为了减轻人为气候变化的影响，迫切需要清洁能源存储解决方案，如通过聚合物电解质膜电解（PEMWE）制氢。然而，目前PEMWE系统中的多孔输运层（PTL）缺乏对平面内和平面内输运性能的优化。在这项工作中，提出了一种集成通道的PTL设计（IC-PTL），以改善PTL/流道接口，并为面内流动提供额外的通道。随着电流密度的增加，由于质量传递途径更短，IC-PTL与基线PTL （B-PTL）组件相比，质量传递过电位降低了71.4%。此外，由于改善了界面接触和增强了膜水化作用，IC-PTL在高电流密度下降低了42.8%的欧姆过电位。通过x射线同步辐射成像分析膜厚度变化和x射线通过膜的透射率，进一步量化了膜的水化作用，表明IC-PTL组件显示出一贯较厚的膜，并且比B-PTL组件更快地从变薄中恢复。此外，膜水合作用在催化剂层界面处比在膜中心处受到的影响更大。因此，建议在下一代PTL设计中增加平面内传输途径，以改善膜水合作用和质量传输。
a)平均总电池电压，无iR电池电压，b)高频电阻（HFR）。误差条表示三个组件（每个组件两次测量）的六次极化曲线测量的标准偏差，其中在更高的电流密度下发生更高的变异性。c)通过B-PTL和IC-PTL的气/水输送示意图。将通道集成到PTL上可以降低电池电压（更好的电池性能）和降低欧姆电阻，因为流场/PTL界面上的反应物和产物传输路径更短。
无iR电池电压和过电位的Tafel图：a) IC-PTL和B-PTL电池配置的电流密度范围为0.05至0.2 A cm−2的拟合数据的Tafel图，b)质量传递过电位，c)激活过电位，d)欧姆过电位。误差条表示三个独立测试组件（每个组件两个测量数据集）的标准偏差，在激活过电位和低电流密度下具有特别小的变化。与B-PTL相比，具有IC-PTL的电池显示出所有过电位的改善，特别是由于向活性催化剂位点的水输送增强而导致的质量传递过电位的改善。
a) CCM厚度的变化和b) CCM厚度随电流增加而减小。厚度的标准偏差约为0.1µm。c)显示了不同电流密度下B-PTL电池的组合原始图像，d)在operando成像过程中获得的电化学性能。与B-PTL相比，通过IC-PTL的水输送增强导致CCM在各种操作条件下更厚。流场/PTL界面的位置不受CCM厚度变化的影响。
在前向（F)和后向(B)极化曲线采集过程中，a）阴极和b)阳极CCM/PTL界面随外加电流密度向CCM中心的位移。位移的标准偏差在0.1µm或更低的数量级上。无论使用何种PTL，阴极的CCM/PTL界面比阳极的位移更大。
在x射线能量为30 keV时，不同电流密度下，膜中心位于0µm，阳极和阴极的CCM/PTL界面（电极与PTL之间）分别位于正、负位置，CCM在CCM中的透射率变化。a)前向和后向极化曲线采集过程中的B -PTL， b)前向和后向极化曲线采集过程中的IC-PTL。每个CCM位置的传输值的标准差最多在0.01%的数量级上，因此不可见误差条。IC-PTL促进了CCM的水化，并且在远离CCM中心的距离处观察到CCM脱水随操作电流密度的增加而发生显著变化。
在这项工作中，我们研究了将集成通道纳入市售碳PTL的影响。我们发现，利用IC-PTL设计的电池组件在高电流密度下降低了欧姆和质量过电位，从而提高了电池的整体性能。过电位的降低源于增强的平面内传输路径，促进了PTL/通道界面上的反应物流动和产物去除。Operando同步加速器x射线摄影技术进一步用于研究膜的水化和减薄行为。在各种电流密度下，IC-PTL电池组件比B-PTL组件表现出更大的水化作用。然而，随着电流密度的增加，CCM变薄，但这种变薄被证明是可以在减小电流密度的情况下恢复的。我们进一步发现，IC-PTL组件中膜水化的增强导致PTL厚度的减少，从而使CCM/PTL界面的界面接触更好，从而改善了电子传导。通过x射线透射进一步量化了IC-PTL组件的膜水化改善，揭示了膜中心方向的膜水化影响不那么严重。IC-PTL在增强PEMWE中的传输和膜水化方面显示出令人兴奋的前景，作为未来的工作，我们将进一步扩展Ti PTL配置的验证和耐久性测试（特别是在高压或差压条件下），因为碳纸PTL不适合在阳极长期运行。化学蚀刻、激光烧蚀、和穿孔等技术可用于对Ti PTL进行此类修改，但其成本和可扩展性应确定在更大的PEMWE系统中使用。此外，建议在未来的工作中研究PTL厚度和通道厚度对我们研究结果的影响，并探索其他通道几何形状，如分段通道或仿生通道。这项工作证明了对随机多孔PTL材料的几何形状进行简单的修改可以增强反应物和产物的传输。随着PEMWE技术的不断改进，通过更薄的质子交换膜达到更高的电流密度，保持膜水合作用以及高效的反应物和产物运输将变得更加关键。这项工作的见解为下一代PTL的设计提供了信息，这些PTL具有定制的通道和CL界面，可以增强水输送，确保CCM水化一致，提高PEMWE效率。
Integrated‐Channel Porous Transport Layers Reduce Ohmic and Mass Transport Losses in Polymer Electrolyte Membrane Electrolyzers - Tugirumubano - Advanced Functional Materials - Wiley Online Library
https://doi.org/10.1002/adfm.202410262
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