研究内容
高效耐用的析氧反应催化剂对于实现水电解技术的大规模应用至关重要。
清华大学王训/Qingda Liu/肖海报告了一种新型的锌掺杂NiOOH亚纳米线（Zn-NiOOH SNWs）催化剂，该催化剂是通过电化学重建Zn-NiMoO 4 SNWs合成的。Zn的加入引发了NiOOH析氧反应机制从吸附态析氧机制向晶格氧机制的转变，这是由于Zn对配位类型的适应性调节，也提高了反应能量，从而增强了稳定性和活性。亚纳米线结构进一步稳定了Zn-NiOOH中的晶格氧，防止其破坏性溶解。Zn-NiOOH SNWs的电流密度为10 mA cm -2 ，过电位仅为179 mV，并在200 mA cm -2 下稳定运行800小时，过电位变化最小，使其成为碱性析氧反应中涉及晶格氧的最有效催化剂之一。当用作碱性水电解槽中的阳极时，Zn-NiOOH SNWs催化剂在200 mA cm -2 的水分解电流下表现出超过500小时的稳定性，表明其具有广阔的实际应用潜力。相关工作以“Activating and Stabilizing Lattice Oxygen via Self-Adaptive Zn−NiOOH Sub-Nanowires for Oxygen Evolution Reaction”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
研究要点
要点1.作者合成了直径为1.1 nm的超薄NiMoO 4 亚纳米线（Zn-NiMoO 4 SNWs）作为预催化剂，随后通过电化学活化将其转化为Zn掺杂的NiOOH（Zn-NiOOH SNWs），开发高效稳定的OER催化剂。作者通过整合多种原位表征技术，包括原位拉曼光谱、原位 18 O同位素标记结合DEMS测量和电化学测试，系统地揭示了OER过程中Zn−NiMoO 4 SNWs的动态结构重建及其潜在的析氧机制。
要点2.研究结果表明，锌的掺入诱导了NiOOH SNWs的OER机制从AEM向LOM的转变，为晶格氧在OER中的关键作用提供了新的见解。理论模拟表明，引入的Zn原子在OER过程中动态调整其配位结构，自适应地调节与不同反应中间体的相互作用，从而大大提高了NiOOH SNWs的稳定性和活性。这种适应性将Zn-NiOOH SNWs归类为一种新型的自适应亚纳米催化剂。此外，亚纳米线结构有助于进一步稳定NiOOH中的晶格氧，从而大大减少结构的有害溶解。
要点3.Zn-NiOOH SNWs在10 mA cm -2 的电流密度下表现出179 mV的低过电位，表现出优异的晶格氧稳定性（在200 mA cm -2 电流密度下保持稳定800小时），使其成为性能最好的碱性晶格氧OER催化剂之一。在碱性水电解槽中，采用Zn−NiOOH SNWs和Pt/C，在1.67 V的低电池电压下获得了500 mA cm −2 的电流密度，在200 mA cm -2 下持续稳定运行500小时。这突显了Zn-NiOOH SNWs在碱性介质中的出色水分解性能。
研究图文
图1. Zn−NiMoO 4 SNWs的结构表征。
图2. Zn-NiMoO 4 SNWs的表面重建。
图3. 催化活性物和机制的鉴定。
图4. 晶格氧稳定性分析。
图5. OER机制分析。
文献详情
Activating and Stabilizing Lattice Oxygen via Self-Adaptive Zn−NiOOH Sub-Nanowires for Oxygen Evolution Reaction
Yuan Huang, Zeyu Wang, Hai Xiao,* Qingda Liu,* Xun Wang*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c09931
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