碳凭借离子与电极之间的相互作用，被广泛用作电化学储能中的电极。碳电极的性能由多种因素决定，包括碳材料的结构特征以及特定环境下碳表面吸附的离子的行为。作为石墨碳的基本单元，石墨烯已被用作模型，通过各种异位或原位实验和计算方法来理解碳材料的储能机制。在本研究中简要概述了石墨烯离子存储机制的最新进展。主题包括碳的结构工程、离子的电门控效应、界面或有限空间中的离子动力学，特别是石墨烯上的锂离子存储/反应。研究团队的目标是促进对碳电极电化学的理解。
图文导读
图 1. (A) 使用狭缝/圆柱非局域密度泛函理论模型通过 N2 吸附测量微波剥离氧化石墨烯（压缩力为 10 吨或 25 吨）的未压缩和压缩活化的孔径分布。通过透射电子显微镜观察到（B）单层石墨烯的拓扑缺陷和（C）Ar+等离子体处理引起的少层石墨烯（FLG）的扩展孔隙。(D) FLG 中拉曼光谱的 D 峰和 G 峰强度比 (ID/IG) 与比电容之间的关系。插图显示 ID/IG 随着等离子体功率的增加而增加。(E) 石墨烯中的杂原子掺杂。(F) 量子电容和 (G) 6 M KOH 水溶液中的亥姆霍兹电容与电压的关系，具体取决于多层石墨烯 (MLG) 的层数。(H) MLG中离子嵌入的示意图
图2. (A) IL 门控石墨烯装置。(B) 通过源极和漏极的电流由 PEO/LiClO4 电解质中的栅极电压调制。(C) PEO/LiClO4 电解质中石墨烯的 2D 与 G 拉曼峰强度之比。(D) 基于紧束缚模型计算的双层石墨烯在施加垂直电场之前（红色）和之后（绿色）的能带结构。(E) IL门控石墨烯膜在KCl水溶液中的示意图。(F) rGO膜在1.0 M KCl水溶液中的实时渗透监测装置
图3.(A) 在纯 EMI+/TFSI 中在 SLG 上测得的质量和双层电容的变化。(B) 2 M [EMIM+/TFSI−]/AN 电解质中 SLG 的质量变化。通过分子动力学模拟的带电石墨界面处 C4C1Im+/AOT− 的 (C) 离子排列和 (D) 离子数密度。(E) 1.00 M LiCl、NaCl、KCl、CsCl 水溶液中从水合阳离子到石墨烯电极的总电荷转移，通过对每个离子的电荷转移和局部阳离子密度进行积分计算得出，该密度源自势能表面的玻尔兹曼权重石墨烯电极，均在插图中
图4. (A) 经水或0.25 M盐水溶液处理的GO膜的层间距。(B) 通过将两块块状石墨、hBN 和 MoS2 推到一起构建的埃级狭缝中不同离子的迁移率。(C) 石墨烯膜的孔径分布取决于剥离石墨烯的含量。(D) 双层石墨烯上四个位置（蓝色、黄色、绿色和红色）处提取的 Li 浓度 nLi 与时间的关系，如上图所示，B = 10 T 和 T = 300 K，拟合斜率给出了扩散常数双层石墨烯中的Li+。右图显示了不同时间双层石墨烯上不同位置的锂密度。(E) MLG 中低缺陷密度和高缺陷密度下 Li+ 的扩散路径
图5. (A) 0.50 mAh cm−2 镀锂后氮掺杂石墨烯电极和铜箔电极的扫描电子显微镜图像。（B）Li（110）面与石墨烯晶格失配的石墨烯上Li存储示意图。(C) 双层石墨烯中存储 Li+ 的原位透射电子显微镜装置的侧视图。(D) 不同吸附锂原子数的Stone-Wales缺陷的反应路径和形成能
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