在智能材料领域，尤其是软体机器人和仿生驱动技术的研究中，水凝胶因其独特的“软湿态”结构和丰富的驱动调控性而备受关注。当前，可编程刺激响应水凝胶及其仿生驱动的研究蓬勃发展，但它们通常只能编程一次，从而大大限制了其应用范围，亟待开发具有可重复编程功能的各种智能驱动水凝胶新材料。
针对这一难题，海南大学马春新副研究员与台州学院肖圣威副教授和浙江大学杨栩旭研究员合作，成功开发了一种具有可重复编程性能的“仿扁虫结构”智能驱动水凝胶（以下简称FLH）：该一体化水凝胶的两个表面分别为pH响应和光热响应的不同双网络结构，仅用一块FLH便可“以不变生万变”，获得各种多模态光热响应驱动。这项创新技术能够通过非接触式设计快速实现可重复编程多模态仿生驱动性能，可望应用在各种生物模拟驱动设备的开发中，为智能材料和软体机器人领域的发展提供了新的可能性。该论文“A Flatworm-Like Hydrogel with Surface Double-Network Structure for Re-Programmable Multimode Actuations”已经在线发表在《Advanced Functional Materials》期刊。
该FLH的设计灵感来源于生物界中扁虫的身体结构，基于聚丙烯酰胺-石墨烯（PAAm-G）基体单网络水凝胶的两个表面分别设计具有热响应性的聚(N-异丙基丙烯酰胺)（PNIPAM）和pH响应性的聚甲基丙烯酸纳（PMAA-Na）的不同双网络结构（恰如扁虫的腹部和背部不同的表皮结构），从而实现了对水凝胶仿生驱动的非接触式可重复编程（图1）。
基于紫外光聚合技术和石墨烯含量的调控，可实现表面双网络结构厚度的精确调控（图2）。其制备过程是先将PAAm-G基底水凝胶分别浸泡在含有NIPAM和MAA-Na的溶液中，然后基于紫外聚合在穿过石墨烯分散液中的衰减机理，分别在其两个表面形成不同响应性的水凝胶第二网络，可精确调控表面双网络水凝胶（FLH-1和FLH-2）的厚度，为后续可重复编程的多模态仿生驱动奠定了基础。据此，仅用一条FLH便可在非接触条件下基于pH调控实现各种不同的FLH初始形状，从而获得可重复编程的多模态复杂驱动（图 3）。研究人员采用有限元模拟软件对FLH的驱动过程进行了模拟分析，其模拟结果与实际驱动过程吻合良好，显示了FLH在精确设计方面的潜力。而且FLH仿扁虫的一体化结构，因此也现了良好的变形稳定性和较长的使用寿命，能够承受至少40次的重复初始形状编程循环，而不会出现任何剥离或破损。此外，得益于石墨烯的高光热转化效率，FLH能够实现808纳米近红外光（NIR）照射下的快速升温，从而获得了优异的NIR响应驱动性能。研究人员进一步设计了FLH的多种仿生应用（图4-6）。同一条FLH，在不同的编程条件下，可展现出不同的初始形状，而且每一种不同的初始形态又可在不同的NIR响应下呈现不同形变过程和最终形态（图4）。FLH的这一性能，使其不仅可以用于信号传输，还可用于信息的双重加密。基于FLH的可重复编程性能，研究人员还采用同一FLH，分别设计了“仿生象鼻”、“仿生手臂”和“仿生螨虫”（图5），可以分别实现不同的复杂2D仿生驱动。“仿生象鼻”实现“卷起”并“放下”重物的两个连续驱动过程；“仿生手臂”可循环多次“抬起”和“放下”重物；“仿生螨虫”则可循环多次 “顶起”和“放下”重物。研究人员采用同一块FLH，进一步设计了一种具有多模态3D复杂仿生驱动功能的“仿生海星”（图6）。基于对该“仿生海星”5条触手的不同编程设计，该“仿生海星”的三种不同初始3D形态，可以分别呈现完全不同的连续多步仿生驱动过程。
研究团队表明，这项工作提供了一种基于两种响应层各向异性水凝胶的设计，开发具有非接触式的可重复编程多模态仿生驱动复合新材料的普适性新方法，拓展了智能驱动水凝胶的功能及应用范围，也为仿生柔性机器人的发展提供了新思路。
本研究得到了海南省重点研发项目（ZDYF2024GXJS019）；浙江省自然科学基金项目（LY23E030006, LTY22E030001)，台州市科技计划项目（No. 23gya18），浙江省重点研发项目（No. 2022C01022），国家自然科学基金（No. 12102388, No. 22002104），海南省自然科学基金（No. 522RC606）等项目的支持。
图1. “仿扁虫结构”FLH水凝胶的结构示意图及其可重复编程机理图
图2.（a）FLH水凝胶的制备过程和双网络结构示意图；不同石墨烯浓度的（b）FLH-1和（c）FLH-2在UV聚合15分钟后的厚度变化；（d）365 nm紫外聚合条件下，不同石墨烯浓度的PAAm-G水凝胶透光率比较。
图3. FLH的初始形状可重新编程性和相应的光热响应驱动性能
图4. 同一FLH不同编程的2D初始形状及其不同2D复杂驱动和不同最终2D形态
图5. 同一FLH驱动器的三种不同编程的2D初始形状及其不同的连续2D仿生驱动过程
图6. 基于同一FLH构筑的“仿生海星”及其不同编程的3D初始形状和不同的3D多步复杂仿生形变。（a）海星的实物图和前后示意图；（b）驱动器5-0的捕食过程（所有五条“腿”都在向下弯曲）；（c）驱动器2-3的捕食过程（两条“腿”处于向下弯曲，并且三条“腿”处于向上弯曲）；（d）驱动器1-4的爬行和捕食。（一条“腿”向下弯曲，四条“腿”向上弯曲）。
全文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202410348
来源：高分子科学前沿
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