福州大学发表最新Science论文|science|丙烷|催化剂|分子筛|氧化|福州大学

编辑丨王多鱼

排版丨水成文

负载型贵金属团簇催化剂通常在还原和氧化气氛之间切换的严苛条件下运行，这会导致催化剂结构发生不可逆的转变，从而造成永久性失活。

2025 年 4 月 10 日，福州大学/清源创新实验室鲍晓军教授团队与福州大学朱海波教授团队（博士生洪惠真、博士后徐志康为共同第一作者）合作，在国际顶尖学术期刊Science上发表了题为：A self-regenerating Pt/Ge-MFI zeolite for propane dehydrogenation with high endurance 的研究论文。

该研究在丙烷脱氢催化剂领域取得重大研究进展，开发了一种用于丙烷脱氢且具有高耐久性的自再生 Pt/Ge-MFI 催化剂。

页岩气革命和“双碳”战略推动了丙烷脱氢（PDH）技术的迅猛发展，使其成为定向生产丙烯的主流路线。负载型铂（Pt）团簇是PDH技术的主要催化剂。然而，Pt团簇在苛刻服役工况下极易发生烧结失活，为此工业上必须频繁地在氧、氯混合气氛中通过氯诱导Pt颗粒再分散，同时烧除积炭，以恢复其催化活性。这不仅会导致设备腐蚀和含氯污染物生成，还会产生大量的碳排放。因此，创制无氯条件下自再生的Pt基催化剂，一直是催化科学与技术领域关注的重大课题。

在这项最新研究中，研究团队发现，类金属锗（Ge）分子筛负载的Pt催化剂具有独特的环境适应能力：在丙烷脱氢（PDH）反应的还原气氛中，Pt1单原子组装为Pt8团簇；而在高温氧化气氛中，Pt8团簇又可逆地转变为Pt1单原子。进一步研究表明，Ge-分子筛在氧化气氛中具有奇特的“捕获”Pt的能力，被捕获的Pt在Ge-分子筛上发生逆Ostwald熟化，进而自发分散成Pt1单原子。

研究团队据此提出了一种简单、高效的PDH催化剂制备方法，即对Ge-分子筛与Pt的任意前驱体（包括金属Pt粉、H2PtCl6盐）混合物进行高温处理，即可制备出高耐久性、自再生的Pt/Ge-分子筛PDH催化剂。该催化剂在“脱氢反应-烧炭再生”循环中表现出“Pt8团簇⇌ Pt1单原子”动态可逆转化。尤为重要的是，其在800 °C氧化环境中连续处理长达10天后催化剂孔道内的Pt物种依然保持稳定，首次实现了在无氯氧化气氛中超百次的完全再生。