研究内容
膜电极组件（MEA）是质子交换膜燃料电池（PEMFC）的关键部件之一。然而，具有覆盖型催化剂/离聚物界面结构的传统MEA阴极严重限制了氧传输效率和Pt活性，很难达到PEMFC的理论性能上限。
重庆大学陈四国设计了一种在阴极催化剂层（CL）中具有低质子传输阻力和高氧传输效率的非覆盖催化剂/离聚物界面结构。这种非覆盖界面结构利用离聚物交联的碳颗粒作为长程和快速的质子传输通道，防止离聚物直接覆盖CL中的Pt/C催化剂表面，使氧扩散过程免于通过致密的离聚物覆盖层到达Pt表面。该结构改善了CL孔内的氧传输，与覆盖型结构相比，压力无关的氧传输阻力降低了20%以上。燃料电池诊断表明，非覆盖催化剂/离聚物界面结构在动力学和质量传输受限区域提供了卓越的燃料电池性能，在0 kPa氧气和空气条件下，峰值功率密度分别比覆盖型界面结构高77%和67%。这种替代界面结构为优化电极结构和改善MEA的传质路径提供了新的方向。相关工作以“Overcoming the Limitation of Ionomers on Mass Transport and Pt Activity to Achieve High-Performing Membrane Electrode Assembly”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
研究要点
要点1.作者构建了一种非覆盖的催化剂/离聚物界面结构，其中覆盖裸碳颗粒聚集体（C@Nafion）的Nafion离聚物被吸附并与CL中的Pt/C催化剂聚集体（Pt/C|C@Nafion）组装在一起，不像传统的MEA阴极（Pt/C@Nafiion）直接覆盖催化剂表面。
要点2.C@Nafion聚集体是通过简单的交联反应制备的，在组装非覆盖电极结构中起着关键作用。Nafion离聚物交联的碳颗粒充当了长程和快速的质子传输通道，有效地与催化剂聚集体分离。C@Nafion聚集体充分避免了离聚物与催化剂表面上的Pt颗粒的直接接触，有效地减少了磺酸根对Pt活性位点的中毒。非覆盖的催化剂/离聚物结构促进了CL孔内的氧气运输，消除了覆盖型催化剂/离聚合物界面结构对局部氧气扩散的障碍。
要点3.与传统的覆盖型Pt/C@Nafion电极相比，Pt/C|C@Nafiion电极的压力无关氧传输电阻降低了20%以上。单电池结果表明，Pt/C||C@Nafion电极比经典电极提供了更快的氧气传输和更高的质量活性，使动力学和质量传输区域的性能显著提高。
这项工作表明，非覆盖催化剂/离聚物界面结构是一种有前景的电极结构，具有高效的质子和气体传输路径，可促进PEMFC的实际应用。
研究图文
图1.阴极CL的氧分子通过经典Pt/C@Nafion（a）和Pt/C||C@Nafiion（b）界面结构的传输图示。高角度环形亮场和暗场STEM，带有覆盖型Pt/C@Nafion（c）和非覆盖型Pt/C/|C@Nfion（d）的EDS元素图。橙色虚线圆圈标记C@Nafion聚集体。Pt（红色）和Cs（绿色）的元素分布分别表示Pt/C催化剂和Nafion离聚物的分布。
图2. 电化学性能。
图3. 在80°C和20%RH（a）和100%RH（b）下测量的质子薄层电阻。（c）在不同绝对压力下，覆盖型Pt/C@Nafion和Pt/C||C@Nafiion电极在80°C和100%RH下测量的O 2 传输电阻。（d）在H 2 空气条件下，在1.5 A cm −2 下收集的原位EIS曲线。（e）在200 kPa gauge H 2 −O 2 环境中0.6 V下Pt/C|C@Nafion燃料电池的电流密度-时间和HFR-时间曲线。在燃料电池的连续运行期间，没有使用常见的电流恢复程序，如恢复极化曲线。
文献详情
Overcoming the Limitation of Ionomers on Mass Transport and Pt Activity to Achieve High-Performing Membrane Electrode Assembly
Fadong Chen, Lin Guo, Daojun Long, Shijian Luo, Yang Song, Meng Wang, Li Li, Siguo Chen,* Zidong Wei
J. Am. Chem. Soc.
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c10742
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