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研究概述
过渡金属碳化物在乙炔的选择性加氢中表现出优异的性能,但钯(Pd)基金属间化合物的渗碳一直难以实现。
基于此,2024年11月14日,中科院大连化学物理研究所/大连理工大学张涛院士、中科院大连化学物理研究所王爱琴研究员与中国科学院杨斌博士以及天津大学巩金龙院士(欧洲人文和自然科学院院士与加拿大工程院外籍院士)作为共同通讯作者在国际期刊Nature Communications发表题为《Co-infiltration and dynamic formation of Pd3ZnCx intermetallic carbide by syngas boosting selective hydrogenation of acetylene》的研究论文。
在此 , 研究人员通过合成气一步碳化实现了锌和碳的共浸渍,成功合成了新型的钯基金属间碳化物(Pd 3ZnCx ) 。
利用先进的原位表征技术和理论计算,研究人员揭示了 Pd 3 ZnC x 在碳化过程中动态演变的过程,形成了类似于立方相钯锌金属间化合物( Pd3Zn ) 的碳化物结构。
研究发现,一种独特的过渡态 Pd t 通过低含量的锌/碳共浸渍促进了相变,并在高温下持续掺入碳和锌。这种 Pd3ZnCx 碳化物在乙炔选择性加氢反应中表现出最佳的催化性能,在高H2/C2H2比例下仍能保持超过90%的选择性。
因此,本研究结果为一步合成钯基金属间碳化物提供了共渗策略和动态见解,以实现用于乙炔选择性加氢的高性能金属间化合物。
图文解读

图1:Pd3ZnCx的制备与鉴定

图2:Pd3ZnCx的形成过程

图3:多晶α-PdHx晶界处Pdt中间相的识别及共浸渍机制的见解

图4:Pd3ZnCx在乙炔选择性加氢反应中的催化性能
文献信息
Chen, H., Li, L., Zhao, ZJ. et al. Co-infiltration and dynamic formation of Pd3ZnCx intermetallic carbide by syngas boosting selective hydrogenation of acetylene. Nat. Commun. 15 , 9850 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54274-2.
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