卜杜拉国王科技大学。
分子/离子的分离在能源、环境、水资源、化工等领域占有举足轻重的地位，膜技术作为一种高效节能的分离技术在其中发挥至关重要的作用。其中，金属有机骨架（MOF）是新一代分子筛膜材料，然而制备具有完美晶格孔的MOF膜仍然面临着巨大挑战，长期以来一直未能取得突破。为此，我校金万勤教授团队与南京大学数学系吕勇教授、沙特阿卜杜拉国王科技大学韩宇教授团队等多方合作，通过数学、化学、材料等多学科的交叉研究，发现几何学中的球致密堆积问题（也被称为世纪著名的“吻数Kissing Number”问题，早在17世纪科学家开普勒和牛顿相继提出），可用于指导构筑完美的MOF晶格及其分离膜（图1）。他们建立了预测晶格缺陷的概率模型，并提出了高概率理论配位策略，通过控制膜合成条件增加有机配体和金属团簇间的碰撞概率，成功构筑了无晶格缺陷的完美晶体膜结构。
图1.数学指导构筑无晶格缺陷MOF膜
他们利用超低剂量高分辨电子显微成像技术，首次直接观察到MOF膜中的晶格缺陷及其被消除后的完美晶格结构（图2）。实验结果表明，无晶格缺陷的MOF膜仅允许小于晶格孔的分子快速通过，而大于晶格孔的分子或离子被截留，从而实现了水和离子的高效分离，以及性能高于文献报道1-2个数量级的甲醇/碳酸二甲酯共沸物分离，极具工业应用前景。
图2. MOF膜晶格缺陷消除前后的高倍电镜图以及分子尺度分离性能
受几何学启发提出的高概率理论配位策略，不仅实现了完美晶格孔道的成功构筑及其高效分子尺度分离，还为精确操纵晶格缺陷以调控亚纳米限域空间尺寸及其分子传输提供了新路径。该工作也为探索多学科交叉研究创造先进材料提供了范式参考。
该研究得到了国家自然科学基金、协同创新中心、中国博士后科学基金等项目的资助。
Nature Materials –News & views邀请澳大利亚Monash大学Huanting Wang教授以“Unlocked sieving potential”为题对该工作进行专文评述（ https://doi.org/10.1038/s41563-023-01551-y ），认为本研究为消除晶格缺陷提供了一种优雅而有效的策略，也将丰富MOF膜的精确剪裁工具箱，并释放其用于可持续分离技术的潜力。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41563-023-01541-0
（来源：南京工业大学 版权属原作者 谨致谢意）
热门跟贴