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最新中稿作品

首次将基于响应性聚合物的微折纸概念(micro-origami)引入到手性等离子体微纳结构的设计中，相应工作以题为“Tunable Chiral Plasmonic Activities Enabled via Stimuli Responsive Micro-Origami” 的论文发表于Advanced Materials。

图1. 金纳米颗粒在聚合物薄膜表面大范围高度有序的线型组装及其偏振依赖的UV-Vis吸收光谱。

作者以单一取向的PDMS纳米褶皱作为模板，通过限域自组装的方式实现金纳米球在聚（N-异丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）薄膜上，大面积区域的直线型排列，呈现高度有序、相互平行的阵列形貌，且在单个组装线中，金颗粒之间紧密接触，产生强烈的等离子体共振效应，获得了在近红外区域的纵向等离子体共振模式（longitudinal plasmonic resonance mode）（图1）。

当聚合物薄膜在响应刺激下，自发卷曲形成三维管状结构，带动金球的线型组装体同时发生形变，沿着管壁呈现三维螺旋结构。该螺旋状排列的金纳米颗粒在其等离子体共振吸收波段改变光波传播的相位，产生手性光学信号。并且，由于其纵向耦合效应，使CD光谱扩张到近红外区域（图2），有利于促进手性光学在生物方向的应用。

图2. (a-c) 聚合物微折纸结构的自卷曲行为诱导金纳米

球的线型组装转变为3D 螺旋排列； (d)卷曲前后的CD光谱对比；(e, f) COMSOL理论模拟的CD光谱，以及在左-/右-圆偏振光作用下金球螺旋排列结构的电磁场分布图。

图3. 基于金纳米颗线型组装的角度实现对螺旋结构和对应CD信号的调控。

进一步通过调节金球线型组装体与聚合物薄膜卷曲轴的相对角度，获得信号呈现正负镜像对称的CD 光谱，以及实现对峰位和强度的调控（图3）。并结合COMSOL理论模拟，系统探索了单、双和三线程金球组装体、不同组装角度和金球数量对CD信号的影响，以及在左-/右旋圆偏振光下电磁场的差异，深入解释手性信号的来源。

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