1成果简介
低容量、循环寿命差和快速自放电阻碍了碳质双离子电池（DIB）的发展。传统的元素掺杂非晶碳制备工艺繁琐、复杂，且难以控制掺杂元素、含量和尺寸。本文，华南理工大学袁文辉 副研究员、钱勇 研究员团队在《ADVANCED FUNCTIONAL MATERIALS》期刊发表名为“Ultra-high Capacity and Stable Dual-ion Batteries with Fast Kinetics Enabled by HOF Supermolecules Derived 3D Nitrogen-Oxygen Co-doped Nanocarbon Anodes”的论文，研究通过氢键有机框架前驱体的自组装和一步热解，巧妙地制备了一种具有独特三维涡旋层状非晶结构和高掺杂含量的氮氧共掺非晶碳纳米材料（NDC），并将其用于 DIB 的阳极。
通过与商用尼龙隔膜、自支撑独立石墨阴极和高浓度电解质配对，基于 NDC 的 DIB 在 1 C 下显示出高达 519 mAh g-1 的超高比放电容量、0.85% h-1 的低自放电率、1500 次循环后 98.8% 的容量保持率和快速动力学动态。这项研究提供了一种新方法，使碳质纳米材料成为高能量、长循环的 DIB。
2图文导读
图1、不同类型氮氧共掺杂 NDC 的制备过程示意图及其在 DIB 中作为阳极的应用。
图2、a) 123-BTC-MA HOFs 的 FESEM；b) NDC-1 的 FESEM；c) NDC-1 的 TEM 和 d) NDC-1 相应的 EDS 图谱；e) NDC-1 的 HRTEM、FFT 和晶格空间。f) NDC 的 XRD 光谱、g) 拉曼光谱和 h) NDC 的 BET 比表面积。i) 无定形富缺陷介孔碳中活性离子存储示意图。n) NDCs 的总氮含量和边缘氮含量。o) NDCs 的 EPR 光谱。
图3、NDC的电化学性能和动力学分析
图4、基于石墨纸阴极、NDC-1/NDC-2/NDC-3 阳极、4 m LiTFSI-EMC-Pyr14TFSI-5% FEC 电解液和尼龙 N66 隔膜的 N//G-1、N//G-2 和 N//G-3 全电池的电化学性能。
图5、储能机理研究
图6、充电和放电过程中电极结构和阻抗的变化。
3小结
综上所述，我们创新性地制备了三种氮氧共掺的无定形纳米碳阳极（NDC-1、NDC-2 和 NDC-3），它们来自 HOFs 超分子，具有超高的边缘氮掺杂比和优异的 Li+ 储存能力。此外，采用石墨纸阴极、尼龙 N66 隔膜和高浓度有机溶剂-离子液体电解质构建的双碳电池（N//G-1、N//G-2 和 N//G-3）表现出卓越的电化学性能：1）超高比放电容量，1 C 下的 SDC 分别高达 519、415 和 395 mAh g-1；2）出色的速率能力和循环稳定性，容量保持率分别为 98. 8%、92.9% 和 91.2%，CE 稳定在≈100%；3）极低的自放电率和优异的快速充电性能。此外，还探讨了电极在充放电过程中的结构演变和双离子电池的工作机理，并利用 DFT 证明了掺氮和缺陷结构碳确实有利于 Li+ 的存储。总之，本文提出了一种新颖、通用的氮氧共掺杂碳纳米材料合成策略，为碳质材料在双离子电池中的应用提供了一个创新的视角，有望推动低成本、高性能双离子电池的发展。
文献：
https://doi.org/10.1002/adfm.202406540
来源：材料分析与应用
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