堆垛是二维层状材料一个独特的结构自由度,在对称性破缺和各种新奇的电学、光学、磁学以及拓扑现象等方面发挥着重要作用。例如,与具有中心对称性的2H堆垛双层二硫化钼形成明显对比,3R堆垛双层二硫化钼的空间反演对称性是破损的,为光谷电子学和非线性物理提供了一个理想平台。

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图1:不同极性体系的LO声子在布里渊区中心附近行为示意图

近年来,三层石墨烯引发了研究人员的广泛关注。通常,三层石墨烯可呈现出两种不同的堆叠几何构型:ABC堆垛和ABA堆垛。ABC堆垛和ABA堆垛的三层石墨烯具有完全不一样的对称性和电子特性,如中心对称ABC堆垛的三层石墨烯具有电场可调的能隙,并可展现出一些列ABA堆垛三层石墨烯不具有的关联物态:Mott 绝缘态、超导、铁磁、自发的量子霍尔态等。如何理解ABC堆垛三层石墨烯中的这些独特关联物态是当前的重要研究前沿之一。

图2. 栅电压可调的Raman光谱
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图2. 栅电压可调的Raman光谱

电子-声子耦合是凝聚态物理长期以来的重要研究课题之一,是许多新奇物理现象和量子相变的基础。在二维体系中,电子-声子耦合的作用通常比在常规的三维体系中扮演更重要的作用。探索三层石墨烯中堆垛相关的电声耦合对理解所观测到的物理现象的微观机制和设计新型器件应用是至关重要的。

图3. 激发频率依赖的近场红外光谱
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图3. 激发频率依赖的近场红外光谱

通过栅电压可调的Raman光谱和激发频率依赖的近场红外光谱,阐明了ABC堆垛三层石墨烯中电子和红外声子之间的强耦合,为理解ABC堆垛三层石墨烯中的新奇关联物态如超导、铁磁性等提供了新的视角。同时,利用堆垛依赖的电子-声子耦合,我们提出了一种简单、无损、高效、高空间分辨的成像技术以鉴别石墨烯的堆垛次序,为将来多层石墨烯以及转角石墨烯的研究提供了坚实的科学技术基础。

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图4. 利用Raman成像技术实现石墨烯堆垛次序的简单、无损、高效的鉴别