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通过直接和可复制的技术设计坚固且具有成本效益的催化剂对于推进水电解至关重要。在本研究中,我们介绍了一种动态极化控制方法,用于不锈钢(SS)基材的连续活化,以获得高的水分解性能和耐用性。在高电流密度操作(0.5或1 A cm−2)条件下,对裸SS作为阴极和阳极衬底施加周期性反向电流密度,在阴极处形成有利于析氢反应的NiFe基氧化物结构,在阳极处形成有利于析氧反应的Fe掺杂NiOOH结构。在阴离子交换膜电解系统中,这种倒置极化方法应用于SS配对电解槽系统,成功地在电流密度为1 A cm - 2的情况下,在500 h内保持了约1.9 V的电池电压。

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(a)配对ss系统的配置。(b)单电池系统的电化学激活条件(c)在1 M KOH溶液中,在80°c下,1 A cm−2和w/o的电化学激活操作下,电池电压迹线。在施加1 A cm−2 1h的过程中,每隔10 min收集一次数据。(c)中的黑色箭头表示这些数据收集的顺序。(d)不同还原性静息电流密度下,电化学激活操作48 h前后的过电压差。(e)瞬态还原电流密度为-10 mA cm−2,并随时间变化时,电化学激活操作48 h前后的过电压差。误差条表示从3个或更多独立重复获得的标准误差。

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(a)在-0.5 A cm−2时,在1M KOH溶液中进行和w/o电化学活化操作的电位迹线。(b) SS、Ni毛毡和Fe泡沫电极在(η0h)和(η48h) 48h HER电化学活化操作前的过电位差。(c)扫描速率为50 mV/s时,SS初始状态、HER电化学激活操作48 h和正常HER操作48 h的CV扫描。(d)微波作用前后SS的XPS Ni 2p和(e) Fe 2p光谱。(f)在-0.4 V vs RHE电位下,SS在HER操作前后48 h的原位拉曼光谱。

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(a)在1 M KOH溶液中进行和w/o电化学活化操作时,0.5 a cm−2的电位迹线。(b) SS初始状态、OER电化学活化48 h和正常OER 48 h扫描速率为50 mV/s时的CV扫描。(c)施加电位为1.5 V vs RHE时SS在OER操作前后48 h的原位拉曼光谱。

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(a)长期EA工作时,电池电压和高频电阻在1 A cm−2下的迹线。(b)随时间测量的系统LSV曲线。(c)电池电压和高频电阻走线。电化学活化操作在0 ~ 20 h进行,在20 ~ 40 h暂停,在40 h恢复。

总之,我们提出了一种动态极化策略,用于SS基板的连续活化,实现了熟练的水分解性能和耐久性。通过在高电流密度工作期间施加周期性负电流密度,我们有效地驱动了SS的表面重构。通过半电池研究和材料分析,这种动态极化控制诱导SS阴极侧形成了基于NiFe的氧化物结构,提高了HER性能,阳极侧形成了含Fe的NiOOH结构,提高了OER性能。在半电池尺度下观察到的极化效应无缝地转化为AEMWE系统,其中电池电压为1.9 V,操作为1 A cm−2,维持500 h。总体而言,本研究强调了动态极化策略在调节HER和OER界面方面的力量,验证了使用市上可获得的非贵重衬底进行水电解的可行性。我们的配对系统代表了经济上可行的、可重复的、实用的水电解技术进步途径。

Intermittent polarity inversion of stainless-steel paired electrodes for efficient and durable water electrolysis - ScienceDirect

https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.157603

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