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氯析出反应 （CER） 对于工业 Cl 至关重要2生产，但强烈依赖于在钛衬底上使用具有大量珍贵氧化钌/铌的尺寸稳定阳极 （DSA）。为了可持续发展，贵金属的减少和性能的提高对于CER阳极的开发是非常可取的。
在此，我们证明了表面氧化钛非晶化对于调节稳定Ir单原子的配位环境对于Ti单片阳极高效持久的氯析出至关重要。实验和理论结果揭示了四配位Ir的形成1O4和六配位 Ir1O6分别位于无定形和结晶钛氧化物上。
有趣的是，Ir1O4站点表现出优异的CER性能，其质量活性约为Ir的10倍和500倍1O6对应物和 DSA。此外，Ir1O4阳极在200 h内表现出优异的耐久性，远远超过其Ir1O6对应物（2小时）。
机理研究表明，Ir1O4是氯析出的活性中心，在Ir中改为顶部配位的O1O6.活性位点的这种变化极大地影响了Cl物种的吸附能，从而解释了它们不同的CER活性。
更重要的是，Ir的无定形结构和克制的水解离1O4协同防止氧气渗透到钛衬底上，有助于其长期CER稳定性。本研究阐明了单原子配位结构在催化剂反应性中的重要性，并提供了一种通过表面氧化钛非晶化制备高活性单原子CER负极的简单策略。
图片来源:JACS
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