提高高浓度金属离子和两性离子之间的相容性以可控地构建配位键是至关重要且极具挑战性的。本文报道了一种简便有效的合成多功能水凝胶的方法，即通过电子束辐照使卤金属离子液体和两性离子发生无规共聚。在离子液体中引入金属离子可以平衡电荷，与两性离子建立适度稳定的交联网络。配位键和具有不同强度的多重相互作用的协同效应赋予水凝胶突出的拉伸性、抗压强度、快速响应、先进的自愈合能力和优异的抗冻性。水凝胶组装的多功能传感器可以及时、准确、稳定地监测人体运动，书写防伪，远程传输莫尔斯电码信号。多个水凝胶传感器也被组装成柔性传感器阵列，以跟踪触觉轨迹并检测力的空间分布。此外，所获得的水凝胶表现出很高的温度敏感性，在25–40°C时电阻温度系数为3.85% C1，可以检测微小的温度变化(0.1°C)。有趣的是，经过处理的水凝胶可以通过盐触发来有效地调节透射率，从而实现图案化。考虑到卤金属离子液体的结构可设计性，这一工作为多功能水凝胶的开发提供了新的思路。
图解
图1:a)卤化金属离子液体的合成路线。b)PIZ水凝胶的示意性制备。c)PIZ水凝胶内的多重相互作用。
图2：a，b)SBMA和PI6Z6的FTIR光谱。c)从20–80°c加热期间PI6Z6的温度依赖性FTIR光谱。d) 2DCOS同步和异步光谱。红色代表正强度，而蓝色代表负强度。e)不同温度下PI6Z6水凝胶的电导率。f)pi6z 6水凝胶的耐温行为。PI6Z6水凝胶的DSC曲线。h)30天内PI6Z6水凝胶的质量变化。
图3：a，PI6Z6水凝胶的拉伸和压缩照片。具有不同c) [ABIm][ZnxCly]和d) SBMA单体含量的水凝胶的拉伸应力-应变曲线。e)用不同金属含量的[ABIm][ZnxCly]制备的PIZ的拉伸应力-应变曲线。f)循环拉伸应力-应变曲线。PI6Z6水凝胶在70%压缩应变下20个循环的加载-卸载曲线。h)不同压缩应变下PI6Z6水凝胶的加载-卸载曲线。
图4：a)粘附在不同基质和人皮肤上的PI6Z6水凝胶的图像。b)搭接剪切粘合试验的示意图。c)搭接剪切曲线和PI6Z6水凝胶对各种基材的粘合强度。e)水凝胶对不同基质的可能粘附机制。f)在PI6Z6水凝胶的切割和愈合过程中LED灯泡的亮度变化。g)愈合时PI6Z6水凝胶的应力-应变曲线。
图5：PI6Z6水凝胶的应变依赖性电阻变化。具有b)3–50%应变和c)100–500%应变的PI6Z6水凝胶的相对电阻变化。PI6Z6水凝胶的响应和恢复时间。PI6Z6水凝胶在50%拉伸应变下2500 s的相对电阻变化。f)基于水凝胶的应变传感器感测不同温度下人手指的弯曲。g)手指在不同角度保持弯曲。h)手腕以不同角度弯曲和放松。当I)说话、j)咳嗽和k)吞咽时水凝胶的电阻变化。
图6：a)作为手写传感器的PI6Z6水凝胶的示意图。b)“H”和c)“HUST”的相对电阻变化用同一只手书写。d)莫尔斯电码的示意图。代表不同单词的莫尔斯电码信号:e)“HUST”和f)“救命。”g)无线传输装置示意图。h)无线莫尔斯电码信号“SOS”I)手腕反复向上弯曲的实时信号检测。j)顺序运动轨迹示意图。k)连续运动轨迹的信号。l)依次按压C1、B2和B3引起的相对电阻变化。
图7:a)相对电阻随着外部温度的升高而变化。b)25–70°c温度范围内的负相对电阻变化37.8至38.4°c温度范围内的相对电阻变化d)35–40°c温度范围内的循环稳定性测试。e)TCR值与文献中报道的水凝胶温度传感器的比较。
图8:
a)水凝胶在H2O和NaCl(水溶液)中的动态键变化示意图。).b)水凝胶在不同溶液下的透射率。c)在H2O/NaCl(水溶液)过程中水凝胶透射率(在600 nm)的变化。d)水凝胶上绘有不同图案的图像。
结论
总之，我们通过辐射条件下的无规自由基共聚策略制备了多功能水凝胶。在离子液体结构中引入金属离子，可以与PSBMA链段形成稳定的动态键，调整聚合物网络结构，提高网络的机械强度和稳定性。共价和多重非共价相互作用的协同效应赋予水凝胶优异的机械拉伸性(> 1000%应变)、高抗压强度(820 kPa)、快速响应时间(0.14 s)、出色的自愈能力、保水性和抗冻性(70.6°C)。基于其优异的性能，PI6Z6水凝胶被用作多功能柔性传感器，以可靠和及时地检测人体运动，并通过手指运动远程传输莫尔斯码信息。作为压力传感器，所得水凝胶可以准确识别笔迹，并组装成传感器阵列，跟踪空间信号，识别力的空间分布。同时，水凝胶传感器表现出显著的温度敏感性，优于大多数报道的基于水凝胶的温度传感器。有趣的是，经过处理的水凝胶的动态离子键赋予了智能窗户多功能性，支持一次性输入/存储信息。该方法简单、通用，可用于合成各种基于卤金属离子液体的导电水凝胶，以设计具有特定性能和多功能应用的智能材料。
来源：胶粘材料
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