过渡金属氮化物(TMNs)被认为是一种金属间化合物,其中氮原子被嵌入到母金属的间隙位置。在TMNs中,金属-氮共价键和金属-金属键的共存赋予了氮化物一些独特的特性,如类金属的电导性、类贵金属铂的电子结构、可调节的d带中心以及耐化学腐蚀性等。因此,TMNs作为高效电催化剂被广泛应用于能源催化等相关领域。然而,传统的TMNs合成方法存在能耗高、产量低、生产周期长等问题,限制了其在实际应用中的推广。

针对上述问题,安徽大学徐坤教授课题组联合林运祥博士提出了一种新的合成方法——超快闪蒸焦耳加热氮化技术。该技术的原理是利用高电流密度在极短时间内产生的高温,将金属氧化物在氨气气氛下转化为相应的氮化物。研究人员证明了仅需0.5秒的焦耳热闪蒸氮化即可实现多种TMNs材料的快速合成,如Fe2N、Ni3N、Co4N等,同时还可以合成异质复合阵列,如Ni3N/Co4N、Ni3N/Ni0.2Mo0.8N、Co4N/Mo16N7等。同时,研究人员还对合成的TMNs进行了概念性应用的电催化性能测试,结果表明,这些合成的TMNS具有优异的电催化性能,特别是在电催化肼氧化反应中表现出色。其中,Co4N/Mo16N7阵列的电催化性能最佳,其几何电流密度达100 mA cm‒2时仅需23 mV (vs. RHE)。该技术是目前已知报道的TMNs氮化合成的最快方法,该方法可以为氮化物催化材料的制备提供全新思路,有望解决传统TMNs制备方法中存在的能耗高、生产周期长等问题。此外,该技术还可以扩展到其他材料的合成领域,具有广泛的应用前景。

图1. 超快闪蒸焦耳加热氮化制备氮化物示意图(来源:Sci. China Chem)

通讯作者简介:

林运祥,博士,男,2015年本科毕业于安徽大学,2020年博士毕业于中国科学技术大学,现任职于安徽大学物质科学与信息技术研究院。近年来从事材料设计合成、精细结构表征以及同步辐射研究,聚焦纳米材料局域结构调控、多尺度解析及催化机制研究等科学问题,借助同步辐射表征技术明晰催化剂的结构调控与性能间内在联系。

徐坤,安徽大学化学化工学院教授。2015年获中国科学技术大学无机化学博士学位(导师为吴长征教授、谢毅教授),2017年6月至2020年6月在新加坡南洋理工大学从事博士后研究工作(合作导师为范红金教授)。2020年6月入职安徽大学化学系开始独立科研工作,现主要研究方向为介观金属态电催化材料的构筑及其功能基元表界面修饰。

论文信息

General Synthesis of Transition Metal Nitrides Arrays by Ultrafast Flash Joule Heating within 500 Milliseconds

Peiqi Shen, Jiahui Zhao, Yanan Gao, Yunxiang Lin, Yuchen Han & Kun Xu

Science China Chemistry

DOI: 10.1007/s11426-023-1886-7

来源:中国科学化学

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