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并苯代表一类独特的多环芳烃,因其在有机电子领域的巨大应用潜力而令化学家和物理学家着迷。虽然表面合成的最新进展已经产生了更高的并苯直至十二苯,但对其基本性质的全面了解需要将它们扩展到更长的同系物。
在这里,研究者展示了通过原子操作诱导的构象制备和三乙烯桥联前体在 Au(111) 表面上的解离来表面合成十三碳烯。通过扫描隧道显微镜和光谱学 (STM/STS) 并结合第一原理计算对生成的十三碳烯进行了研究。研究人员观察到,随着十二碳烯能隙重新打开(1.4 eV),STS 传输能隙(1.09 eV)再次缩小。
自旋极化密度泛函理论计算证实了气相十三苯的反铁磁开壳基态电子构型。有趣的是,尽管仅被物理吸附,十三苯的开壳特性在与 Au(111) 表面相互作用时显着降低。
与气相相比,与表面的相互作用导致十三苯的磁化强度降低,最高占据分子轨道(HOMO)和最低未占据分子轨道(LUMO)之间的间隙减小,并且相对能量降低非磁性状态,使其几乎等能。
这些观察结果定性地表明,Au(111) 基板对长并苯的性质的影响是显着的,这对于解释测量的 STS 传输间隙很重要。
该项工作有助于从根本上理解长并苯的电子特性,确认非单调的长度依赖性 HOMO-LUMO 能隙,并有助于开发多步尖端辅助合成难以捉摸的化合物。
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