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学术前沿
PAPER
将钙钛矿太阳能电池转化为商业生产需要先进的可扩展沉积技术。然而，使用刮刀涂覆方法沉积高质量的钙钛矿薄膜存在挑战，尤其是在控制钙钛矿的成核和结晶方面。
南开大学张晓丹教授团队提出同时将两种离子液体1H-咪唑醋酸盐（IMAc）和1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐（BMIMBF4）加入前驱体溶液中，来控制成核和结晶。这种创新策略通过在IM和BMIM阳离子之间引发π-π相互作用，从而增强阳离子与Pb-I框架之间的相互作用。这种相互作用的竞争机制有效抑制了不利中间相的形成，从而实现了从NMP+PbI2到α-钙钛矿的单一结晶路径。
通过刮刀涂覆方法制备的p-i-n宽禁带钙钛矿器件的功率转换效率提高到了21.31%，这是使用这种技术实现的1.68 eV带隙FACs基钙钛矿的最高效率之一。
图一、钙钛矿薄膜的结构和形态表征。a) IMAc和BMIMBF4的分子结构。b) 对照组，c) IMAc处理，和d) IMAc/BMIMBF4处理的顶视图SEM图像。e) 对照组，f) IMAc处理，和g) IMAc/BMIMBF4处理的AFM图像。h) 对照组、IMAc处理和IMAc/BMIMBF4处理的钙钛矿薄膜的X射线衍射光谱。
图二、通过刮刀涂覆法制备的钙钛矿薄膜的成核和晶体生长。a) 对照组，b) IMAc，和c) IMAc/BMIMBF4干燥的钙钛矿前驱体墨水在ITO/玻璃基底上的原位XRD图案。d) 对照组，e) IMAc，和f) IMAc/BMIMBF4钙钛矿薄膜在不同退火温度下的XRD图案。
图三、钙钛矿与添加剂之间化学相互作用的表征。a) 钙钛矿薄膜处理的Pb 4f和b) I 3d XPS光谱，对照组、IMAc和IMAc/BMIMBF4。c,d) 纯IMAc、PbI2+IMAc和PbI2+IMAc/BMIMBF4的FTIR光谱。
图四、使用IMAc/BMIMBF4调节钙钛矿薄膜成核和结晶的化学机制示意图。
图五、钙钛矿薄膜光学性质表征。a) 对照组、IMAc处理和IMAc/BMIMBF4处理薄膜的UPS光谱。b) 钙钛矿的能量带结构。c-e) 对照组、IMAc处理和IMAc/BMIMBF4处理钙钛矿薄膜的KPFM表面电位线轮廓。f) 对照组、IMAc处理和IMAc/BMIMBF4处理钙钛矿薄膜的PL和g) TRPL光谱。
图六、PSCs的光伏特性。a) 反型PSCs的器件结构。b) 含有IMAc/BMIMBF4的PSCs器件的横截面SEM图像。c) 对照组、IMAc和IMAc/BMIMBF4的J-V曲线。d) 对照组和IMAc/BMIMBF4处理的PSCs的暗J-V曲线。e) 对照组和IMAc/BMIMBF4处理的PSCs的Nyquist曲线。f) 对照组和IMAc/BMIMBF4处理的PSCs的Mott-Schottky曲线。
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